ΠΟΙΟΤΙΚΟΣ ΚΑΙ ΠΟΣΟΤΙΚΟΣ ΠΡΟΣΔΙΟΡΙΣΜΟΣ ΡΑΔΙΟΪΣΟΤΟΠΩΝ ΣΕ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΚΑΙ ΓΕΩΡΓΙΚΑ ΠΡΟΪΟΝΤΑ. ΕΚΤΙΜΗΣΗ ΒΙΟΛΟΓΙΚΩΝ ΕΠΙΠΤΩΣΕΩΝ ΣΤΟΝ ΑΝΘΡΩΠΟ

Transcript

1 ΑΡΙΣΤΟΤΕΛΕΙΟ ΠΑΝΕΠΙΣΤΗΜΙΟ ΘΕΣΣΑΛΟΝΙΚΗΣ ΤΜΗΜΑ ΙΑΤΡΙΚΗΣ ΤΟΜΕΑΣ ΑΚΤΙΝΟΛΟΓΙΑΣ, ΙΑΤΡΙΚΗΣ ΦΥΣΙΚΗΣ & ΠΛΗΡΟΦΟΡΙΚΗΣ ΕΡΓΑΣΤΗΡΙΟ ΙΑΤΡΙΚΗΣ ΦΥΣΙΚΗΣ ΔΙΕΥΘΥΝΤΗΣ: ΑΝΑΠΛΗΡΩΤΗΣ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ ΑΝΑΣΤΑΣΙΟΣ ΣΙΟΥΝΤΑΣ ΠΑΝΕΠ. ΕΤΟΣ ΑΡΙΘΜ. ΔΙΔ. ΔΙΑΤΡΙΒΗΣ: 3048 ΠΟΙΟΤΙΚΟΣ ΚΑΙ ΠΟΣΟΤΙΚΟΣ ΠΡΟΣΔΙΟΡΙΣΜΟΣ ΡΑΔΙΟΪΣΟΤΟΠΩΝ ΣΕ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΚΑΙ ΓΕΩΡΓΙΚΑ ΠΡΟΪΟΝΤΑ. ΕΚΤΙΜΗΣΗ ΒΙΟΛΟΓΙΚΩΝ ΕΠΙΠΤΩΣΕΩΝ ΣΤΟΝ ΑΝΘΡΩΠΟ ΣΕΡΒΙΤΖΟΓΛΟΥ ΝΑΥΣΙΚΑ ΓΕΩΡΓΙΑ ΦΥΣΙΚΟΣ ΙΑΤΡΙΚΗΣ ΑΚΤΙΝΟΦΥΣΙΚΟΣ ΔΙΔΑΚΤΟΡΙΚΗ ΔΙΑΤΡΙΒΗ ΥΠΟΒΛΗΘΗΚΕ ΣΤΟ ΤΜΗΜΑ ΙΑΤΡΙΚΗΣ ΤΟΥ ΑΡΙΣΤΟΤΕΛΕΙΟΥ ΠΑΝΕΠΙΣΤΗΜΙΟΥ ΘΕΣΣΑΛΟΝΙΚΗΣ ΘΕΣΣΑΛΟΝΙΚΗ 2014

2

3 ΑΡΙΣΤΟΤΕΛΕΙΟ ΠΑΝΕΠΙΣΤΗΜΙΟ ΘΕΣΣΑΛΟΝΙΚΗΣ ΣΧΟΛΗ ΕΠΙΣΤΗΜΩΝ ΥΓΕΙΑΣ ΤΜΗΜΑ ΙΑΤΡΙΚΗΣ ΠΡΟΕΔΡΟΣ ΤΟΥ ΤΜΗΜΑΤΟΣ ΑΛΕΞΑΝΔΡΟΣ ΑΝΑΣΤΑΣΙΟΣ ΓΑΡΥΦΑΛΛΟΣ ΔΙΕΥΘΥΝΤΡΙΑ ΤΟΥ ΤΟΜΕΑ ΑΦΡΟΔΙΤΗ ΧΑΡΙΤΑΝΤΗ - ΚΟΥΡΙΔΟΥ

4 ΤΡΙΜΕΛΗΣ ΕΠΙΤΡΟΠΗ Α. ΣΙΟΥΝΤΑΣ, ΑΝΑΠΛΗΡΩΤΗΣ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ, ΕΠΙΒΛΕΠΩΝ ΕΛ. ΜΟΛΥΒΔΑ ΑΘΑΝΑΣΟΠΟΥΛΟΥ, ΑΝΑΠΛΗΡΩΤΡΙΑ ΚΑΘΗΓΗΤΡΙΑ Κ. ΨΑΡΡΑΚΟΣ, ΟΜΟΤΙΜΟΣ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ ΕΠΤΑΜΕΛΗΣ ΕΠΙΤΡΟΠΗ Α. ΣΙΟΥΝΤΑΣ, ΑΝΑΠΛΗΡΩΤΗΣ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ, ΕΠΙΒΛΕΠΩΝ ΕΛ. ΜΟΛΥΒΔΑ ΑΘΑΝΑΣΟΠΟΥΛΟΥ, ΑΝΑΠΛΗΡΩΤΡΙΑ ΚΑΘΗΓΗΤΡΙΑ Κ. ΨΑΡΡΑΚΟΣ, ΟΜΟΤΙΜΟΣ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ Α. ΧΑΡΙΤΑΝΤΗ - ΚΟΥΡΙΔΟΥ, ΚΑΘΗΓΗΤΡΙΑ Α. ΓΚΟΤΖΑΜΑΝΗ ΨΑΡΡΑΚΟΥ, ΚΑΘΗΓΗΤΡΙΑ Χ. ΔΟΡΔΑΣ, ΑΝΑΠΛΗΡΩΤΗΣ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ Σ. ΣΤΟΥΛΟΣ, ΕΠΙΚΟΥΡΟΣ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ «Η έγκρισης της Διδακτορικής Διατριβής υπό της Ιατρικής Σχολής του Αριστοτελείου Πανεπιστημίου Θεσσαλονίκης, δεν υποδηλοί αποδοχήν των γνωμών του συγγραφέως». (Νόμος 5343/32, αριθμ και ν. 1268/82, αρθ. 50 8)

5 Στη μνήμη του καλυτέρου πατέρα, Γιάννη Σερβιτζόγλου Στη μητέρα μου, Αθηνά Στην αγαπημένη μου κόρη, Ιωάννα v

6 vi

7 «Ποτέ μη θεωρείς καθήκον τη μελέτη, αλλά μια αξιοζήλευτη ευκαιρία να μάθεις να αναγνωρίζεις την απελευθερωτική επίδραση της ομορφιάς στο βασίλειο του πνεύματος για δική σου προσωπική απόλαυση και προς όφελος της κοινότητας, στην οποία θα ανήκει το μελλοντικό σου έργο>> A. Einstein vii

8 viii

9 ΕΥΧΑΡΙΣΤΙΕΣ «Φύσει μέν έστιν άνθρωπος ζώον πολιτικόν», Αριστοτέλης Η παρούσα διατριβή εκπονήθηκε στον Εργαστήριο Ιατρικής Φυσικής, του Ιατρικού Τμήματος της Σχολής Επιστημών Υγείας, του Αριστοτελείου Πανεπιστημίου Θεσσαλονίκης, με την οικονομική αρωγή των Ιδρυμάτων Μποδοσάκη (Υποτροφία, ) και Α. Γ. Λεβέντη (Υποτροφία, ), στα οποία οφείλω τη μέγιστη ευγνωμοσύνη. Θα ήθελα να ευχαριστήσω θερμά τον Επιβλέποντα Αναπληρωτή Καθηγητή, Σιούντα Α., για την εμπιστοσύνη που μου έδειξε με την ανάθεση του θέματος, για την πλήρη ενσάρκωση του ρόλου του πραγματικού Δάσκαλου και την ανθρώπινη και πατρική του στήριξη στην πολύχρονη συνεργασία μας. Επίσης θα ήθελα να ευχαριστήσω τα μέλη της συμβουλευτικής επιτροπής τον Ομότιμο Καθηγητή Ψαρράκο Κ. και την Αναπληρώτρια Καθηγήτρια Μολυβδά Αθανασοπούλου Ε., για τις καίριες παρατηρήσεις και συμβουλές τους. Ιδιαιτέρες ευχαριστίες οφείλω στον Επίκουρο Καθηγητή Σ. Στούλο για την πνευματική του γενναιοδωρία, το ειλικρινές του ενδιαφέρον, τις πολύτιμες συμβουλές του, τις λύσεις που έδωσε σε μία σειρά από πειραματικά προβλήματα που προέκυψαν και για την εμψύχωσή του. Τον ευχαριστώ που με συμφιλίωσε με την ιδέα ότι στη πειραματική φυσική το πλέον αναμενόμενο είναι το απρόοπτο.

