ΒΑΡΒΑΡΕΖΟΣ ΛΑΖΑΡΟΣ ΠΤΥΧΙΑΚΗ ΕΡΓΑΣΙΑ. ΕΠΙΒΛΕΠΩΝ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ: Εμμανουήλ Μπενής

Transcript

1 ΠΑΝΕΠΙΣΤΗΜΙΟ ΙΩΑΝΝΙΝΩΝ ΣΧΟΛΗ ΘΕΤΙΚΩΝ ΕΠΙΣΤΗΜΩΝ ΤΜΗΜΑ ΦΥΣΙΚΗΣ ΜΕΛΕΤΗ ΤΩΝ ΣΥΝΘΗΚΩΝ ΒΕΛΤΙΣΤΟΠΟΙΗΣΗΣ ΤΗΣ ΠΑΡΑΓΩΓΗΣ ΤΗΣ 3 ης ΚΑΙ 5 ης ΑΡΜΟΝΙΚΗΣ ΚΑΤΑ ΤΗΝ ΑΛΛΗΛΕΠΙΔΡΑΣΗ ΙΣΧΥΡΩΝ ΠΑΛΜΩΝ LASER ΜΕ ΑΕΡΙΟ ΑΡΓΟ ΣΕ ΣΤΑΤΙΚΟ ΚΕΛΙ ΒΑΡΒΑΡΕΖΟΣ ΛΑΖΑΡΟΣ ΠΤΥΧΙΑΚΗ ΕΡΓΑΣΙΑ ΕΠΙΒΛΕΠΩΝ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ: Εμμανουήλ Μπενής Ιωάννινα, 2014 [1]

2 ΠΕΡΙΕΧΟΜΕΝΑ ΠΕΡΙΛΗΨΗ...3 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 1. ΕΙΣΑΓΩΓΗ... 5 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 2. Phase matching...7 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 3. Πειραματική διάταξη ΚΕΦΑΛΑΙΟ 4. Παρουσίαση μετρήσεων,ανάλυση και συζήτηση Συμπεράσματα Βιβλιογραφία Παράρτημα [2]

3 ΠΕΡΙΛΗΨΗ Το αντικείμενο της συγκεκριμένης εργασίας είναι η βελτιστοποίηση της παραγωγής της τρίτης και πέμπτης αρμονικής κατά την αλληλεπίδραση ισχυρών παλμών laser με αέριο αργό σε στατικό κελί. Για τον σκοπό αυτό είναι απαραίτητη η μελέτη των μακροσκοπικών συνθηκών που σχετίζονται με την παραγωγή και διάδοση της αρμονικής ακτινοβολίας και ποιο συγκεκριμένα την επίτευξη συνθηκών ταύτισης φάσης - phase matching. Για τον λόγο αυτό πραγματοποιήθηκε μια σειρά πειραμάτων με βάση τα οποία μελετήσαμε την εξάρτηση της παραγωγής από το σημείο εστίασης της δέσμης σε σχέση με το ενεργό μέσο αλλά καθώς επίσης και την εξάρτηση της παραγωγής από την πίεση. Επιπλέον χρησιμοποιήσαμε τρείς διαφορετικές ενέργειες της θεμελιώδους δέσμης για να διαπιστώσουμε τον τρόπο με τον οποίο η ενέργεια επηρεάζει την παραγωγή των δύο αρμονικών. Τα αποτελέσματα καταδεικνύουν ότι για την 3 η αρμονική θα πρέπει η εστία της δέσμης να είναι στην έξοδο του κελιού για ισχυρές εντάσεις laser ενώ με την μείωση της έντασης η εστία θα πρέπει να μετατοπιστεί στην περιοχή της εισόδου του κελιού. Ανάλογα είναι τα αποτελέσματα και για την 5 η αρμονική καθώς παρατηρήθηκε ότι η εστίαση στην έξοδο του κελιού οδηγεί σε βέλτιστη παραγωγή της συγκεκριμένης αρμονικής. Για την περιοχή των πιέσεων που χρησιμοποιήθηκαν παρατηρήθηκε ότι μείωση της πίεσης οδηγεί σε μειωμένη παραγωγή. Επιπλέον διαπιστώσαμε ότι η 5 η αρμονική είναι στενότερη φασματικά από την 3 η αρμονική και περισσότερο ευαίσθητη σε μεταβολές των συνθηκών phase matching. Η βελτιστοποίηση παραγωγής αρμονικών στην φασματική περιοχή του υπεριώδους και υπεριώδους κενού είναι σημαντική για την εκτέλεση πειραμάτων με τεχνικές pump-probe που πραγματοποιούνται στο εργαστήριο Ατομικής και Μοριακής Φυσικής του Τμήματος Φυσικής του Πανεπιστημίου Ιωαννίνων. [3]

4 Abstract The topic of this thesis is the enhancement of the generation for the third and the fifth harmonic,which are generated via the interaction of strong laser fields with argon gas in a static cell. For this purpose it is necessary to study the macroscopic conditions which are related to the generation and propagation of the generated harmonic radiation. More specifically phase matching conditions must be achieved. For this reason we carried out a series of experiments where we studied the dependence of the harmonic generation on the focus relative to the cell, as well as, on the gas pressure. Furthermore, we used three different energies of the fundamental beam aiming to understand how energy affects the generation of these two harmonics. Our results suggest that one should focus after the exit of the cell for higher energies, while on the other hand, when energy is being decreased, the focus has to be moved towards the entrance of the cell.the obtained results for the fifth harmonic follow the same pattern, as we noticed that focusing in the region near the exit of the cell leads to optimized generation. As far as the pressure dependence is concerned, we found that decreasing the pressure results in weaker harmonic generation. Moreover it is worth mentioning that 5 th harmonic exhibits less broad spectral profiles than those of the 3 rd harmonic and it is generally less sensitive during variation of phase matching conditions. The optimization of harmonics generation in the spectral region of the ultraviolet an VUV is of prime importance for pump-probe experiments, conducted in the Laboratory of Atomic and Molecular Physics of the Physics Department in University of Ioannina [4]

5 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 1. Εισαγωγή Η παραγωγή αρμονικών περιγράφει τη διαδικασία κατά την οποία ακτινοβολία laser δεδομένης συχνότητας μετατρέπεται σε περιττά πολλαπλάσια της θεμελιώδους συχνότητας της κατά τη διάρκεια της μη γραμμικής αλληλεπίδρασης της με κάποιο ενεργό μέσο (ατομικό ή μοριακό αέριο). Η πρώτη παρατήρηση του φαινομένου έγινε στα τέλη της δεκαετίας του 1980 και πιο συγκεκριμένα το 1987 όταν οι McPherson et al. παρήγαγαν την 17 η αρμονική χρησιμοποιώντας αέριο Ne και laser excimer [1]. Από τότε πολλοί ερευνητές μελέτησαν την παραγωγή υψηλών αρμονικών με σκοπό την παραγωγή της υψηλότερης τάξης με την μεγαλύτερη δυνατή αποδοτικότητα. Για παράδειγμα οι L Huillier et al. παρατήρησαν την 29 η αρμονική στο Xe, την 57 η στο Ar και την 135 η στο Ne με τη χρήση Nd:glass laser στα 1053 nm και διάρκεια παλμών 1 ps [2]. Να σημειωθεί ότι η 3 η αρμονική είχε παραχθεί αρκετά νωρίτερα, το 1967 από τους New et al. [3]. Το 1993 δημοσίευθηκε μια ημικλασική θεωρία για την ερμηνεία του φαινόμενου από τον P.B. Corkum [4]. Σύμφωνα με το μοντέλο αυτό, όταν το ηλεκτρικό πεδίο του laser είναι κοντά στο μέγιστο κατά τη διάρκεια του οπτικού κύκλου, το λιγότερο δέσμιο ηλεκτρόνιο του ατόμου απομακρύνεται από το πατρικό ιόν υπό την επίδραση του πολύ ισχυρού ηλεκτρικού πεδίου του laser. Ωστόσο το πεδίο του laser μεταβάλλει το πρόσημο του περίπου μετά από ένα τέταρτο της περιόδου, με συνέπεια ηλεκτρόνιο να επιβραδύνεται, να σταματά σε μια θέση μακριά από το ιόν και στη συνέχεια να επιταχύνεται με κατεύθυνση προς το πατρικό ιόν, όπου και επανασυνδέεται. Η κινητική ενέργεια που έχει κερδίσει κατά την διάρκεια της κίνησής του στη γειτονιά του πυρήνα αποδίδεται ως ενέργεια φωτονίων που εκπέμπεται κατά την επανασύνδεση. Τα τρία βήματα που αποτελούν το μοντέλο αυτό δηλαδή, ο ιονισμός, η διάδοση υπό την επίδραση του πεδίου laser και η επανασύνδεση είναι αυτά χάρη στα οποία το μοντέλο ονομάζεται μοντέλο τριών βημάτων (three step model) ή και μοντέλο επανασκέδασης (rescattering model) και παρουσιάζεται στο σχήμα 1.1. Σύντομα παρουσιάστηκε και ένα κβαντικό μοντέλο, στο οποίο οι Lewenstein et al. [5] πραγματοποίησαν την αριθμητική επίλυση της χρονοεξαρτώμενης εξίσωσης Schrodinger υπό την παρουσία ισχυρών πεδίων κάνοντας τις εξής τρεις υποθέσεις: α) Μόνο η βασική κατάσταση συνεισφέρει στο κυματοπακέτο, β) δεν συμβαίνει εξάντληση της βασικής κατάστασης και γ) όταν το ηλεκτρόνιο βρίσκεται σε μη δέσμιες καταστάσεις μπορεί να θεωρηθεί ελεύθερο σωμάτιο κινούμενο στο εξωτερικό ηλεκτρικό πεδίο χωρίς να επηρεάζεται από το δυναμικό του πυρήνα. Το κβαντικό μοντέλο επιβεβαιώνει αρκετές από τις προβλέψεις του κλασικού μοντέλου (για παράδειγμα πρόβλεψη περιοχής αποκοπής) και ερμηνεύει επιτυχώς τα χαρακτηριστικά του φασματικού πλατό κάτι που δεν συμβαίνει με την κλασική αντιμετώπιση του προβλήματος. Ωστόσο η παραγωγή αρμονικών δεν είναι μια διαδικασία που αφορά μόνο ένα άτομο αλλά πολλά άτομα που διεγείρονται με σύμφωνο τρόπο από την ακτινοβολία laser. Για τον λόγο αυτό θα πρέπει κανείς να λάβει υπόψη και τα μακροσκοπικά φαινόμενα που σχετίζονται με τη διάδοση της παραγόμενης ακτινοβολίας στο μέσο και περιλαμβάνουν το πολύ σημαντικό φαινόμενο που αποκαλείται phase matching [6]. Ο σκοπός της εργασίας αυτής είναι να μελετήσει το πώς επηρεάζεται η παραγωγή της 3 ης και 5 ης αρμονικής της βασικής συχνότητας του πεδίου του laser από τα φαινόμενα phase matching και να [5]

6 εντοπιστούν εκείνες οι συνθήκες (σημείο εστίασης, πίεση, ενέργεια δέσμης laser) για τις οποίες εξασφαλίζεται η βέλτιστη παραγωγή των αρμονικών. Σχήμα 1.1 Tα στάδια του μοντέλου των τριών βημάτων [6] Το ενδιαφέρον για την παραγωγή αρμονικών σχετίζεται καταρχήν με το γεγονός ότι μπορούμε να παράγουμε σύμφωνη ακτινοβολία (χωρικά και χρονικά) σε φασματικές περιοχές όπως το υπεριώδες και οι μαλακές ακτίνες Χ. H παραγωγή των αρμονικών στις παραπάνω φασματικές περιοχές αποτελεί την επικρατούσα μέθοδο για τη σύνθεση πολύ στενών χρονικά παλμών γνωστών ως παλμοί αττοδευτερολέπτων (attosecond pulses, 1 asec = sec) [8,9,10]. Τα τελευταία χρόνια, ένας μεγάλος αριθμός μελετών χρησιμοποιεί τις αρμονικές στη διερεύνηση της χρονικής απόκρισης και δυναμικής γρήγορων διαδικασιών ατομικών και μοριακών συστημάτων καθώς και στερεάς κατάστασης (time resolved ultrafast dynamics) [11,12]. Ο τρόπος με τον οποίο επιτυγχάνεται αυτό είναι μέσω της τεχνικής pump-probe. Το εργαστήριο Ατομικής και Μοριακής Φυσικής του Τμήματος Φυσικής του Πανεπιστημίου Ιωαννίνων δραστηριοποιείται ενεργά σε αυτή την κατεύθυνση των πειραμάτων και οι βέλτιστες συνθήκες παραγωγής αρμονικών στην φασματική περιοχή του υπεριώδους και υπεριώδους κενού είναι εξαιρετικά χρήσιμη και σημαντική. [6]

7 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 2. PHASE MATCHING Για την βέλτιστη παραγωγή αρμονικών θα πρέπει να λάβουμε υπόψη την επίδραση της διάδοσης των αρμονικών στο ενεργό μέσο (propagation effects). Ποιό συγκεκριμένα τα μέτωπα κύματος της θεμελιώδους συχνότητας και των αρμονικών πρέπει να είναι σε φάση μεταξύ τους έτσι ώστε να συμβαίνει ενισχυτική συμβολή των παραγόμενων αρμονικών και κατά συνέπεια βελτιστοποίηση της παραγωγής τους. Η απόσταση κατά την οποία το μέτωπο κύματος της θεμελιώδους συχνότητας και το μέτωπο κύματος της αρμονικής βγαίνουν εκτός φάσης κατά π, με άλλα λόγια το μήκος στο οποίο έχουμε ενισχυτική συμβολή ονομάζεται μήκος συμφωνίας και ορίζεται ως: (2.1) όπου είναι το μέτρο της αναντιστοιχίας της φάσης (phase mismatch). Για τέλειο phase matching στην παραγωγή αρμονικών απαιτείται να ισχύει (2.2) όπου η τάξη της αρμονικής και το κυματάνυσμα της θεμελιώδους συχνότητας laser. Την σημασία του phase matching στην αποτελεσματική παραγωγή αρμονικών μπορούμε να αντιληφθούμε με το παρακάτω επιχείρημα: Γνωρίζουμε από τη βιβλιογραφία ότι η ένταση της αρμονικής τάξης στην έξοδο ενός μέσου, χωρίς να συνυπολογίσουμε την απορρόφηση, δίνεται από τη σχέση [13,14] (2.3) όπου το μήκος του μέσου. Συνεπώς από τη σχέση 2.3 προκύπτει ότι όταν το phase mismatch είναι μηδενικό, η ένταση της αρμονικής αυξάνει τετραγωνικά με την το μήκος του μέσου, ενώ διαφορετικά παρουσιάζει ταλαντωτική συμπεριφορά με περιοδικότητα το διπλάσιο του μήκους συμφωνίας, όπως φαίνεται και στο παρακάτω σχήμα 2.1. [7]

8 Intensity L Lc Σχήμα 2.1 Ένταση της αρμονικής τάξης q συναρτήσει της απόστασης διάδοσης στο ενεργό μέσο. Γενικά το phase mismatch εξής όρους ξεχωριστά: είναι το άθροισμα τεσσάρων όρων και μπορεί να γραφεί ως [7]. Παρακάτω εξετάζουμε αυτούς τους Ο γεωμετρικός όρος Ο όρος αυτός είναι γεωμετρικής φύσης και οφείλεται στην φάση Gouy η οποία περιγράφεται αναλυτικά για μια εστιασμένη Γκαουσιανή δέσμη ως: (2.4) Η φυσική ερμηνεία της φάσης Gouy είναι η απόκλιση της φάσης μεταξύ του μετώπου του Γκαουσιανού κύματος laser που διέρχεται από την εστία και του μετώπου ενός επιπέδου κύματος. Ο γεωμετρικός όρος είναι η διαφορά φάσης Gouy των μετώπων κυμάτων μεταξύ της θεμελιώδους συχνότητας και της αρμονικής q, με άλλα λόγια ισχύει ότι: (2.5) Θεωρώντας τώρα την περίπτωση του phase matching στον άξονα διάδοσης z ορίζεται ως η κλίση της φάσης Gouy στον άξονα z, δηλ. του ότι ισχύει, έχουμε:, το, και λόγω (2.6) [8]

9 k q,geo (cm -1 ) 3 q=3 q= z/z R Σχήμα 2.2 Ο όρος συναρτήσει της απόστασης z για q=3,5. Στο σχήμα 2.2 παρουσιάζεται ο όρος συναρτήσει της απόστασης z, από όπου φαίνεται ότι όταν απομακρυνόμαστε από το σημείο εστίασης το παίρνει μικρότερες τιμές και η μεταβολή του με την απόσταση είναι ποιο ομαλή άρα είναι ευκολότερο ελαχιστοποιήσουμε την επίδραση του όρου και να έχουμε επίτευξη phase matching. Αντίθετα κοντά στην εστία παρατηρούμε απότομες μεταβολές.h συνεισφορά του όρου αυτού στο phase matching μπορεί να ελεγχθεί τοποθετώντας την εστία σε διαφορετικές θέσεις σε σχέση με το μέσο που χρησιμοποιούμε για την παραγωγή των αρμονικών. Η συνεισφορά του γεωμετρικού όρου έχει θετικό πρόσημο για μία ελεύθερα διαδιδόμενη δέσμη, ενώ μπορούμε να μειώσουμε την επίδραση του στο phase matching εφαρμόζοντας μια ποιο ασθενή εστίαση, χρησιμοποιώντας δηλαδή φακό με μεγάλη εστιακή απόσταση κάτι εφικτό πλέον λόγω της ύπαρξης laser μεγάλης ισχύος [15,16]. Ο όρος πλάσματος Όταν η ισχυρή δέσμη του laser αλληλεπιδρά με το μέσο πέρα από την παραγωγή των αρμονικών συμβαίνει και εκπομπή ηλεκτρονίων λόγω ιονισμού. Η πλειονότητα των παραγόμενων ηλεκτρονίων δεν επανασυνδέεται με τα πατρικά ιόντα και τα ηλεκτρόνια αυτά παραμένουν ελεύθερα για μεγάλο χρονικό διάστημα σε σχέση με τη διάρκεια του παλμού laser. Τα ελεύθερα αυτά ηλεκτρόνια μαζί με τα ιόντα αποτελούν το πλάσμα. Ωστόσο η πολύ μικρότερη μάζα των ηλεκτρονίων είναι αυτή που τα καθιστά υπεύθυνα για [9]