10 Ευχαριστώ πολύ τον Αναπληρωτή Καθηγητή Χ. Δόρδα για την καθοδήγησή του και την βοήθεια του στα θέματα των λιπασμάτων. Θερμές ευχαριστίες θα ήθελα να δώσω σε όλα τα μέλη της επταμελούς επιτροπής για την τιμή που μου έκαναν και το χρόνο που αφιέρωσαν. Ευχαριστώ πολύ τον Επιστημονικό Συνεργάτη του Εργαστηρίου Ιατρικής Φυσικής, Κουλούρη Χ. που μέσω των εύστοχων παρατηρήσεων του με βοήθησε να εμβαθύνω σε θέματα της εργασίας, για τη βοήθεια και την ενθάρρυνση του κατά τη καθημερινή συνεργασία μας και κυρίως για τη φιλία του, την Επιστημονικό Συνεργάτη του Εργαστηρίου Ιατρικής Φυσικής Χαντζή Σ., για την καθοριστική βοήθεια της σε υπολογιστικά θέματα, τον Ακτινοφυσικό του ΑΧΕΠΑ, Παπαναστασίου Εμ. για τις εύστοχες παρατηρήσεις του και την πάντα πρόθυμη βοήθεια του, τον κ. Ξανθό Στ. και τον κ. Ποτηριάδη Κ. για την πολύτιμη καθοδήγηση τους στην έναρξη της ερευνητικής μου πορείας, τον κ. Κατσαντώνη Δ., και τους συνεργάτες του, από το Ερευνητικό Ινστιτούτο Σιτηρών, ΕΛΓΟ «Δήμητρα» που πολύ πρόθυμα και ανιδιοτελώς μας εξασφάλισαν το σύνολο των δειγμάτων χώματος και σιτηρών. Θερμές ευχαριστίες θα ήθελα να δώσω σε όλους του φίλους και συνεργάτες που χάρη στη συμβολή τους έγινε εφικτή η ολοκλήρωση της παρούσας διατριβής. Το πιο ολόψυχο και θερμό ευχαριστώ, από καρδιάς το αφιερώνω στην μητέρα μου που είναι πάντα δίπλα μου, υπερβαίνοντας εαυτό, και στον πατέρα μου, που εξακολουθεί να είναι για μένα πηγή έμπνευσης, εσωτερικής δύναμης και γαληνής. Χάρις στην αγωγή και στην αρωγή τους γεννήθηκε η επιθυμία και έγινε εφικτή η ενασχόληση μου με το μεγαλείο της έρευνας. x

11 ΠΕΡΙΕΧΟΜΕΝΑ ΠΡΟΛΟΓΟΣ 1 ΓΕΝΙΚΟ ΜΕΡΟΣ 4 1.ΦΥΣΙΚΗ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑ ΠΕΡΙΒΑΛΛΟΝΤΟΣ ΠΗΓΕΣ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑΣ ΓΕΝΙΚΑ ΚΟΣΜΙΚΗ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑ ΕΔΑΦΟΥΣ ΠΗΓΕΣ Ν.O.R.M ΜΕΓΕΘΗ ΚΑΙ ΜΟΝΑΔΕΣ ΔΟΣΙΜΕΤΡΙΑΣ ΤΩΝ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΩΝ ΓΕΝΙΚΑ ΑΠΟΡΡΟΦΟΥΜΕΝΗ ΔΟΣΗ ΙΣΟΔΥΝΑΜΗ ΔΟΣΗ ΕΝΕΡΓΟΣ ΔΟΣΗ ΔΕΣΜΕΥΘΕΙΣΑ ΙΣΟΔΥΝΑΜΗ ΚΑΙ ΕΝΕΡΓΟΣ ΔΟΣΗ ΔΕΙΚΤΕΣ ΡΑΔΙΟΛΟΓΙΚΗΣ ΕΠΙΚΙΝΔΥΝΤΟΤΗΤΑΣ TΗΣ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ γ ΓΕΝΙΚΑ ΡΥΘΜΟΣ ΑΠΟΡΡΟΦΟΥΜΕΝΗΣ ΔΟΣΗΣ ΡΥΘΜΟΣ ΕΝΕΡΓΟΥ ΔΟΣΗΣ ΙΣΟΔΥΝΑΜΗ ΔΟΣΗ ΡΑΔΙΟΥ ΕΚΘΕΣΗ ΤΟΥ ΠΛΗΘΥΣΜΟΥ ΣΤΗΝ ΦΥΣΙΚΗ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑ ΓΕΝΙΚΑ ΕΞΩΤΕΡΙΚΗ ΕΚΘΕΣΗ ΕΣΩΤΕΡΙΚΗ ΕΚΘΕΣΗ 24 2.ΣΤΟΙΧΕΙΑ ΑΚΤΙΝΟΒΙΟΛΟΓΙΑΣ ΚΑΙ ΑΚΤΙΝΟΠΡΟΣΤΑΣΙΑΣ ΑΚΤΙΝΟΒΙΟΛΟΓΙΑ ΓΕΝΙΚΑ ΕΠΙΔΡΑΣΗ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ ΣΤΗ ΖΩΣΑ ΥΛΗ ΚΑΘΟΡΙΣΜΕΝΑ ΚΑΙ ΣΤΟΧΑΣΤΙΚΑ ΑΠΟΤΕΛΕΣΜΑΤΑ ΑΚΤΙΝΟΠΡΟΣΤΑΣΙΑ ΓΕΝΙΚΑ ΒΑΣΙΚΕΣ ΕΝΝΟΙΕΣ ΤΥΠΟΙ ΚΑΙ ΚΑΤΗΓΟΡΙΕΣ ΕΚΘΕΣΕΩΝ ΒΑΣΙΚΕΣ ΑΡΧΕΣ ΑΚΤΙΝΟΠΡΟΣΤΑΣΙΑΣ ΔΙΕΘΝΕΣ ΝΟΜΙΚΟ ΠΛΑΙΣΙΟ N.O.R.M ΓΕΝΙΚΑ ICRP ΙΑΕΑ ΕΥΡΩΠΑΙΚΗ ΕΠΙΤΡΟΠΗ ΕΛΛΗΝΙΚΗ ΝΟΜΟΘΕΣΙΑ ΚΑΙ ΟΔΗΓΙΕΣ ΝΕΕΣ ΤΑΣΕΙΣ ΑΚΤΙΝΟΠΡΟΣΤΑΣΙΑΣ 45 xi