10 την απορρόφηση του φωτός μέσω των ταλαντώσεών τους με αποτέλεσμα να μεταβάλλεται τοπικά ο δείκτη διάθλασης και να επηρεάζεται το μήκος συμφωνίας στην παραγωγή αρμονικών. Η συχνότητα συντονισμού απορρόφησης του πλάσματος είναι (2.7) όπου είναι ο αριθμός των ηλεκτρονίων, η μάζα του ηλεκτρονίου και το φορτίο του ηλεκτρονίου και η ηλεκτρική διαπερατότητα του κενού. Ο δείκτης διάθλασης του πλάσματος συναρτήσει της συχνότητας δίνεται από τη σχέση (2.8) όπου, οι κυκλικές συχνότητες ακτινοβολίας και πλάσματος αντίστοιχα. Επίσης είναι η κρίσιμη πυκνότητα πλάσματος δηλαδή είναι εκείνη η πυκνότητα ηλεκτρονίων για την οποία το πλάσμα απορροφά πλήρως την ηλεκτρομαγνητική ακτινοβολία συχνότητας (2.9) Σε πρώτη προσέγγιση μπορούμε να γράψουμε ότι (2.10) αφού σε πειράματα παραγωγής αρμονικών οι ηλεκτρονικές πυκνότητες που δημιουργούνται είναι πολύ μικρότερες από την κρίσιμη πυκνότητα ( για την θεμελιώδη συχνότητα του laser [6]. Από τις παραπάνω σχέσεις μπορούμε εύκολα να διαπιστώσουμε ότι ο δείκτης διάθλασης είναι πάντοτε μικρότερος της μονάδος κι εξαρτάται από το. Για καθορισμένο μήκος κύματος ο δείκτης διάθλασης του πλάσματος είναι συνάρτηση της πυκνότητας ηλεκτρονίων. Η συνεισφορά του πλάσματος στο κυματάνυσμα γράφεται ως εξής : (2.11) Τελικά το phase mismatch λόγω δημιουργίας πλάσματος υπολογίζεται από τη σχέση : [10]

11 (2.12) Βλέπουμε ότι το μήκος συμφωνίας μειώνεται με την αύξηση της πυκνότητας των ηλεκτρονίων συνεπώς η αύξηση της πίεσης δεν οδηγεί πάντα σε αύξηση της παραγωγής των αρμονικών. Παράλληλα παρατηρούμε ότι η επίδραση του πλάσματος γίνεται ποιο έντονη για της υψηλότερες αρμονικές. Η συνεισφορά λόγω πλάσματος έχει αρνητικό πρόσημο. Ο όρος λόγω των ουδετέρων ατόμων Μία επιπλέον συνεισφορά στο phase mismatch είναι αυτή που παρουσιάζεται λόγω των διαφορετικών δεικτών διάθλασης που εμφανίζει το μέσο για δυο κύματα με διαφορετικά μήκη κύματος (laser και αρμονική). Μπορούμε να γράψουμε γενικά για την εξάρτηση του κυματικού ανύσματος από την συχνότητα ότι (2.13) Συνεπώς. (2.14) Επίσης αξίζει να αναφέρουμε ότι ο δείκτης διάθλασης είναι ανάλογος της πίεσης καθώς και ότι στην περίπτωση που η ένταση της δέσμης laser είναι μεγάλη μπορεί να προκαλέσει στο μέσο μια μεταβολή στον δείκτη διάθλασης που εξαρτάται από την έντασή της, δηλ.. Ο όρος ουδετέρων ατόμων έχει αρνητικό πρόσημο για τις αρμονικές μικρής τάξης αφού όπως φαίνεται και από το σχήμα 2.3 ισχύει ότι στην περιοχή VUV. Αντίθετά για τις υψηλότερες αρμονικές (XUV φάσμα) η κατάσταση είναι διαφορετική και ο όρος αυτός γίνεται θετικός [6,17] [11]

12 Σχήμα 2.3 Δείκτης διάθλασης του αερίου Ar συναρτήσει του μήκους κύματος [18]. Ο όρος ατομικής διπολικής φάσης Το phase mismatch λόγω ατομικής διπολικής φάσης γράφεται ως [7] : όπου (2.15) είναι η φάση του ατομικού διπόλου. Η προέλευση της φάσης αυτής σχετίζεται με την τροχιά που ακολουθεί το ηλεκτρόνιο για την παραγωγή αρμονικών. Σε μια πρώτη προσέγγιση ισχύει ότι δηλαδή μια γραμμική μεταβολή της με την ένταση και συνεπώς υπάρχει ακτινική και διαμήκης εξάρτηση του όρου αυτού. Η συνεισφορά της διπολικής φάσης στο phase mismatch κατά μήκος του άξονα διάδοσης για μια Γκαουσιανή δέσμη γράφεται ως εξής: (2.16) όπου είναι η μέγιστη ένταση και b το confocal parameter (. Συνοψίζοντας όλα τα παραπάνω μπορούμε να γράψουμε ότι (2.17) έχοντας παραλείψει τον όρο της διπολικής φάσης που για χαμηλές αρμονικές δεν είναι σημαντικός. [12]

13 Εκτός όμως από τους παραπάνω όρους η παραγωγή των αρμονικών μπορεί να περιοριστεί και από ορισμένους άλλους παράγοντες. Ακόμη κι αν επιτευχθεί phase matching η αποδοτικότητα της παραγωγής μπορεί να περιοριστεί λόγω της απορρόφησης των αρμονικών από το αέριο μέσο. Επιπλέον η δέσμη laser υφίσταται διάθλαση λόγω ιονισμού, ειδικότερα η ακτινική κατανομή των ελευθέρων ηλεκτρονίων λόγω ιονισμού οδηγεί σε ακτινικές μεταβολές του διασκεδασμού που είναι ισοδύναμο με την παρουσία ενός αποκλίνοντος φακού. Η διάθλαση έχει δυο συνέπειες: πρώτον, η ενεργός ένταση που επιτυγχάνεται στο μέσο μειώνεται και δεύτερον, οι κλίσεις της φάσης Gouy και της έντασης στο μέσο μεταβάλλονται οδηγώντας σε διαφορετικές συνθήκες phase matching μέσω των παραγόντων και [7]. Όταν έχουν επιτευχθεί συνθήκες phase matching η παραγωγή αρμονικών ενισχύεται με την αύξηση του μήκος του μέσου και την αύξηση της πίεσης, έως ότου σταθεροποιηθεί μέσω κορεσμού της απορρόφησης. Σε αντίθεση σε συνθήκες μη ύπαρξης phase matching η παραγωγή ελαττώνεται εκθετικά ως προς τους παραπάνω δυο παράγοντες. Σύμφωνα με τους Constant et al. [19] ο αριθμός των φωτονίων στον άξονα διάδοσης ανά μονάδα χρόνου και εμβαδό είναι : (2.18) όπου το μήκος του μέσου (στην περίπτωσή μας το μήκος του κελιού), το μήκος συμφωνίας και το μήκος απορρόφησης που γράφεται ως με σ την ενεργό διατομή φωτοϊονισμού και ρ την πυκνότητα των ατόμων αερίου. Με βάση τη συγκεκριμένη μελέτη οι βέλτιστες συνθήκες είναι: και [13]