12 3.ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΓΕΝΙΚΑ ΘΡΕΠΤΙΚΑ ΣΤΟΙΧΕΙΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ ΚΑΤΗΓΟΡΙΕΣ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ ΚΑΙ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑ ΦΩΣΦΟΡΟΣ ΓΕΝΙΚΑ ΟΡΓΑΝΙΚΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΦΩΣΦΟΡΟΥ ΑΝΟΡΓΑΝΑ ΦΩΣΦΟΡΙΚΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΦΩΣΦΟΓΥΨΟΣ ΦΥΣΙΟΛΟΓΙΑ ΦΩΣΦΟΡΟΥ ΚΑΛΙΟ ΓΕΝΙΚΑ ΟΡΓΑΝΙΚΟ ΚΑΛΙΟ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΑΝΟΡΓΑΝΟΥ ΚΑΛΙΟΥ ΠΕΤΡΩΜΑΤΑ ΚΑΛΙΟΥ ΕΙΔΗ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ ΚΑΛΙΟΥ ΦΥΣΙΟΛΟΓΙΑ ΚΑΛΙΟΥ ΕΙΔΙΚΕΣ ΕΝΕΡΓΟΤΗΤΕΣ ΣΤΑ ΥΛΙΚΑ ΤΗΣ ΒΙΟΜΗΧΑΝΙΑΣ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ ΓΕΝΙΚΑ ΦΩΣΦΟΡΙΚΑ ΠΕΤΡΩΜΑΤΑ ΦΩΣΦΟΡΙΚΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ - ΦΩΣΦΟΓΥΨΟΣ ΚΑΛΙΟΥΧΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΑΝΙΧΝΕΥΤΙΚΑ ΣΥΣΤΗΜΑΤΑ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ γ ΑΝΙΧΝΕΥΤΕΣ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ ΓΕΝΙΚΑ ΕΙΔΗ ΑΠΑΡΙΘΜΗΤΩΝ ΑΝΙΧΝΕΥΤΕΣ ΣΤΕΡΕΑΣ ΚΑΤΑΣΤΑΣΗΣ ΓΕΝΙΚΑ ΗΛΕΚΤΡΟΝΙΚΗ ΔΟΜΗ ΗΜΙΑΓΩΓΩΝ - ΘΕΩΡΙΑ ΖΩΝΩΝ ΔΗΜΙΟΥΡΓΙΑ ΦΟΡΤΙΟΥ ΣΤΟΥΣ ΗΜΙΑΓΩΓΟΥΣ ΑΠΟ γ-ακτινοβολια ΦΥΣΗ ΗΜΙΑΓΩΓΩΝ ΑΝΙΧΝΕΥΤΗΣ ΓΕΡΜΑΝΙΟΥ ΓΕΝΙΚΑ ΚΑΤΑΣΚΕΥΗ ΑΝΙΧΝΕΥΤΩΝ ΓΕΡΜΑΝΙΟΥ ΟΜΟΑΞΟΝΙΚΟΣ ΑΝΙΧΝΕΥΤΗΣ ΓΕΡΜΑΝΙΟΥ ΤΥΠΟΥ p ΚΡΥΟΣΤΑΤΗΣ ΗΛΕΚΤΡΟΝΙΚΗ ΟΡΓΑΝΟΛΟΓΙΑ ΚΑΙ ΕΠΕΞΕΡΓΑΣΙΑ ΣΗΜΑΤΟΣ ΓΕΝΙΚΑ ΤΡΟΦΟΔΟΤΙΚΟ ΤΑΣΗΣ ΠΡΟΕΝΙΣΧΥΤΗΣ ΕΝΙΣΧΥΤΗΣ ΑΝΑΛΥΤΗΣ ΠΟΛΛΩΝ ΚΑΝΑΛΙΩΝ ΦΑΣΜΑΤΟΣΚΟΠΙΑ γ ΓΕΝΙΚΑ ΚΟΡΥΦΕΣ ΚΑΙ ΜΟΡΦΗ ΦΑΣΜΑΤΟΣ ΚΟΡΥΦΕΣ ΑΠΟ ΑΛΛΗΛΕΠΙΔΡΑΣΕΙΣ ΕΝΤΟΣ ΤΟΥ ΑΝΙΧΝΕΥΤΗ ΚΟΡΥΦΕΣ ΑΠΟ ΑΛΛΗΛΕΠΙΔΡΑΣΕΙΣ ΕΚΤΟΣ ΤΟΥ ΑΝΙΧΝΕΥΤΗ ΕΝΕΡΓΕΙΑΚΗ ΔΙΑΚΡΙΤΙΚΗ ΙΚΑΝΟΤΗΤΑ ΑΠΟΔΟΣΗ ΑΝΙΧΝΕΥΤΗ ΤΑΥΤΟΠΟΙΗΣΗ ΚΟΡΥΦΩΝ ΠΟΣΟΤΙΚΟΣ ΠΡΟΣΔΙΟΡΙΣΜΟΣ ΙΣΟΤΟΠΩΝ 98 xii

13 ΕΙΔΙΚΟ ΜΕΡΟΣ ΟΡΓΑΝΑ ΚΑΙ ΜΕΘΟΔΟΛΟΓΙΑ ΠΕΡΙΓΡΑΦΗ ΠΕΙΡΑΜΑΤΙΚΗΣ ΔΙΑΤΑΞΗΣ ΑΝΙΧΝΕΥΤΙΚΟ ΣΥΣΤΗΜΑ ΛΟΙΠΑ ΟΡΓΑΝΑ ΠΡΟΕΤΟΙΜΑΣΙΑ ΑΝΙΧΝΕΥΤΙΚΗΣ ΔΙΑΤΑΞΗΣ ΕΝΕΡΓΕΙΑΚΗ ΒΑΘΜΟΛΟΓΙΑ ΒΑΘΜΟΛΟΓΙΑ ΑΠΟΔΟΣΗΣ ΣΤΑΤΙΣΤΙΚΗ ΤΩΝ ΜΕΤΡΗΣΕΩΝ ΜΕΘΟΔΟΛΟΓΙΑ ΦΑΣΜΑΤΟΣΚΟΠΙΑ γ ΓΕΩΜΕΤΡΙΑ ΔΙΑΡΚΕΙΑ ΜΕΤΡΗΣΗΣ ΦΩΤΟΚΟΡΥΦΕΣ ΠΟΙΟΤΙΚΟΣ ΠΡΟΣΔΙΟΡΙΣΜΟΣ ΡΑΔΙΟΝΟΥΚΛΙΔΙΟΥ ΠΟΣΟΤΙΚΟΣ ΠΡΟΣΔΙΟΡΙΣΜΟΣ ΡΑΔΙΟΝΟΥΚΛΙΔΙΟΥ ΥΛΙΚΟ ΜΕΤΡΗΣΕΩΝ ΓΕΝΙΚΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΚΑΛΛΙΕΡΓΟΥΜΕΝΟ ΕΔΑΦΟΣ ΣΙΤΗΡΑ ΣΦΡΑΓΙΣΗ ΔΟΧΕΙΩΝ ΜΑΡΙΝΕΛΛΙ ΜΕΤΡΗΣΕΙΣ ΠΡΙΝ ΚΑΙ ΜΕΤΑ ΤΗ ΣΦΡΑΓΙΣΗ ΤΩΝ ΔΟΧΕΙΩΝ ΑΠΟΤΕΛΕΣΜΑΤΑ ΑΠΟΤΕΛΕΣΜΑΤΑ ΣΥΖΗΤΗΣΗ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΓΕΝΙΚΑ ΕΙΔΙΚΕΣ ΕΝΕΡΓΟΤΗΤΕΣ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ ΔΕΙΚΤΕΣ ΕΠΙΚΙΝΔΥΝΟΤΗΤΑΣ ΚΑΛΛΙΕΡΓΟΥΜΕΝΟ ΕΔΑΦΟΣ ΓΕΝΙΚΑ ΕΙΔΙΚΕΣ ΕΝΕΡΓΟΤΗΤΕΣ ΦΥΣΙΚΩΝ ΡΑΔΙΟΝΟΥΚΛΙΔΙΩΝ ΣΤΟ ΚΑΛΛΙΕΡΓΟΥΜΕΝΟ ΕΔΑΦΟΣ ΔΕΙΚΤΕΣ ΕΠΙΚΙΝΔΥΝΟΤΗΤΑΣ ΣΙΤΗΡΑ ΓΕΝΙΚΑ ΕΙΔΙΚΕΣ ΕΝΕΡΓΟΤΗΤΕΣ ΦΥΣΙΚΩΝ ΡΑΔΙΟΝΟΥΚΛΙΔΙΩΝ ΣΤΑ ΣΙΤΗΡΑ ΣΥΜΠΕΡΑΣΜΑΤΑ ΓΕΝΙΚΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΚΑΛΛΙΕΡΓΟΥΜΕΝΟ ΕΔΑΦΟΣ ΣΙΤΗΡΑ ΠΕΡΙΛΗΨΗ SUMMARY ΒΙΒΛΙΟΓΡΑΦΙΑ ΠΑΡΑΡΤΗΜΑΤΑ ΓΛΩΣΣΑΡΙΟ 171 xiii