14 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 3. Η ΠΕΙΡΑΜΑΤΙΚΗ ΔΙΑΤΑΞH 3.1 Γενικά Η διάταξη για την εκτέλεση του πειράματος παρουσιάζεται στο σχήμα 3.1. Η δέσμη laser αρχικά διέρχεται από ένα σύστημα δυο κατόπτρων μεταξύ των οποίων υπάρχει ένας διαχωριστής δέσμης (beam splitter) και μια οπή (aperture). Ο διαχωριστής δέσμης χρησιμοποιείται ώστε να έχουμε την δυνατότητα επιλογής διαφορετικών τιμών της έντασης της δέσμης. Το σύστημα των δυο οπών, δηλαδή αυτή που βρίσκεται αμέσως μετά τον διαχωριστή και αυτή μετά από τον φακό εστίασης, είναι απαραίτητο για την ευθυγράμμιση της δέσμης. Έπειτα από το δεύτερο κάτοπτρο υπάρχει ένας συγκλίνων φακός εστιακής απόστασης f=75 cm με τη βοήθεια του οποίου γίνεται η εστίαση της δέσμης στο κελί. Ο φακός είναι τοποθετημένος επάνω σε μεταλλικό δρομέα έτσι ώστε να υπάρχει η δυνατότητα μετακίνησης του ώστε να εστιάζουμε σε διαφορετικά σημεία εντός του κελιού. Επιπλέον η βάση του φακού μας προσφέρει την δυνατότητα να τον κινούμε και κατά τις άλλες δυο διευθύνσεις για βέλτιστη ευθυγράμμιση και διάδοση μέσα από το κελί. Σχήμα 3.1 Η πειραματική διάταξη [14]

15 Στη συνέχεια υπάρχει το κύριο τμήμα της πειραματικής διάταξης που αποτελείται από σωλήνες κατασκευασμένους από ανοξείδωτο ατσάλι με ονομαστική διάμετρο 40 mm (KF 40) συνδεδεμένους μεταξύ τους με σύνδεση τύπου KF. Το κελί που περιέχει το αέριο αργό έχει μήκος 4.5 cm. Επιπλέον έχουμε φροντίσει ώστε ο σωλήνας στην είσοδο του συστήματος να είναι κομμένος υπό γωνία. Αυτό συμβαίνει γιατί θέλουμε να αποφύγουμε την εστίαση της ανακλώμενης από το γυαλί της εισόδου δέσμης στα προηγούμενα οπτικά (φακό, κάτοπτρο). Σημειώνεται ότι και αυτό το τμήμα της διάταξης είναι προσαρμοσμένο επάνω σε δρομέα που με την βοήθεια κατάλληλων βάσεων επιτυγχάνουμε την κίνηση σε δυο διευθύνσεις. Η δυνατότητα αυτή μας είναι πολύ χρήσιμη στην ευθυγράμμιση του συστήματος μας. Σχήμα 3.2 Η πειραματική διάταξη σε δισδιάστατη λεπτομέρεια. Έπειτα η διάταξη μας συνδέεται με τον μονοχρωμάτορα με τη βοήθεια ενός bellow που μας επιτρέπει μικρές κινήσεις απαραίτητες ώστε να διέλθει η δέσμη από την οπή στην είσοδο του μονοχρωμάτορα. Μεταξύ του μονοχρωμάτορα και του bellow έχουμε τοποθετήσει ένα γυαλί MgF 2 πάχους 3 mm που είναι κατάλληλο για διάδοση ακτινοβολίας στην περιοχή του υπεριώδους κενού (VUV), όπως η 5 η αρμονική του laser με μήκος κύματος λ=160 nm. Με το γυαλί αυτό διαχωρίζουμε αντλητικά την περιοχή του μονοχρωμάτορα από την υπόλοιπη διάταξη και αυτό γιατί οι περιοχές αυτές απαιτούν διαφορετικές συνθήκες κενού. Ο μονοχρωμάτορας απαιτεί κενό μικρότερο από 10-4 mbar [15]

16 ενώ ο θάλαμος παραγωγής λειτουργεί σε συνθήκες πίεσης έως και 10 mbar. Η μεγάλη διαφορά στις κλίμακες των πιέσεων των δυο χώρων μας οδήγησε στην αντλητική απομόνωσή τους. Στην έξοδο του μονοχρωμάτορα έχουμε προσαρμόσει έναν φωτοπολλαπλασιαστή ο οποίος μετατρέπει τα προσπίπτοντα φωτόνια σε ηλεκτρικό σήμα που καταγράφονται μέσω ενός παλμογράφου σε ηλεκτρονικό υπολογιστή στον οποίο υπάρχει εγκατεστημένο λογισμικό συλλογής των σημάτων που προέρχονται από τον παλμογράφο. Το πρόγραμμα αυτό έχει αναπτυχθεί σε περιβάλλον Lab View από τον αναπληρωτή καθηγητή του τμήματος Φυσικής του Πανεπιστημίου Ιωαννίνων κ. Σαμουήλ Κοέν και την ομάδα του. Περισσότερες λεπτομέρειες σχετικά με το συγκεκριμένο πρόγραμμα παρουσιάζονται στο παράρτημα. 3.2 Συνθήκες κενού Για την πραγματοποίηση του πειράματος και την παραγωγή της τρίτης και της πέμπτης αρμονικής, είναι απαραίτητο να δημιουργήσουμε συνθήκες κενού στο χώρο του κελιού τόσο για την παραγωγή των αρμονικών όσο και για τη διάδοσή τους. Για το λόγο αυτό χρησιμοποιούμε μια μηχανική (rotary) αντλία και αντλούμε αρχικά τον χώρο στα 0.04 mbar πριν εισάγουμε το αέριο. Αφότου έχουμε αντλήσει το κελί εισάγουμε το αέριο αργό με τη χρήση δυο διαδοχικών βαλβίδων η δεύτερη εκ των οποίων ελέγχει την τιμή της ροής του αερίου. Το εύρος των πιέσεων του αερίου στο κελί για το πείραμα αυτό κυμαίνεται μεταξύ 40 και 100 mbar ενώ του θαλάμου κυμαίνεται μεταξύ 4 και 10 mbar, αντίστοιχα. Επιπλέον είναι απαραίτητη και η άντληση του μονοχρωμάτορα σε υψηλότερο κενό εξαιτίας της ύπαρξης του φωτοπολλαπλασιαστή που λειτουργεί σε συνθήκες πίεσης μικρότερης από 10-5 mbar. Η άντληση του μονοχρωμάτορα επιτυγχάνεται με τη χρήση μιας μοριακής αντλίας turbo που υποστηρίζεται από μια δεύτερη μηχανική αντλία. Οι έξοδοι των δυο μηχανικών αντλιών είναι συνδεδεμένες μεταξύ τους με το σύστημα εξαερισμού του εργαστηρίου. Οι συνθήκες κενού στο μονοχρωμάτορα είναι της τάξης του 10-5 mbar. 3.3 Η δέσμη laser Το laser που αποτελεί την πηγή ακτινοβολίας για το πείραμα αυτό είναι το παλμικό Ti : Sapphire laser του Κέντρου Εφαρμογών Laser του Πανεπιστημίου Ιωαννίνων το οποίο αποδίδει παλμούς με μήκος κύματος λ=800 nm, ελάχιστη χρονική διάρκεια τ=25 fs και μέγιστη ενέργεια ανά παλμό Ε=5 mjoule. [16]

17 Για την ανάλυση των πειραματικών αποτελεσμάτων είναι απαραίτητος ο ακριβής προσδιορισμός της έντασης της δέσμης laser στο σημείο εστίασης. Υποθέτοντας Γκαουσιανή δέσμη, για το ακτινικό μέγεθος της ισχύει ότι (3.1) όπου είναι το ελάχιστο ακτινικό μέγεθος της δέσμης (beam waist). Χρησιμοποιώντας επιπλέον ότι (μήκος Rayleigh) και με την υπόθεση ότι το 99 της ισχύος διέρχεται από την οπή και εστιάζεται από τον φακό προκύπτει τελικά (κριτήριο εστίασης 1/e) πως και για (3.2) όπου είναι η εστιακή απόσταση του φακού, εν προκειμένω 75 cm, η διάμετρος της οπής (1.1 cm) και το μήκος κύματος του laser. Η ένταση στο σημείο εστίασης είναι (3.3) όπου η ισχύς της δέσμης [20,21]. Πριν τη διεξαγωγή του κυρίως πειράματος κρίθηκε απαραίτητη η ακριβής μέτρηση της εστιακής απόστασης του φακού με σκοπό να επαληθεύσουμε ότι είναι 75 cm όπως δίνει ο κατασκευαστής. Η μέτρηση έγινε με την εξής μέθοδο. Αρχικά τοποθετούμε ένα ξυράφι σε δρομέα έτσι ώστε να μπορούμε να το κινούμε κάθετα στη διεύθυνση εστίασης της δέσμης από τον φακό. Όταν η εστιασμένη δέσμη αλληλεπιδράσει με τον ατμοσφαιρικό αέρα προκαλεί τον ιονισμό του, που είναι εμφανής λόγω της ύπαρξης μιας λευκής γραμμής φωτός (white light). Παρατηρήθηκε όμως ότι ο τόπος της λευκής γραμμής δεν ταυτίζονταν με την εστιακή απόσταση αφού άλλαζε με την αλλαγή της έντασης της δέσμης laser. Για να προσδιορίσουμε λοιπόν την εστιακή απόσταση με ασφάλεια εργαζόμαστε ως εξής: Τέμνοντας με το ξυράφι τη δέσμη laser από τα δεξιά της πριν την εστία παρατηρούμε ότι η δέσμη κόβεται από την αριστερά πλευρά μετά την εστία όπως φαίνεται και στο σχήμα 3.2(πάνω). Ομοίως τέμνοντας με το ξυράφι τη δέσμη laser από τα δεξιά της μετά την εστία παρατηρούμε ότι η δέσμη κόβεται επίσης από τη δεξιά πλευρά μετά την εστία όπως φαίνεται και στο σχήμα 3.2(κάτω). Χρησιμοποιώντας αυτές τις δυο γεωμετρικές [17]

18 παρατηρήσεις ως οδηγό και μετακινώντας το ξυράφι εκατέρωθεν της υπό καθορισμό εστίας προσδιορίσαμε με ακρίβεια 0.5 cm την εστιακή απόσταση του φακού, δηλ. προσδιορίσαμε ότι f = 74.8 ± 0.5 cm, σε συμφωνία με την τιμή του κατασκευαστή. Να σημειωθεί πως με τη μέθοδο αυτή προσδιορίσαμε το μήκος Rayleigh. Είναι το μήκος όπου οι σκιές που προκαλούνται από το ξυράφι δεν εντοπίζονται εκατέρωθεν της δέσμης, απλά μειώνεται η έντασή της. Έτσι αυτό μετρήθηκε ως cm ενώ με βάση τους θεωρητικούς υπολογισμούς που προαναφέρθηκαν η τιμή του είναι 1.17 cm γεγονός που ενισχύει την ορθότητα της μεθόδου που ακολουθήθηκε. Σχήμα 3.2 Διαδικασία καθορισμού της εστιακής απόστασης του φακού. 3.4 Ο μονοχρωμάτορας Ένα από τα σημαντικότερα μέρη της διάταξης ειδικά για την συλλογή των δεδομένων και ποιο συγκεκριμένα για την μελέτη του φασματικού προφίλ της τρίτης και πέμπτης αρμονικής είναι ο μονοχρωμάτορας. Τα κυριότερα στοιχεία του μονοχρωμάτορα είναι: η σχισμή εισόδου, η σχισμή εξόδου, τα δύο κάτοπτρα, το φράγμα περίθλασης και ο φωτοπολλαπλασιαστής, όπως φαίνεται και στο σχήμα 3.3. Η δέσμη εισέρχεται στον μονοχρωμάτορα από την σχισμή εισόδου και προσπίπτει στο πρώτο κάτοπτρο. Στη συνέχεια κατευθύνεται στο φράγμα περίθλασης που προκαλεί [18]

19 διαφορετική γωνιακή απόκλιση για τα διάφορα μήκη κύματος. Από εκεί η δέσμη συγκεκριμένου μήκους κύματος προσπίπτει στο δεύτερο κάτοπτρο και εν συνεχεία εξέρχεται από τον μονοχρωμάτορα μέσω της σχισμής εξόδου. Η επιλογή του μήκους κύματος γίνεται με την στροφή του φράγματος περίθλασης έτσι έχουμε την δυνατότητα να μελετήσουμε την 3ω ή την 5ω απλά στρέφοντας το φράγμα ώστε η ένδειξη στην εξωτερική οθόνη του μονοχρωμάτορα να συμπίπτει με το γνωστό από τη βιβλιογραφία μήκος κύματος της κάθε αρμονικής. Η στροφή του φράγματος περίθλασης γίνεται ελεγχόμενα με μηχανικό μοτέρ και μάλιστα με κατάλληλη επιλογή της ταχύτητάς του. Να σημειωθεί πως για την ευθυγράμμιση του μονοχρωμάτορα χρησιμοποιήθηκε η μηδενικής τάξης περίθλαση η οποία πρέπει να αντιστοιχεί στη θέση μηδέν της ένδειξης του μοτέρ. Σχήμα 3.3 Αρχή λειτουργίας του μονοχρωμάτορα. Η συσκευή που χρησιμοποιήθηκε για την ανίχνευση της ακτινοβολίας είναι ο φωτοπολλαπλασιαστής που φαίνεται στο σχήμα 3.4. Πρόκειται για έναν φωτοηλεκτρικό ανιχνευτή δηλαδή η λειτουργία του είναι βασισμένη στο φωτοηλεκτρικό φαινόμενο. Το ρεύμα των φωτοηλεκτρονίων που παράγονται είναι ανάλογο του αριθμού των προσπιπτόντων φωτονίων και έτσι μπορούμε να μετρήσουμε την ένταση της φωτεινής ακτινοβολίας. [19]

20 Σχήμα 3.4 Ο φωτοπολλαπλασιαστής. Ο τρόπος λειτουργίας του φωτοπολλαπλασιαστή είναι ο εξής: Τα φωτόνια προσπίπτουν στην φωτοκάθοδο αφού διέλθουν από το παράθυρο εισόδου. Εκεί η πρόσπτωση των φωτονίων προκαλεί την εξαγωγή φωτοηλεκτρονίων λόγω φωτοηλεκτρικού φαινομένου. Στη συνέχεια τα φωτοηλεκτρόνια αυτά προσπίπτουν στις δυνόδους που είναι τα ενδιάμεσα ηλεκτρόδια καλυμμένα με ευπαθές υλικό ώστε να εξέρχονται περισσότερα από ένα ηλεκτρόνια για κάθε ηλεκτρόνιο που πέφτει πάνω τους. Η κίνηση των ηλεκτρονίων από δύνοδο σε δύνοδο γίνεται λόγω της διαφοράς δυναμικού που υπάρχει μεταξύ τους και που δημιουργείται από την ύπαρξη αντιστάσεων. Η τάση λειτουργίας των φωτοπολλαπλασιαστών δεν πρέπει να ξεπερνά τα 2-3 kv ώστε να μην έχουμε ηλεκτρική εκκένωση και καταστραφεί ο σωλήνας. Το ρεύμα μπορεί να είναι έως και μερικά μa γιατί διαφορετικά θα υπήρχαν βλάβες λόγω θερμικών φαινομένων. Επίσης όλος ο σωλήνας θα πρέπει να είναι εκκενωμένος για να μην εμποδίζεται η κίνηση των φωτοηλεκτρονίων και να μην συμβαίνει ηλεκτρική εκκένωση [22]. [20]

21 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 4. ΠΑΡΟΥΣΙΑΣΗ ΜΕΤΡΗΣΕΩΝ, ΑΝΑΛΥΣΗ ΚΑΙ ΣΥΖΗΤΗΣΗ 4.1 πειραματική διαδικασία Η πειραματική διαδικασία που ακολουθήθηκε είναι η εξής: Επιλέγουμε ένα σετ τριών ενεργειών της δέσμης που θα χρησιμοποιήσουμε για να εκτελέσουμε το πείραμα, με την επιλογή ενός διαφορετικού Beam Splitter κάθε φορά. Στη συνέχεια μετακινούμε τον φακό έτσι ώστε να εστιάζουμε σε διαφορετικό σημείο, εντός αλλά και εκτός του κελιού. Με αυτόν τον τρόπο έχουμε τη δυνατότητα να μελετήσουμε την εξάρτηση της παραγωγής της τρίτης και πέμπτης αρμονικής από το σημείο εστίασης της δέσμης. Έπειτα για κάθε μία από τις προαναφερθείσες αποστάσεις μεταβάλουμε την πίεση του αερίου στο κελί και παρατηρούμε την εξάρτηση της παραγωγής συναρτήσει της πίεσης. Η παραπάνω διαδικασία μας δίνει τη δυνατότητα να βρούμε τις βέλτιστες συνθήκες για την παραγωγή των δύο αρμονικών. Καθ όλη τη διάρκεια του πειράματος η πρώτη ίριδα είναι ρυθμισμένη να έχει διάμετρο 1.1 cm ενώ η δεύτερη ίριδα είναι εντελώς ανοιχτή. Εκτός όμως από τις μετρήσεις αυτές πραγματοποιήσαμε επιπλέον μετρήσεις της τρίτης αρμονικής χρησιμοποιώντας φασματογράφο με φωτοϋποδοχέα οπτικής ίνας ικανό να καταγράψει ολόκληρο το φάσμα ταυτόχρονα. Ωστόσο με την πάροδο του χρόνου προέκυψε η ανάγκη να μελετηθεί και η πέμπτη αρμονική η οποία δεν διαδίδεται στο αέρα (λ=160 nm) κι έτσι επιλέξαμε τον μονοχρωμάτορα που τελικά χρησιμοποιήσαμε. Επιπλέον αξίζει να αναφέρουμε ότι οι μετρήσεις πραγματοποιήθηκαν εφαρμόζοντας τάση V στον φωτοπολλαπλασιαστή για τις ενέργειες 2.95 mj και 2.18 mj ενώ για την μικρότερη ενέργεια 0.81 mj αυξήσαμε την παραπάνω τάση στα Volt. Οι σχισμές του μονοχρωμάτορα έχουν πάχους 1 mm για τις δύο μεγαλύτερες ενέργειες ενώ ανοίξαμε τις οπές στα 2 mm όταν πραγματοποιούμε μετρήσεις στα 1.15 mj. Καθ όλη τη διάρκεια του πειράματος ελέγχουμε την πίεση εκατέρωθεν του κελιού με ένα μετρητικό τύπου Pirani. Για πίεση 100 mtorr αργού η πίεση στο εκατέρωθεν του κελιού χώρο έφτανε τα 10 mbar. Στο χώρο του μονοχρωμάτορα η πίεση ελέγχονταν χρησιμοποιώντας ένα στοιχείο Alpert Bayard καταγράφοντας πιέσεις 10-5 mbar, κατάλληλες για τη χρήση του φωτοπολλαπλασιαστή. Τέλος, με τη χρήση φωτοδιόδου καταγράφουμε την ένταση της δέσμης του laser ελέγχοντας έτσι την σταθερότητά της. Στον πίνακα 4.1 παρουσιάζονται τα κυριότερα χαρακτηριστικά μεγέθη των παλμών laser που χρησιμοποιήθηκαν σε κάθε περίπτωση. Πίνακας [21]