14

15 ΠΡΟΛΟΓΟΣ Η ραδιενέργεια είναι ένα αναπόσπαστο κομμάτι της φύσης. Οι φυσικές πηγές ακτινοβολίας είναι είτε κοσμικής προέλευσης είτε υπάρχουν στο έδαφος της γης από την αρχή της δημιουργίας της. Ο άνθρωπος πέτυχε την ανακάλυψη της ραδιενέργειας, στα τέλη του 19 ο Αιώνα, όταν ο Μπεκερελ ( ) για πρώτη φορά παρατήρησε την ύπαρξη ενός υλικού, του ουρανίου, που εκπέμπει αυθόρμητα και συνεχώς ακτινοβολία. Τη φύση της ακτινοβολίας αυτής και τους νόμους που την διέπουν, όρισε πολύ σύντομα το ζεύγος Μαρί ( ) και Πιερ ( ) Κιουρί, ανακαλύπτοντας επίσης νέα ραδιενεργά στοιχεία, όπως το Πολώνιο και το Ράδιο. Η Μαρί Κιουρί πρότεινε την ονομασία Ραδιενέργεια, η οποία και καθιερώθηκε. Ο ενθουσιασμός της νέας ανακάλυψης, που χάρισε το 1903 το Νομπέλ Φυσικής στους τρεις επιστήμονες, με τις σημαντικές εφαρμογές στην ιατρική, επισκιάστηκε όταν άρχισαν να εμφανίζονται τα πρώτα δυσμενή βιολογικά αποτελέσματα. Είναι γνωστό ότι θάνατος της Μαρί Κιουρί από λευχαιμία ήρθε να επισφραγίσει την επικινδυνότητα που ενέχει η ενασχόληση με τις ακτινοβολίες. Λογικό επακόλουθο της διαπίστωσης αυτής ήταν η ανάπτυξη νέων επιστημονικών κλάδων, όπως της Ακτινοβιολογίας που μελετά την επίδραση της ακτινοβολίας στους ζώντες οργανισμούς και της Ακτινοπροστασίας και έχει σκοπό την προστασία του ανθρώπου από την ακτινοβολία. Στους κλάδους αυτούς μέτρο της βιολογικής επίδρασης της ακτινοβολίας στον ανθρώπινο οργανισμό είναι η δόση, με μονάδα μέτρησης το Sv (1 J/kg). Οι φυσικές πηγές ακτινοβολούν τον άνθρωπο είτε εξωτερικά από το περιβάλλον, είτε εισέρχονται στον οργανισμό του μέσω εισπνοής, κατάποσης ή δερματικής επαφής και τον ακτινοβολούν εσωτερικά. Η μέση ετήσια δόση που λαμβάνει ο κάτοικος της γης λόγω της φυσικής ακτινοβολίας του περιβάλλοντος, την ονομαζόμενη ακτινοβολία υποστρώματος, είναι περίπου 2.5 msv. Η δόση αυτή είναι πιθανό να αυξηθεί λόγω της ανθρώπινης δραστηριότητας. Η βιομηχανία που επεξεργάζεται υλικά με φυσική ραδιενέργεια, NORM (Naturrally Occuring Materials), για παράδειγμα, οδηγεί στη παρασκευή προϊόντων που έχουν αυξημένες ραδιενεργές συγκεντρώσεις, όπως είναι τα λιπάσματα και τα οικοδομικά υλικά, ή προκαλεί αύξηση της ακτινοβολίας τοπικά, εκεί όπου λαμβάνουν χώρα οι απαραίτητες διεργασίες, όπως είναι λόγου χάρη η εξόρυξη ορυκτών. Οι αρχές τις Ακτινοπροστασίας επιτάσσουν η ετήσια δόση που λαμβάνει από άλλες πηγές, ο 1

16 άνθρωπος να μη ξεπερνά το 1 msv εάν ανήκει στον εν γένει πληθυσμό, και τα 20 msv εάν είναι επαγγελματικά εργαζόμενος. Τα όρια αυτά, με το πέρασμα των χρόνων και την εξέλιξη της επιστήμης, συνεχώς μειώνονται, βάσει της βασικής αρχής που ορίζει ότι καμία έκθεση σε ακτινοβολία, οσοδήποτε μικρή δεν πρέπει να θεωρείται ακίνδυνη. Μία από τις πιο κοινές βιομηχανίες εκμετάλλευσης NORM, είναι η βιομηχανία λιπασμάτων. Η παραγωγή των φωσφορικών λιπασμάτων βασίζεται στην επεξεργασία φωσφορικών πετρωμάτων, τα οποία περιέχουν σημαντικές ραδιενεργές συγκεντρώσεις στα φυσικά ραδιονουκλίδια του εδάφους. Τα ραδιονουκλίδια των πετρωμάτων κατά την βιομηχανική τους επεξεργασία περνούν στα προϊόντα και τα παραπροϊόντα τους. Οι ραδιενεργές συγκεντρώσεις των λιπασμάτων είναι πιθανό να οδηγήσουν σε ακτινοβόληση των εργαζομένων που ασχολούνται με την παραγωγή, την πώληση και την εφαρμογή τους. Επιπλέον, είναι λογικό να υπάρχει η ανησυχία της πιθανότητας επιβάρυνσης του εδάφους και των καρπών. Σκοπός της παρούσας Διατριβής είναι: Ο καθορισμός των επιπέδων φυσικής ραδιενέργειας των λιπασμάτων που χρησιμοποιούνται στην Ελλάδα. Ο έλεγχος ύπαρξης και η εκτίμηση του μεγέθους της ραδιολογικής επιβάρυνσης της καλλιεργήσιμης γης του Ελλαδικού χώρου λόγω της εφαρμογής των λιπασμάτων. Ο έλεγχος της ραδιολογικής επιβάρυνσης των καλλιεργούμενων καρπών λόγω της εφαρμογής λιπασμάτων που πραγματοποιείται με χρήση θεωρητικού μοντέλου για το μεικτό διαιτολόγιο σε δημητριακά, ρίζες/φρούτα και φυλλώδη λαχανικά, αλλά και με απευθείας μετρήσεις σε δείγματα σιτηρών. Η εκτίμηση των βιολογικών επιπτώσεων στον άνθρωπο λόγω της χρήσης των λιπασμάτων μέσω του υπολογισμού των ραδιολογικών δεικτών. Στο γενικό μέρος της εργασίας, γίνεται περιγραφή των φυσικών πηγών ακτινοβολίας και των βιομηχανιών που προκαλούν την αύξηση της επίδρασης τους στον άνθρωπο. Δίνονται οι βασικές αρχές της Ακτινοβιολογίας και της Ακτινοπροστασίας και περιγράφεται το ισχύον νομικό πλαίσιο για τις βιομηχανίες NORM. Ακολουθεί, η εισαγωγή στις βασικές έννοιες των λιπασμάτων, αναλύεται η προέλευση των φυσικών ραδιονουκλιδίων και δίνονται τα εύρη τιμών των συγκεντρώσεων που περιέχονται στα σύνθετα και απλά φωσφορικά λιπάσματα. Γίνεται εκτενής και αναλυτική περιγραφή του ανιχνευτικού συστήματος υπερκαθαρού γερμανίου και της μεθοδολογίας της γ-φασματοσκοπίας. 2

17 Στο ειδικό μέρος περιγράφεται το σύνολο των οργάνων που χρησιμοποιήθηκαν, η απαραίτητη προεργασία και η προετοιμασία της διάταξης. Ακολουθεί η περιγραφή της διεξαγωγής των μετρήσεων. Δίνονται ο λόγος επιλογής, ο τρόπος συλλογής και η προετοιμασία των μετρούμενων δειγμάτων. Μελετάται, εκτιμάται και τελικά προτείνεται η χρήση ενός υλικού για το σφράγισμα των πλαστικών δοχείων Μαρινέλλι με σκοπό τον εγκλωβισμό του αερίου ραδονίου. Στη συνέχεια παρουσιάζονται τα αποτελέσματα των μετρήσεων και της επεξεργασίας τους. Στο τελικό κομμάτι της εργασίας, πραγματοποιείται παράθεση και συζήτηση των αποτελεσμάτων, καθώς και παρουσίαση των συμπερασμάτων. 3

18 4

19 ΓΕΝΙΚΟ ΜΕΡΟΣ 5

20 1 ΦΥΣΙΚΗ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑ ΠΕΡΙΒΑΛΛΟΝΤΟΣ 1.1. ΠΗΓΕΣ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑΣ ΓΕΝΙΚΑ Ο σύγχρονος άνθρωπος ακτινοβολείται συνεχώς από πηγές ραδιενέργειας οι οποίες βρίσκονται στο περιβάλλον του. Η διάκριση των πηγών αυτών γίνεται με βάση την προέλευσή τους, και είναι: Οι φυσικές πηγές, που συνυπάρχουν με τον άνθρωπο στο φυσικό περιβάλλον από καταβολής της γης και συνιστώνται από ραδιονουκλίδια φυσικής προέλευσης. Oι φυσικές πηγές καλούνται και πηγές NORM (Naturally-Occurring Radioactive Materials), παρόλο που το ακρώνυμο έχει επικρατήσει διεθνώς να περιγράφει τα υλικά στα οποία η ανθρώπινη δραστηριότητα αυξάνει τις συγκεντρώσεις των φυσικών ραδιονουκλιδίων, ως συντόμευση του όρου TE-ΝORM (Technologically-Enhanced Naturally- Occurring Radioactive Materials), (ΙΑΕΑ, 2003). Οι τεχνητές ή ανθρωπογενείς πηγές, που είναι προϊόντα της ανθρώπινης δραστηριότητας και της σύγχρονης τεχνολογίας όπως πυρηνικές δοκιμές, λειτουργία και απόβλητα πυρηνικών εργοστασίων, πυρηνικά ατυχήματα. Οι τεχνητές πηγές επιβαρύνουν το περιβάλλον με τεχνητά ραδιενεργά στοιχεία όπως 137 Cs, 131 I. Οι ραδιενεργές πηγές ακτινοβολούν τον άνθρωπο συνεχώς είτε εξωτερικά, είτε εσωτερικά μέσω των ισοτόπων που εισέρχονται στον ανθρώπινο οργανισμό δια της αναπνοής ή της κατάποσης ή σπανιότερα μέσω του δέρματος. 6