22 4.2 Τρίτη αρμονική: Αποτελέσματα και ανάλυση Τα αποτελέσματα της πειραματικής μελέτης συνοψίζονται στα παρακάτω σχήματα Σε όλα τα σχήματα η τιμή του L αντιστοιχεί στην απόσταση από το κέντρο του κελιού. Σχήμα 4.1 Φάσματα 3 ης αρμονικής για ενέργεια 2.95 mj. [22]

23 Σχήμα 4.2 Φάσματα 3 ης αρμονικής για ενέργεια 2.18 mj. [23]

24 Σχήμα 4.3 Φάσματα 3 ης αρμονικής για ενέργεια 0.81 mj. [24]

25 Σχήμα 4.4 Απόδοση της ολικής παραγωγής της τρίτης αρμονικής (total yield) συναρτήσει του σημείου εστίασης της δέσμης για ενέργειες 2.95, 2.18 και 0.81 mj. [25]

26 Σχήμα 4.5 Φάσματα 3 ης αρμονικής για τις διάφορες θέσεις εστίασης και ενέργεια 2.95 mj. [26]

27 Σχήμα 4.6 Φάσματα 3 ης αρμονικής για τις διάφορες θέσεις εστίασης και ενέργεια 2.18 mj. [27]

28 Σχήμα 4.7 Φάσματα 3 ης αρμονικής για τις διάφορες θέσεις εστίασης και ενέργεια 0.81 mj. [28]

29 Από τα παραπάνω γραφήματα μπορούν να εξαχθούν μια σειρά από συμπεράσματα που αφορούν την παραγωγή της τρίτης αρμονικής. Ειδικότερα, παρατηρούμε ότι στην μεγαλύτερη ενέργεια 2.95 mj η ισχυρότερη παραγωγή επιτυγχάνεται όταν εστιάσουμε ένα ή δύο εκατοστά μετά το κέντρο του κελιού. Ωστόσο και τα δύο σημεία εστίασης αυτά δίνουν αρκετά φαρδιές κορυφές για παράδειγμα όταν έχουμε πίεση 100 mbar ισχύει ότι για L=1 cm FWHM 18.5 nm αντίστοιχα για L=2 cm FWHM 17 nm. Με τη μείωση της πίεσης οι κορυφές γίνονται στενότερες καθώς όταν η πίεση έχει πέσει στα 40 mbar βρίσκουμε ότι για L=1 cm FWHM 11 nm και για L=2 cm FWHM 10.5 nm. Η διαπλατυσμένες κορυφές είναι σαφές ότι οφείλονται στην αρκετά υψηλή ενέργεια του παλμού που συντελεί στο να έχουμε παραγωγή για αρκετά μεγάλο εύρος μηκών κύματος. Για την ίδια ενέργεια βλέπουμε ότι τα φάσματα για τις τιμές για L=0 cm και L=3 cm δίνουν αρκετά ισχυρές παραγωγές και ταυτόχρονα στενότερες κορυφές. Συγκεκριμένα όταν η πίεση είναι 40 mbar για L=3 cm FWHM 5.5 nm και για L=0 cm FWHM 4.5 nm. Επιπλέον με την μείωση της πίεσης η περίπτωση εστίασης στο κέντρο του κελιού (L=0 cm) χάνει αρκετά την ισχύ της κάτι που δεν συμβαίνει για εστίαση εκτός κελιού (L=3 cm). Επίσης παρατηρούμε μια απόκλιση των κορυφών από το αναμενόμενο μήκος κύματος για την τρίτη αρμονική, ενώ το κεντρικό μήκος κύματος θα έπρεπε να είναι τα 267 nm είναι τα 273 nm. Αυτή η απόκλιση μπορεί να αποδοθεί στον ίδιο τον μονοχρωμάτορα και δεν επηρεάζει ουσιαστικά τη μελέτη μας. Εάν κανείς ήθελε να εντοπίσει τις καλύτερες συνθήκες παραγωγής για τη συγκεκριμένη ενέργεια αυτές θα ήταν η εστίαση στην έξοδο του κελιού (L=1-2 cm) και πίεση mbar. Ωστόσο αξίζει να σημειωθεί ότι η μείωση του εύρους του φάσματος της αρμονικής εκατέρωθεν των θέσεων αυτών χωρίς πολύ μεγάλη μείωση της παραγωγής της μπορεί να χρησιμοποιηθεί πειραματικά ως εν δυνάμει τρόπος ελέγχου του μήκους κύματος σε πειράματα pump-probe. Η παραγωγή στην είσοδο του κελιού είναι σχετικά πιο ασθενής γεγονός που οφείλεται κατά κύριο λόγο στη δημιουργία πλάσματος καθώς η ένταση της δέσμης laser είναι της τάξης των και δημιουργείται πλάσμα στην περιοχή εστίασης. Όταν η εστίαση γίνει στην είσοδο του κελιού, η παραγόμενη τρίτη αρμονική θα πρέπει να διανύσει ολόκληρο το κελί κατά μήκος του οποίου έχουν δημιουργηθεί συνθήκες πλάσματος. Επιπλέον για την συγκεκριμένη συνθήκη εστίασης, σημαντική θα πρέπει να θεωρείται και η συμβολή της απορρόφησης της τρίτης αρμονικής από το μέσο. Με τον όρο απορρόφηση εννοούμε την διέγερση ή/και ιονισμό του αερίου μέσω πολυφωτονικών διαδικασιών που εμπλέκουν και την πολύ ισχυρή σε ένταση θεμελιώδη συχνότητα του laser. Αντιθέτως εστιάζοντας στην έξοδο του κελιού μπορεί να αποφευχθεί η απορρόφηση αλλά και η επίδραση του πλάσματος αφού οι παραγόμενη αρμονική δεν χρειάζεται να διανύσει τόσο μεγάλη διαδρομή στο ενεργό μέσο. Μειώνοντας την ενέργεια στα 2.18 mj παίρνουμε τις ισχυρότερες κορυφές για τις θέσεις L=0 και L=1 με αρκετά φαρδιές φασματικές κατανομές. Χαρακτηριστικά για το εύρος των δυο κορυφών μπορούμε να δούμε ότι το FWHM είναι μικρότερο από 10 nm μόνο για πίεση 40 mbar. Θα μπορούσε να υποστηρίξει κανείς ότι οι βέλτιστες συνθήκες για την παραγωγή της 3ω στη συγκεκριμένη ενέργεια είναι οι παραπάνω δυο θέσεις για πιέσεις mbar. Ωστόσο παρατηρούμε ότι στη θέση L=3 cm παρουσιάζεται ένα αρκετά στενό φασματικό εύρος που δεν μεταβάλλεται με την πίεση αλλά ούτε και μειώνεται η παραγωγή [29]

30 του. Επομένως θα μπορούσε κανείς να προτείνει αυτήν ως την βέλτιστη θέση λαμβάνοντας υπόψη τα προηγούμενα σχόλια περί των πειραμάτων pump-probe. Επιπλέον παρατηρούμε ότι οι θέσεις στην είσοδο του κελιού παρουσιάζουν τώρα αρκετά καλύτερη παραγωγή σε σχέση με την πρώτη περίπτωση. Γενικά βλέπουμε ότι μειώνοντας την ενέργεια ενισχύονται οι θέσεις στην είσοδο και έξοδο του κελίου (L=-2 cm και L=3 cm). Έχοντας μειώσει την ένταση μειώνεται και ο ρόλος του πλάσματος στην παραγωγή. Συνεπώς οι θέσεις στην είσοδο του κελιού παρουσιάζουν καλύτερη παραγωγή σε σύγκριση με αυτή που παρουσίαζαν για την υψηλότερη ενέργεια. Μειώνοντας περεταίρω την ενέργεια στα 0.81 mj παρατηρούμε κάτι αρκετά ενδιαφέρον. Για πίεση 100 mbar και εστίαση στο L=-1 cm, δηλαδή ένα εκατοστό πριν από το κέντρο του κελιού, η παραγωγή είναι πολύ ισχυρότερη από τις άλλες περιοχές εστίασης. Αυτή είναι μια ξεκάθαρη ένδειξη για επίτευξη phase matching στις συνθήκες αυτές αφού φυσικά το πλάσμα δεν αποτελεί σημαντικό ανασταλτικό παράγοντα πλέον. Όταν η πίεση μειώνεται η παραγωγή για τη θέση L=-1 cm εξασθενεί έντονα, καθώς λόγο της χαμηλής έντασης απαιτούνται συνθήκες υψηλής πίεσης ώστε να υπάρχουν πολλά διαθέσιμα άτομα του ενεργού μέσου. Οι περιοχές εστίασης στην έξοδο του κελιού δεν παρουσιάζουν τώρα έντονη παραγωγή. Όταν εστιάσουμε στην έξοδο του κελιού δεν υπάρχει αρκετά μεγάλη περιοχή αλληλεπίδρασης ενεργού μέσου-ακτινοβολίας με επαρκώς υψηλή ένταση ώστε να παράγεται αποτελεσματικά η τρίτη αρμονική. Συνοψίζοντας τα παραπάνω στα γραφήματα της απόδοσης της ολικής παραγωγής συναρτήσει του σημείου εστίασης της δέσμης του σχήματος 4.4, βλέπουμε πως για ενέργεια 2.95 mj η μέγιστη απόδοση επιτυγχάνεται για εστίαση στο L=1 cm πρωτίστως και L=2 cm δευτερευόντως. Για τα 2.18 mj μέγιστο παρουσιάζεται και πάλι στο L=1 cm όμως τη φορά αυτή το L=2 cm παρουσιάζει μεγάλη πτώση και τη θέση του καταλαμβάνει το L=0 cm, για την μικρότερη ενέργεια μέγιστη απόδοση έχουμε στο L=-1 cm δηλαδή πριν την είσοδο του κελιού. Αυτό που συμπεραίνουμε είναι ότι με την αύξηση της ενέργειας το καλύτερο σημείο εστίασης μετατοπίζεται από την είσοδο στην έξοδο του κελιού. Το συγκεκριμένο χαρακτηριστικό έχει παρατηρηθεί στη βιβλιογραφία να ισχύει και για jet αερίων [23], ενώ είναι εμφανές ότι οι ισαπέχουσες θέσεις εκατέρωθεν του κέντρου είναι μη συμμετρικές ως προς την παραγωγή, κάτι που επίσης έχει παρατηρηθεί, όπως και η όχι καλή παραγωγή για εστίαση στο κέντρο του κελιού [24]. [30]

31 4.3 Πέμπτη αρμονική: Αποτελέσματα και ανάλυση Τα αποτελέσματα της πειραματικής μελέτης συνοψίζονται στα παρακάτω σχήματα Σε όλα τα σχήματα η τιμή του L αντιστοιχεί στην απόσταση από το κέντρο του κελιού. Σχήμα 4.8 Φάσματα 5 ης αρμονικής για ενέργεια 2.95 mj. [31]

32 Σχήμα 4.9 Φάσματα 5 ης αρμονικής για ενέργεια 2.18 mj. [32]

33 Σχήμα 4.10 Φάσματα 5 ης αρμονικής για ενέργεια 0.81 mj. [33]

34 Σχήμα 4.11 Απόδοση της ολικής παραγωγής της πέμπτης αρμονικής (total yield) συναρτήσει του σημείου εστίασης της δέσμης για ενέργειες 2.95, 2.18 και 0.81 mj. [34]

35 Σχήμα 4.12 Φάσματα 5 ης αρμονικής για τις διάφορες θέσεις εστίασης και ενέργεια 2.95 mj. [35]

36 Σχήμα 4.13 Φάσματα 5 ης αρμονικής για τις διάφορες θέσεις εστίασης και ενέργεια 2.18 mj. [36]

37 Σχήμα 4.14 Φάσματα 5 ης αρμονικής για τις διάφορες θέσεις εστίασης και ενέργεια 0.81 mj. [37]

38 Παρατηρώντας τώρα τα αντίστοιχα γραφήματα για την πέμπτη αρμονική βλέπουμε ότι για τη μεγαλύτερη ενέργεια (2.95 mj) το ισχυρότερο σήμα εμφανίζεται όταν εστιάσουμε στο L=2 cm και για συνθήκες πίεσης 60 mbar και όχι στην πίεση των 100 mbar αφού για υψηλή πίεση φαίνεται να έχουμε εντονότερη δημιουργία πλάσματος και κατά συνέπεια phase mismatch και απορρόφηση. Μάλιστα το phase mismatch φαίνεται ξεκάθαρα για την περίπτωση της πίεσης των 80 mbar όπου το φάσμα αποκτά έντονη δομή δυο κορυφών την οποία και χάνει στην πίεση των 100 mbar. Στη θέση L=4 cm φαίνεται να υπάρχει καλή παραγωγή για τα 100 mbar και με ομοιόμορφο φάσμα. Το ίδιο παρατηρούμε και την περίπτωση της θέσης L=3 cm για τα 40 mbar. Η παραγωγή στην έξοδο υπερτερεί κατά πολύ αυτής στη είσοδο λόγο της δημιουργίας πλάσματος και της απορρόφησης από το μέσο όπως παρατηρήθηκε σε αρκετά μικρότερο βαθμό ωστόσο και για την τρίτη αρμονική. Αξίζει επίσης να παρατηρήσουμε ότι η κορυφή της 5ω εμφανίζεται για μήκος κύματος λίγο μεγαλύτερο από το αναμενόμενο (160 nm) ωστόσο αυτό είναι κάτι που οφείλεται στον μονοχρωμάτορα και δεν επηρεάζει τη μελέτη μας. Αυτές οι περιπτώσεις καταδεικνύουν την ευαισθησία των συνθηκών επίτευξης phase matching για την πέμπτη αρμονική και την σπουδαιότητα της γνώσης του φασματικού περιεχομένου πέρα από την απόδοση παραγωγής από τον πειραματιστή. Εκτός λοιπόν από τη γενική παρατήρηση ότι η βέλτιστη παραγωγή της πέμπτης αρμονικής επιτυγχάνεται στην έξοδο του κελιού, οφείλει να πει κανείς πως σε κάθε πειραματική διάταξη που χρησιμοποιεί αρμονικές πρέπει να καταγράφεται το φάσμα της και να λαμβάνεται υπόψη ανάλογα. Μειώνοντας την ενέργεια στα 2.18 mj δυο θέσεις φαίνεται να επικρατούν. Οι θέσεις αυτές είναι τα L=1 cm και L=3 cm. Οι κορυφές τους είναι μετατοπισμένες μεταξύ τους, καθώς η κορυφή για L=3 cm βρίσκεται δεξιότερα από αυτή για L=1 cm, ενώ είναι αρκετά στενές με FWHM 2 nm ιδιαίτερα για μικρές πιέσεις. Πάλι η καλύτερη παραγωγή συμβαίνει για εστίαση εκτός κελιού ενώ δεν παρατηρείται έντονη εξάρτηση από την πίεση αφού ο ρόλος του πλάσματος δεν είναι τόσο σημαντικός όσο πριν ενώ η απορρόφηση δεν είναι καταλυτική για παραγωγή στην έξοδο του κελιού. Όλα τα φάσματα εμφανίζουν κατανομές χωρίς ιδιαίτερες δομές γεγονός που οφείλεται σε καλύτερες συνθήκες phase matching συγκριτικά με την μεγάλη ενέργεια των 2.95 mj. Ελαττώνοντας περαιτέρω την ενέργεια στα 0.81 mj, τα φάσματα είναι πάρα πολύ διαπλατυσμένα και οι κορυφές αρκετά ασθενέστερες. Οι θέσεις L=1 cm και L=2 cm είναι βέλτιστες για την παραγωγή σε αυτή την ενέργεια. Συνοψίζοντας τα παραπάνω στα γραφήματα της απόδοσης της ολικής παραγωγής συναρτήσει του σημείου εστίασης της δέσμης του σχήματος 4.11, βλέπουμε πως για ενέργεια 2.95 mj η μέγιστη απόδοση επιτυγχάνεται για εστίαση στο L=3 cm πρωτίστως και στα L=2 cm κι L=4 cm δευτερευόντως. Ωστόσο η διαφορά στην φασματική κατανομή είναι εμφανής με στενότερη αυτή στην θέση L=2 cm. Κατά συνέπεια η απόδοση του όρου βέλτιστη παραγωγή οφείλει να συμπεριλάβει και τα χαρακτηριστικά της φασματικής κατανομής εκτός από την παραγωγή των φωτονίων. Για τα 2.18 mj μέγιστο παρουσιάζεται στο L=3 cm πρωτίστως και στα L=1 cm δευτερευόντως με φασματικές κατανομές αρκετά στενές και για τις δυο περιπτώσεις. Τέλος για τα 0.81 mj οι βέλτιστες θέσεις είναι οι L=1 cm και L=2 cm. Αυτό που συμπεραίνουμε είναι ότι σε αντίθεση με την περίπτωση της τρίτης [38]