21 ΚΟΣΜΙΚΗ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑ Η κοσμική ακτινοβολία προέρχεται από τον γαλαξία στον οποίο ανήκει η γη και αποτελείται κυρίως από πολύ υψηλής ενέργειας πρωτόνια σε ποσοστό 88%, από ιόντα ηλίου σε ποσοστό 11% και το υπόλοιπο 1% από ηλεκτρόνια, φωτόνια και νετρίνα. Η ακτινοβολία αυτή καλείται πρωτογενής κοσμική ακτινοβολία και έχει ενεργειακό φάσμα που εκτείνεται από 10 8 ev έως ev. Οι μηχανισμοί παραγωγής και επιτάχυνσης αυτών των σωματιδίων παραμένουν αντικείμενο έρευνας και μελέτης, μέχρι σήμερα. Επικρατέστερη είναι η θεωρία που αποδίδει την ύπαρξη και τις ιδιότητες της κοσμικής ακτινοβολίας στα ωστικά κύματα των υπερκαινοφανών αστέρων (UNSCEAR, 2000). Υπάρχει άλλη μία συνιστώσα της κοσμικής ακτινοβολίας η οποία προέρχεται από τις διαταραχές του μαγνητικού πεδίου του ήλιου. Πρόκειται κυρίως για πρωτόνια με ενέργειες που συνήθως δεν ξεπερνούν τα 10 8 ev και πολύ σπάνια έχουν ενέργεια πάνω από ev. Τα σωματίδια αυτά λόγω της σχετικά χαμηλής τους ενέργειας έχουν αμελητέα συνεισφορά στη ετήσια δόση του πληθυσμού (UNSCEAR, 2000). Tα πρωτογενή σωματίδια δεν φτάνουν στην επιφάνεια της γης, ωστόσο αλληλεπιδρούν με τα μόρια του αέρα της γήινης ατμόσφαιρας σε ύψος km. Αποτέλεσμα αυτής της αλληλεπίδρασης είναι η παραγωγή δευτερογενούς κοσμικής ακτινοβολίας που αποτελείται από τρεις συνιστώσες. Την νουκλεϊνική που αποτελείται από νετρόνια και πρωτόνια, την μεσονική που αποτελείται από πιόνια και μιόνια, και την μαλακή συνιστώσα που αποτελείται από ηλεκτρόνια, ποζιτρόνια και φωτόνια. Τα σωματίδια της δευτερογενούς κοσμικής ακτινοβολίας είναι πιθανό να έχουν ικανές ενέργειες ώστε να αντιδράσουν με τους πυρήνες αζώτου και οξυγόνου της ατμόσφαιρας. Με τις πυρηνικές αντιδράσεις θρυμματισμού παράγονται κοσμογενή ραδιονουκλίδια όπως 3 H, 7 Be, 14 C, 22 Να και άλλα. Η ένταση της κοσμικής ακτινοβολίας που φτάνει στη γη δεν είναι παντού η ίδια. Η ύπαρξη και η δράση του μαγνητικού πεδίου της γης, έχει δύο σημαντικά αποτελέσματα. Το πρώτο είναι η ένταση της κοσμικής ακτινοβολίας να ελαττώνεται από του μαγνητικούς πόλους προς τον μαγνητικό ισημερινό. Το δεύτερο αποτέλεσμα είναι γνωστό ως φαινόμενο ανατολής δύσης. Η διεύθυνση του γήινου μαγνητικού πεδίου από νότο προς βορά έχει ως αποτέλεσμα η ένταση της κοσμικής ακτινοβολίας να εμφανίζεται μεγαλύτερη από τη δύση παρά από την ανατολή (Παπαστεφάνου Κ., 2001; Ψαρράκος Κ. και συν., 2012). Επιπλέον, η ένταση της κοσμικής ακτινοβολία εξαρτάται από το υψόμετρο της περιοχής. Από τη στάθμη της θάλασσας και πάνω, αυξάνει σε συνάρτηση με το 7

22 ύψος μέχρις ενός μέγιστου και κατόπιν μειώνεται, φτάνοντας σε μια τιμή που διατηρείται σταθερή με την αύξηση του ύψους ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑ ΕΔΑΦΟΥΣ Τα φυσικά ραδιονουκλίδια του εδάφους διακρίνονται σε δύο βασικές κατηγορίες, στα κοσμογενή και στα πρωτογενή (UNSCEAR, 1982). Τα κοσμογενή ραδιονουκλίδια, όπως 3 H, 7 Be, 14 C, 22 Na, προέκυψαν, όπως ήδη έχει περιγραφεί, από τις αλληλεπιδράσεις της κοσμικής ακτινοβολίας με τα άτομα της γήινης ατμόσφαιρας. Οι συγκεντρώσεις τους στο έδαφος της γης είναι μικρές και συνεπώς συνεισφέρουν ελάχιστα στην ακτινοβόληση του ανθρώπου. Τα πρωτογενή ραδιονουκλίδια είναι αυτά που υπάρχουν στο έδαφος από τη στιγμή της δημιουργίας του. Αυτά είναι το 40 Κ, το 87 Rb και τα ισότοπα των τριών φυσικών ραδιενεργών σειρών, που περιγράφονται εκτενώς, στη συνέχεια α. ΚΑΛΙΟ-40 ( 40 Κ) Μία από της βασικές πηγές ραδιενέργειας του εδάφους είναι το ραδιενεργό ισότοπο του καλίου το K, το οποίο αποτελεί μόλις το % του συνολικού καλίου που υφίσταται στην φύση. Το υπόλοιπο κάλιο της φύσης είναι κατά 93.26% το σταθερό ισότοπο K και κατά 6.73% το επίσης μη ραδιενεργό και σταθερό ισότοπο K. Το ραδιενεργό ισότοπο του 40 Κ εκπέμπει ακτινοβολία γ με ενέργεια kev και έχει μεγάλο χρόνο φυσικού υποδιπλασιασμού ( ή χρόνος ημιζωής), Τ 1/2=1.28x10 9 χρόνια, που δικαιολογεί την ύπαρξή του στο φλοιό της γης μέχρι και σήμερα, (Sharipo J., 1972; Μαργαρίτη Λ., 1996) β. ΦΥΣΙΚΕΣ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΣ ΣΕΙΡΕΣ Άλλα ραδιενεργά ισότοπα που απαντώνται στον στερεό φλοιό της γης είναι τα φυσικά ραδιενεργά των σειρών του 238 U, του 232 Th και του ακτινίου 235 U. Όταν ένας πυρήνας, o πατρικός, διασπάται προκύπτει ένας νέος πυρήνας, o θυγατρικός, ο οποίος επίσης μπορεί με τη σειρά του να διασπαστεί και να εκπέμψει ένα τρίτο πυρήνα που δεν είναι ούτε αυτός σταθερός κ.ο.κ. Οι πυρήνες αυτοί, από 8

23 τον πρώτο έως τον τελευταίο που δημιουργούνται αποτελούν τα μέλη ραδιενεργής σειράς. Σε αυτή την περίπτωση ισχύουν είναι τα εξής: Το άθροισμα όλων των πυρήνων των θυγατρικών ισοτόπων που προκύπτουν, κάθε χρονική στιγμή, είναι ίσο με το πλήθος των πυρήνων του αρχικού ισοτόπου. Το πρώτο θυγατρικό ισότοπο που δημιουργείται έχει τη μέγιστη ενεργότητα σε χρόνο t=0. Τα μέγιστα της ενεργότητας των μελών της σειράς ακολουθούν χρονικά το ένα το άλλο, κατά τη σειρά γένεσής τους. Η τιμή της ενεργότητας στα μέγιστα είναι φθίνουσα κατά τη σειρά της γενεαλογίας. Στις διαδοχικές διασπάσεις, είναι δυνατόν ο αριθμός των πυρήνων ενός μέλους της σειράς που έχουν διασπαστεί, να αναπληρώνεται από τις διασπάσεις του προηγούμενου μέλους. Τότε υφίσταται το φαινόμενο της ραδιενεργού ισορροπίας. Εάν ο χρόνος ημιζωής του πατρικού ισοτόπου είναι μεγάλος αλλά συγκρίσιμος με του θυγατρικού η ισορροπία καλείται μεταβατική ενώ εάν το πατρικό είναι μακρόβιο με πάρα πολύ μεγάλο χρόνο ημιζωής σε σχέση με το θυγατρικό η ισορροπία είναι μόνιμη/αιώνια (Παπαστεφανου Κ., 2001; Ψαρράκος Κ. και συν, 2012). Οι πιο γνωστές ραδιενεργές σειρές είναι οι τρεις φυσικές σειρές των βαρέων ραδιενεργών στοιχείων που υπάρχουν στη γη: ΣΕΙΡΑ ΟΥΡΑΝΙΟΥ ( 238 U) Το 238 U αποτελεί το 99.25% του φυσικού ουρανίου. Tα ραδιονουκλίδια της σειράς φαίνονται στην Εικόνα 1.1.α. Το 238 U με α-διάσπαση δίνει το 234 Th το οποίο με τη σειρά με β-διάσπαση δίνει το 234 Pa. Η διαδικασία των δεκατεσσάρων (14) διαδοχικών διασπάσεων συνεχίζεται μέχρι να σχηματιστεί το τελικό σταθερό προϊόν που είναι ο 206 Pb. Το πατρικό ραδιοϊσότοπο, 238 U, έχει πολύ μεγάλο χρόνο ημιζωής, (Τ 1/2 = 4.51x10 10 χρόνια), σε σχέση με τα προϊόντα του. Αυτό σημαίνει ότι σε κάθε δείγμα φυσικής προέλευσης που περιέχει φυσικό ουράνιο και δεν έχει υποστεί καμία χημική επεξεργασία θα αποκαθίσταται ραδιενεργός ισορροπία. Επομένως, κάθε θυγατρικό της σειράς θα έχει την ίδια ενεργότητα με το 238 U. Ανάμεσα στα θυγατρικά της σειράς αυτής είναι και το ραδόνιο, 222 Rn που είναι ένα ευγενές αέριο, ραδιενεργό με μεγάλη συνεισφορά στην έκθεση του πληθυσμού από φυσικές πηγές (Gilmore G., 2008). 9