39 αρμονικής, οι συνθήκες βέλτιστης παραγωγής επιτυγχάνονται μόνο στην περιοχή της εξόδου του κελιού. Αντίστοιχες μελέτες για την 5 η αρμονική σε jet αερίου έδειξαν ότι η εστίαση θα πρέπει να γίνεται μετά το κέντρο του jet [23]. Συμπεράσματα Στην εργασία αυτή αρχικά εισάγαμε το θεωρητικό υπόβαθρο που σχετίζεται με τα φαινόμενα διάδοσης κατά την παραγωγή αρμονικών και αναλύθηκε η συνεισφορά κάθε ενός από τους τέσσερις παράγοντες (γεωμετρικός όρος, όρος πλάσματος, όρος ουδετέρων ατόμων και όρος ατομικής διπολικής φάσης) που επηρεάζουν το phase matching. Επίσης έγινε αναφορά στην εξάρτηση της παραγωγής από την απορρόφηση του ενεργού μέσου. Στη συνέχεια περιγράφεται η πειραματική διάταξη και όλες οι συσκευές που χρησιμοποιήθηκαν όπως επίσης και μετρήσεις που πραγματοποιήθηκαν πριν την εκτέλεση του πειράματος αυτού και αφορούσαν τον προσδιορισμό της εστιακής απόστασης του φακού. Επιπλέον παρατίθενται οι συνθήκες κενού που επικρατούσαν καθ όλη τη διάρκεια του πειράματος αλλά και θεωρητικοί υπολογισμοί βασικών μεγεθών που σχετίζονται με τη δέσμη laser και επηρεάζουν σημαντικά την διαδικασία παραγωγής των αρμονικών όπως η ένταση στο σημείο εστίασης και το μήκος Rayleigh. Έπειτα γίνεται παρουσίαση των φασμάτων που ελήφθησαν τόσο για την 3 η όσο και για την 5 η αρμονική για ένα σύνολο διαφορετικών θέσεων εστίασης που εκτείνονται από την είσοδο έως και την έξοδο του κελιού, και για διαφορετικές πιέσεις του αερίου στο κελί. Από την ανάλυση των φασμάτων αυτών και των γραφημάτων της απόδοσης συναρτήσει του σημείου εστίασης βρέθηκαν οι συνθήκες εκείνες που βελτιστοποιούν την παραγωγή αλλά και το φασματικό περιεχόμενο της κάθε αρμονικής. Παρατηρούμε ότι για την 3 η αρμονική θα πρέπει η εστία της δέσμης να είναι μετά το κελί για ισχυρές εντάσεις laser ενώ με την μείωση της έντασης η εστία θα πρέπει να μετατοπιστεί πριν από το κέντρο του κελιού. Ανάλογα είναι τα αποτελέσματα και για την 5 η αρμονική καθώς παρατηρήθηκε ότι η εστίαση στην έξοδο του κελιού οδηγεί σε βέλτιστη παραγωγή της συγκεκριμένης αρμονικής η οποία ωστόσο είναι αρκετά ευαίσθητη σε μεταβολές των συνθηκών. Επιπλέον διαπιστώσαμε ότι η 5 η αρμονική είναι στενότερη φασματικά από την 3 η αρμονική. Η εύρεση των ιδανικών συνθηκών για την παραγωγή της 3 ης αλλά κυρίως της 5 ης αρμονικής είναι πολύ σημαντική καθώς στο εργαστήριο Ατομικής και Μοριακής Φυσικής του Τμήματος Φυσικής του Πανεπιστημίου Ιωαννίνων γίνεται εκτέλεση πειραμάτων τεχνικής pump probe στο πεδίο της μοριακής δυναμικής, στα οποία η 5 η αρμονική χρησιμοποιείται ως η pump δέσμη. [39]

40 Βιβλιογραφία 1 Α. McPherson et al, J. Opt. Soc. Am. B 4, 595 (1987). 2 A.L Huillier and P. Balcou, Phys. Rev. Lett 70, 774 (1993). 3 G.H.C. New, and J.F. Ward, Phys. Rev. Lett 19, 556 (1967). 4 P.B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993). 5 M. Lewenstein, P. Balcou, M.Y. Ivanov, A. L Huillier and P.B. Corkum, Phys. Rev. A 49, 2117 (1994). 6 T. Pfeifer, C. Spielmann and G. Gerber, Rep. Prog. Phys. 69, 443 (2006). 7 H. Dachraoui, T. Auguste, A. Helmstedt, P. Bartz, M. Michelswirth, N. Mueller, W. Pfeiffer, P. Salieres and U. Heinzmann, J. Phys. B 42, (2009). 8 N.A. Papadogiannis, B. Witzel, C. Kalpouzos and D. Charalambidis, Phys. Rev. Lett. 83, 4289 (1999). 9 P.M. Paul, E. S. Toma, P. Breger, G. Mullot, F. Auge, Ph. Balcou, H. G. Muller and P. Agostini, Science 292, 1689 (2001). 10 P. Tzallas, D. Charalambidis, N. A. Papadogiannis, K. Witte and G. Tsakiris, Nature (London) 426, 267 (2003). 11 K. Kosma, S. A. Trushin, W. Fuss and W. E. Schmid, J. Phys. Chem. A 112, 7514 (2008). 12 A. Peralta Conde, J. Kruse, O. Faucher, P. Tzallas, E. P. Benis, and D. Charalambidis, Phys. Rev. A 79, (R) (2009). 13 A. Paul et al, Nature 421, 51 (2003). 14 L.A. Lompre et al, J. Opt. Soc. Am. B 7, 754 (1990). 15 J.-F. Hergott, M. Kovacev, H. Merdji, C. Hubert, Y. Mairesse, E. Jean, P. Breger, P.Agostini, B. Carre and P. Salieres, Phys. Rev. A 66, (R) (2002). 16 S. Kazamias, D. Douillet, C. Valentin, Th. Lefrou, G. Grillon, G. Mullot, F. Auge, P. Mercere,Ph. Zeitoun and Ph. Balcou, Eur. Phys. J. D 26, 47 (2003). 17 P.Rudawski et al., Rev.Sci.Instrum. 84, (2013) E. Constant, D. Garzella, P. Breger, E. Mével,Ch. Dorrer, C. Le Blanc, F. Salin and P. Agostini, Phys. Rev. Lett. 82, 1668 (1999). 20 A.E. Siegman Lasers, University Science Books (1986). 21 Σ. Πασσαλίδης, Διπλωματική εργασία, Παν/μιο Ιωαννίνων (2014). 22 Π. Τσέκερης, Σημειώσεις Πειραματικών Μεθόδων Ατομικής και Μοριακής Φυσικής, Παν/μιο Ιωαννίνων (1992). 23 P. Balcou and A. L Huillier, Phys. Rev. A 47, (1993). 24 Ba Khuong Dinh, doctoral thesis, unpublished (2012). [40]

41 Παράρτημα Οδηγίες για τη χρήση του προγράμματος oscilloscopeconst.vi το περιβάλλον του οποίου φαίνεται στο παρακάτω σχήμα. Αρχικά επιλέγουμε το εικονίδιο run (λευκό βέλος επάνω δεξιά στην οθόνη) Στη συνέχεια κάνουμε τις κατάλληλες ρυθμίσεις για τον χρόνο καθυστέρησης delay time (1.5 sec) Max sweeps 200 Max points και κάνουμε κλικ στο ok ώστε να εφαρμοστούν οι συγκεκριμένες ρυθμίσεις Στη συνέχεια επιλέγουμε το ON και στην οθόνη επιλέγουμε τα gates για το φάσμα μας (δηλαδή το εύρος καταγραφής) με το enable gate, τα οποία αποθηκεύουμε με το store values Τα κανάλια που χρησιμοποιούμε στο πείραμα μας είναι τα Trace A (σήμα παλμογράφου) και Trace B (σκανδαλισμός από το laser) Για την καταγραφή του φάσματος επιλέγουμε τη θέση αποθήκευσης και το όνομα του αρχείου file path ενώ χρησιμοποιούμε την επέκταση.dat για τα αρχεία μας Για να ξεκινήσει η καταγραφή επιλέγουμε το start 2 και όταν επιθυμούμε να σταματήσουμε το ίδιο Για όσο διάστημα η επιλογή ON είναι ενεργή δεν μπορούμε να έχουμε πρόσβαση στις ρυθμίσεις του παλμογράφου μας και πρέπει να επιλέξουμε το Off Για τον τερματισμό και έξοδο από το πρόγραμμα επιλέγουμε το abort (κόκκινος κύκλος επάνω και δεξιά στην οθόνη) [41]