24 ΣΕΙΡΑ ΑΚΤΙΝΙΟΥ ( 235 U) Στη σειρά του ακτινίου, το 235 U με χρόνο ημιζωής, Τ 1/2 = 7.10x10 10 χρόνια, καταλήγει μετά από έντεκα (11) διασπάσεις, όπως φαίνεται στη Εικόνα 1.1β. στο τελικό προϊόν που είναι ο 207 Pb. Το ακτίνιο αποτελεί μόλις το 0.72% του φυσικού ουρανίου, και λόγω των πολύ μικρών συγκεντρώσεων των στοιχείων αυτής της σειράς στο περιβάλλον η ακτινοβιολογική επίδρασή τους στον άνθρωπο θεωρείται αμελητέα. ΣΕΙΡΑ ΘΟΡΙΟΥ ( 232 Th) Το φυσικό θόριο αποτελείται 100% από 232 Th. Οι δέκα (10) διασπάσεις της σειράς αυτής, φαίνονται στην Εικόνα 1.1.γ. και, έχουν ως τελικό προϊόν και πάλι σταθερό ισότοπο του μόλυβδου το 206 Pb. Το 224 Th έχει πολύ μεγάλο χρόνο ημιζωής, (Τ 1/2 =1,41x10 10 χρόνια), σε σχέση με τα θυγατρικά του και για αυτό, υπό κανονικές συνθήκες, αποκαθίσταται ραδιενεργός ισορροπία μεταξύ τους. Και σε αυτή τη φυσική σειρά υπάρχει ανάμεσα στα θυγατρικά ένα ισότοπο του ραδονίου, το 220 Rn το οποίο είναι αέριο. (α) 10

25 (β) (γ) Εικόνα 1.1. Φυσικές σειρές διασπάσεων 238 U, 235 U, 232 Th. 11

26 Στη πραγματικότητα, το φαινόμενο της ισορροπίας είναι πιο πολύπλοκο και έχει πολλούς παράγοντες που το επηρεάζουν, φυσικούς και ανθρωπογενείς. Στην σειρά του 238 U, τα ισότοπα του ουρανίου, 238 U και 234 U βρίσκονται σε καλή ισορροπία, λόγω του ότι μεσολαβούν μεταξύ τους δύο πολύ βραχύβια ισότοπα, το 234 Th (Τ 1/2=25 d) και το 234 Pa (Τ 1/2=6.5 h). Παρόλα αυτά, η φύση των διασπάσεων είναι τέτοια ώστε να επιτρέπει τον διαχωρισμό του θυγατρικού ισοτόπου από το αρχικό υλικό. Στη φύση αυτό που συμβαίνει είναι η διαφυγή του 234 U από το έδαφος και η συσσώρευσή του στα φυσικά ύδατα. Για αυτό το λόγο το 234 U βρίσκεται 238 στο έδαφος σε λίγο μικρότερες συγκεντρώσεις από το U, ενώ εμφανίζεται σε πλεόνασμα στα νερά των ποταμών και της θάλασσας (UNSCEAR, 2000). Επίσης, το 226 Ra είναι πιθανό να εμφανίζεται σε περιβαλλοντικά δείγματα με ελαφρώς μικρότερες συγκεντρώσεις από αυτές του 238 U και αυτό μπορεί οφείλεται κυρίως σε δύο λόγους. Ο πρώτος λόγος είναι ότι υπάρχει η πιθανότητα να συμβεί διαχωρισμός του πατρικού του, 230 Th, από την αλυσίδα και ο δεύτερος λόγος είναι ότι το 226 Ra έχει μεγαλύτερη κινητικότητα από το πατρικό του, στο περιβάλλον, και συνεπώς διαχέεται μέσα σε αυτό (UNSCEAR, 2000). Ένα άλλο φαινόμενο που μπορεί να επηρεάσει την ραδιενεργό ισορροπία της σειράς του 238 U, είναι η ύπαρξη του αέριου 222 Rn (T 1/2=3.8 ημέρες) που είναι θυγατρικό του 226 Ra. Το 222 Rn διαφεύγει από το υλικό της πηγής του, με ρυθμό που εξαρτάται κυρίως από τα χαρακτηριστικά του υλικού αυτού, όπως η υγρασία, η θερμοκρασία και η ειδική επιφάνεια (Seo B.K., 2001). Ειδικότερα, για τα χώματα ο ρυθμός αυτός εξαρτάται επιπλέον και από τη σύσταση τους, τον τύπος τους και το μέγεθος των κόκκων (Markkanen M. και Arvela H., 1992). Η διαφυγή ενός ποσοστού του 222 Rn από το υλικό του, έχει ως αποτέλεσμα τα θυγατρικά του ισότοπα να εμφανίζονται με μειωμένες ραδιενεργές συγκεντρώσεις σε σχέση με τη συγκέντρωση του 226 Ra. Εάν με κάποιο τρόπο το 222 Rn παγιδευτεί, αυτό που αναμένεται να παρατηρηθεί, σύμφωνα με το νόμο των ραδιενεργών διασπάσεων, είναι να αποκαταστασταθεί η ισορροπία πλήρως σε διάρκεια δέκα ημιζωών του, ήτοι τριάντα οχτώ (38) ημέρες, ενώ σε διάρκεια μόλις δέκα (10) ημερών έχει ήδη αποκτήσει περίπου το 85% της τελικής του συγκέντρωσης (Gilmore G., 2008). Στη σειρά του 232 Th το 228 Ra έχει σχετικά μεγάλο χρόνο ημιζωής, 5.75 χρόνια, γεγονός που επιτρέπει το διαχωρισμό του από το πατρικό του ισότοπο το 232 Th. Το αέριο 220 Rn είναι δυνατόν να διαφύγει από το υλικό. Σε αντίθεση όμως με το 222 Rn που έχει χρόνο ημιζωής 3.8 ημέρες το 220 Rn έχει μόλις 55.8 sec και ακόμα και αν διαφύγει θα αποκατασταθεί η ισορροπία μέσα σε λίγα λεπτά. Επομένως η ύπαρξη του αερίου ραδονίου σε αυτή τη σειρά δεν επηρεάζει τη ραδιενεργό ισορροπία (Gilmore G., 2008; UNSCEAR, 2000) 12

27 Όπως έχει ήδη αναφερθεί, η ραδιενεργός ισορροπία των φυσικών σειρών είναι δυνατόν να επηρεαστεί και από ανθρωπογενείς παράγοντες. Tα ορυκτά χρησιμοποιούνται ευρέως στη σύγχρονη βιομηχανία όπου με χημικές επεξεργασίες γίνεται η παραγωγή πυρηνικών καυσίμων, η κατασκευή γύψου ή η εξαγωγή φωσφόρου. Τα ορυκτά περιέχουν τα ισότοπα των τριών ραδιενεργών σειρών σε ποσοστά που εξαρτώνται από τη τοποθεσία και τα ιδιαιτέρα γεωλογικά χαρακτηριστικά της. Κατά την χημική επεξεργασία των γεωλογικών υλικών είναι δυνατόν, το 238 U ή το 232 Th να διαχωριστεί από τα θυγατρικά του ραδιοϊσότοπα, με συνέπεια να διαταραχθεί η ραδιενεργός ισορροπία της αντίστοιχης σειράς. Τα θυγατρικά ραδιοϊσότοπα της αλυσίδας είναι δυνατόν να περάσουν είτε στο τελικό προϊόν της χημικής επεξεργασίας είτε στο παραπροϊόν της. Στη σειρά του 238 U, εάν το ουράνιο διαχωριστεί χημικά από το 234 Th η ισορροπία σπάει, και για να αποκατασταθεί ξανά μεταξύ αυτού και του 234 U θα πρέπει να περάσουν 6x10 5 χρόνια (Gilmore G., 2008) ΠΗΓΕΣ ΝORM Ως υλικά NORM, όπως ήδη αναφέρθηκε, έχει επικρατήσει να καλούνται τα φυσικά ραδιενεργά υλικά που χρησιμοποιούνται στις βιομηχανικές δραστηριότητες ως πρώτες ύλες ή προκύπτουν ως προϊόντα, παραπροϊόντα και κατάλοιπα. Σύμφωνα με την ΙΑΕΑ (IAEA, 2003b): «η εκμετάλλευση των υλικών που περιέχουν φυσικά ραδιονουκλίδια έχουν δύο πιθανά αποτελέσματα που σχετίζονται με την ανθρώπινη υγεία: (1) Οι συγκεντρώσεις των φυσικών ραδιονουκλιδίων να είναι αυξημένες στα προϊόντα, παραπροϊόντα και κατάλοιπα σε σχέση με τα φυσικά επίπεδα. (2) Αυξημένη διαθεσιμότητα φυσικών ραδιονουκλιδίων από προϊόντα, παραπροϊόντα ή κατάλοιπα λόγω φυσικοχημικών διεργασιών ή τρόπου διαχείρισης των καταλοίπων». Σε αυτή την αναφορά η ΙΑΕΑ, εκφράζοντας τη τάση της σύγχρονης ακτινοπροστασίας, τονίζει τη σημασία παρακολούθησης και ελέγχου όχι μόνο τον υλικών με αυξημένες συγκεντρώσεις στα NORM (TE-NORM) λόγω της βιομηχανικής τους επεξεργασίας, αλλά και την παρακολούθηση όλων αυτών των διαδικασιών που ευνοούν την αύξηση της έκθεσης του πληθυσμού λόγω της εκμετάλλευσης αυτών των υλικών με φυσική ραδιενέργεια. 13

28 Οι βιομηχανίες που επεξεργάζονται ή παράγουν προϊόντα ΝΟRM, περιγράφονται στη συνέχεια (E. C.,1999; IAEA, 2008; UNSCEAR, 2000) Βιομηχανία φωσφόρου Οι διαδικασίες επεξεργασίας του φωσφόρου διακρίνονται στην εξόρυξή του και στην κατασκευή φωσφορικών προϊόντων μέσω της θερμικής ή της υγρής μεθόδου. Επεξεργασία μεταλλευμάτων Τα πιο συνήθη μεταλλεύματα είναι αυτά που περιέχουν κασσιτέρο, νιόβιο, αλουμινίο, χαλκό, σίδερο. Οι σημαντικότεροι κίνδυνοι που είναι πιθανό να προκύψουν σε αυτές τις βιομηχανίες είναι δύο. Ο πρώτος είναι λόγω της εισπνοής αερίων από την εξάτμιση του μόλυβδου και του πολωνίου κατά της υψηλή θέρμανση για τη τήξη των μετάλλων. Ο δεύτερος κίνδυνος πηγάζει από τη συσσώρευση ραδιενεργού λάσπης ως κατάλοιπο της επεξεργασίας. Εξόρυξη ουρανίου Υπάρχουν παγκοσμίως πολλές τοποθεσίες όπου έχουν ταφεί, ή συσσωρευτεί κατάλοιπα και λάσπες από την λειτουργία παλαιών ορυχείων ουρανίου. Επεξεργασία άμμου ζιρκονίου Είναι μία διαδικασία η οποία δεν αφήνει ραδιενεργά κατάλοιπα. Παρόλα αυτά επειδή η επεξεργασία της άμμου προκαλεί την δημιουργία σκόνης, είναι μία διαδικασία που ενέχει τον κίνδυνο της εισπνοής σκόνης με υψηλές συγκέντρωσεις φυσικής ραδιενέργειας και την εξωτερική έκθεση από μεγάλες συσσωρεμένες ποσότητες υλικού. Εξόρυξη άνθρακα Κατά την εξόρυξη του άνθρακα ελευθερώνονται μεγάλες ποσότητες σκόνης, ιπταμένης και μη, η οποία έχει υψηλές συγκεντρώσεις φυσικής ραδιενέργειας Πετρέλαιο και φυσικό αέριο Παρόλο που τα πρωτογενή ισότοπα των σειρών το ουράνιου και το θόριο, δεν εμφανίζουν μεγάλη κινητικότητα ώστε να διαφύγουν από τα αρχικά πετρώματα, τα θυγατρικά τους εμφανίζουν μεγάλη κινητικότητα. Αυτό έχει 14

29 ως αποτέλεσμα τη συσσώρευσή τους στο νερό που προκύπτει από την εξαγωγή του πετρελαίου ή του αερίου. Αυτά τα ισότοπα και τα θυγατρικά του είναι πιθανό να συσσωρευτούν σε θειικά ή ανθρακικά ιζήματα. Δομικά υλικά Tα δομικά υλικά είναι πιθανό να περιέχουν μεγάλες συγκεντρώσεις των φυσικών ραδιονουκλίδίων 226 Ra, 40 K, 232 Th. Ένα από τα υλικά αυτά με χαρακτηριστικά υψηλές συγκεντρώσεις είναι ο γρανίτης. Στις βιομηχανίες που αναφέρθηκαν ως βιομηχανίες NORM μπορούν να προστεθούν και άλλες όπως η επεξεργασία θορίου, αλλά η παραπάνω λίστα δίνει τις πιο σημαντικές από αυτές. Η ραδιενεργός συγκέντρωση αυτών των υλικών είναι δυνατόν να οδηγήσει σε ραδιολογικές επιπτώσεις για το κοινό, τους εργαζόμενους στις αυτές βιομηχανίες αλλά και στο περιβάλλον. Στην βιομηχανία NORM, τα υλικά που χρησιμοποιούνται κατατάσσονται σε τρεις κατηγορίες: στις πρώτες ύλες, που είναι τα ορυκτά, στα προϊόντα και στα παραπροϊόντα ή/και κατάλοιπα (E.U., 1999). Τα ορυκτά περιέχουν φυσικά ραδιονουκλίδια με συγκεντρώσεις που κυμαίνονται από μερικά έως δεκάδες Bq/g. Τα ορυκτά αυτά μετά την εξόρυξη τους επεξεργάζονται σε πολύ μεγάλες ποσότητες για την παραγωγή βιομηχανικών προϊόντων. Επίσης γίνεται εισαγωγή μεγάλων ποσοτήτων τέτοιων ορυκτών από τις αναπτυσσόμενες χώρες στην Ευρωπαϊκή Ένωση. Πίνακας 1.1. Ενδεικτικές ραδιενεργές συγκεντρώσεις σε πρώτες ύλες βιομηχανίας NORM Πέτρωμα / ορυκτό Σειρά 238 U (Bq/g) Σειρά 232 Th (Bq/g) Φωσφορικό πέτρωμα Μοναζίτης Κασσίτερος Ζιρκόνιο Άνθρακας Πηγές:UNSCEAR 2000; ΙΑΕΑ, 2005 Σε ορισμένες από τις βιομηχανίες ΝORM, είναι δυνατόν να υπάρχουν και προϊόντα τα οποία έχουν σημαντικές ραδιενεργές συγκεντρώσεις φυσικών ραδιοϊσοτόπων. Η ενεργότητα αυτών των υλικών έχει μετρηθεί να φτάνει έως και κάποιες εκατοντάδες Bq/g. 15

30 Πίνακας 1.2. Ενδεικτικές ραδιενεργές συγκεντρώσεις στα προϊόντα βιομηχανίας NORM Προϊόν 238 U (Bq/g) 226 Ra (Bq/g) 232 Th (Bq/g) 40 Κ (Bq/g) Φωσφορικό λίπασμα >6 Τσιμέντο Πηγές:UNSCEAR, 2000; ΙΑΕΑ, 2005 Η εργοστασιακή επεξεργασία των ορυκτών είναι πολύ πιθανό να προκαλέσει τη συσσώρευση των ραδιονουκλιδίων στα παραπροϊόντα ή στα κατάλοιπα της διαδικασίας. Οι ραδιενεργές συγκεντρώσεις αυτών είναι δυνατών να φτάσουν σε αρκετές εκατοντάδες Bq/g, Πίνακας 1.3. Πίνακας 1.3. Ενδεικτικές ραδιενεργές συγκεντρώσεις στα παραπροϊόντα βιομηχανίας NORM Παραπροϊόν / κατάλοιπο 238 U (Bq/g) 226 Ra (Bq/g) 232 Th (Bq/g) επεξεργασίας Φωσφόγυψος 1 Λάσπη κασσίτερου Μοναζίτης > Ιπταμένη σκόνη Λάσπη παραγωγής αλουμινίου Πηγές:UNSCEAR, 2000; ΙΑΕΑ, ΜΕΓΕΘΗ ΚΑΙ ΜΟΝΑΔΕΣ ΔΟΣΙΜΕΤΡΙΑΣ ΤΩΝ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΩΝ ΓΕΝΙΚΑ Όταν η ιοντίζουσα ακτινοβολία προσπίπτει σε ανθρώπινους ιστούς αλληλεπιδρά με τα μόρια των κυττάρων, στα οποία και εναποθέτει ενέργεια, διασπά χημικούς δεσμούς και προκαλεί βίαιες χημικές αντιδράσεις και βιολογικές μεταβολές. Τα αποτελέσματα της επίδρασης της ακτινοβολίας στους ιστούς έχουν άμεση σχέση με το ποσόν και τη χωρική κατανομή της ενέργειας που εναποτίθεται. Τα φυσικά δοσιμετρικά μεγέθη, των οποίων οι ορισμοί ακολουθούν, αποσκοπούν στο να συνδέσουν το είδος και την ενέργεια της προσπίπτουσας ακτινοβολίας με την πιθανότητα δημιουργίας βλάβης στον προσβαλλόμενο ιστό και γενικότερα την πιθανότητα βλάβης της υγείας του προσβαλλόμενου ατόμου. (Αγγελόπουλος Α. και Σακελίου Λ. ;1994 Ψαρράκος Κ. και συν., 2012) 16

31 ΑΠΟΡΡΟΦΟΥΜΕΝΗ ΔΟΣΗ Απορροφούμενη δόση είναι το δοσιμετρικό μέγεθος που εκφράζει την ενέργεια που εναποτίθεται από την προσπίπτουσα ακτινοβολία ανά μονάδα μάζας της ακτινοβολούμενης ύλης. de D (1-1) dm Όπου de είναι η ενέργεια που αποτίθεται από την ιονίζουσα ακτινοβολία στη στοιχειώδη μάζα του υλικού, dm. Μονάδα απορροφούμενης δόσεως είναι το Gray (Gy) που αντιστοιχεί σε απορροφούμενη ενέργεια 1 Joule ανά 1 kg μάζας ύλης. Για την περιοχή των δόσεων που αφορούν την ακτινοβόληση του ανθρώπου από φυσικές και τις συνήθεις τεχνητές πηγές όπως είναι οι διαγνωστικές εφαρμογές, χρησιμοποιούνται τα υποπολλαπλάσια του Gy, το milligray (mgy) και το microgray (μgy) (Αγγελόπουλος Α. και Σακελίου Λ., 1994; Ψαρράκος Κ. και συν., 2012) ΙΣΟΔΥΝΑΜΗ ΔΟΣΗ Αν τα τέσσερα διαφορετικά είδη των ιοντιζουσών ακτινοβολιών α, β, γ, και Χ προσβάλλουν καθένα ξεχωριστά τον ίδιο ανθρώπινο ιστό και το καθένα από αυτά μεταφέρει το ίδιο ποσό ενέργειας τότε: Η ακτινοβολία α θα προκαλέσει τοπικά μεγάλη βλάβη, η ακτινοβολία β θα εναποθέσει το ίδιο ποσό ενέργειας, σε πολύ μεγαλύτερο όμως μήκος διαδρομής μέσα στον ιστό προκαλώντας τοπικά σημαντικά μικρότερη βλάβη από ότι η ακτινοβολία α. Τέλος, οι ακτινοβολίες γ και Χ, λόγω της μεγάλης διεισδυτικότητάς τους, θα εναποθέσουν μέρος της ενέργειάς τους μέσα στον ιστό προκαλώντας σε αυτόν τοπικά πολύ μικρότερη βλάβη από ότι η ακτινοβολία β. Το μέγεθος που κατατάσσει τις ακτινοβολίες με βάση την ενέργεια που εναποθέτουν ανά διαδρομή καλείται γραμμικώς εναποτιθέμενη ενέργεια (Linear Energy Transfer, LET) και είναι ο λόγος της ενέργειας που εναποτίθεται σε μία διαδρομή δια του μήκους της διαδρομής και μετράται σε kev/μm. Συμπερασματικά, η βλάβη που θα προκληθεί σε έναν ιστό από δεδομένο ποσό απορροφούμενης δόσης, D, εξαρτάται άμεσα από το είδος της ακτινοβολίας που τον προσβάλλει. Άρα για να αποτιμηθεί η βιολογική βλάβη σε έναν ιστό δεν αρκεί να προσδιοριστεί μόνον το ποσό της απορροφούμενης δόσης. Θα πρέπει το 17

32 ποσό αυτό να πολλαπλασιαστεί με έναν αριθμητικό παράγοντα που να χαρακτηρίζει τη ακτινοβολία και να εξαρτάται από τη σχετική βαρύτητα της βλάβης που προκαλεί στον ιστό. Το νέο μέγεθος που θα προκύψει από τον πολλαπλασιασμό καλείται ισοδύναμη δόση, H. Στην περίπτωση που η ακτινοβόληση οφείλεται σε περισσότερες από ενός είδους ακτινοβολίες με διαφορετικούς παράγοντες ποιότητας w R, η ισοδύναμη δόση, H T, δίνεται από το άθροισμα: H W D, (1-2) T R Μονάδα ισοδύναμης δόσεως είναι το Sievert (Sv) για το οποίο ισχύει 1 Sv = 1 J/kg. Ο παράγοντας ποιότητας εξαρτάται από το είδος και από την ενέργεια της ακτινοβολίας, και οι τιμές του φαίνονται τον Πίνακα 1.4 (Κανονισμός ακτινοπροστασίας, 2001; ICRP,1991) R T R Πίνακας 1.4. Παράγοντες ποιότητας ακτινοβολιών όλων των τύπων και ενεργειών. Τύπος και ενέργεια ακτινοβολίας Παράγοντας ποιότητας Φωτόνια όλων των ενεργειών 1 Ηλεκτρόνια και μιόνια όλων των ενεργειών 1 Νετρόνια < 10 kev 5 Νετρόνια 10 kev kev 10 Νετρόνια 100 kev - 2 MeV 20 Νετρόνια 2 MeV - 20 MeV 10 Νετρόνια > 20 MeV 5 Πρωτόνια, εκτός από τα πρωτόνια 5 ανάκρουση, ενέργεια > 2MeV Σωματίδια α, βαρείς πυρήνες, 20 θραύσματα σχάσης Πηγή: ΙCRP, 2007 Για την περιοχή των δόσεων που αφορούν την ακτινοβόληση του ανθρώπου από φυσικές και τις συνήθεις τεχνητές πηγές που τον περιβάλλουν, χρησιμοποιούνται τα υποπολλαπλάσια του Sv, το millisievert (msv) και το microsievert (μsv). Το Sv είναι σχετικά μεγάλη μονάδα δόσεως και χρησιμοποιείται στην αποτίμηση των δόσεων της ακτινοθεραπείας και αυτών που προκαλούνται σε σοβαρά ακτινικά ατυχήματα. (Αγγελόπουλος Α. και Σακελίου Λ. ;1994 Ψαρράκος Κ. και συν., 2012) 18

33 ΕΝΕΡΓΟΣ ΔΟΣΗ Οι ιστοί του ανθρώπινου σώματος παρουσιάζουν διαφορετική σχετική ευαισθησία στην ακτινοβολία, σε ότι αφορά την εμφάνιση στοχαστικών αποτελεσμάτων, που θα αναλυθούν στο Κεφάλαιο 2. Αυτό σημαίνει ότι για δεδομένη ισοδύναμη δόση, κάθε ανθρώπινος ιστός συμβάλλει με διαφορετική βαρύτητα στον συνολικό κίνδυνο που διατρέχει η υγεία του ανθρώπου από την ακτινοβόληση. Για παράδειγμα η ακτινοβόληση του αιμοποιητικού ιστού βάζει σε μεγαλύτερο κίνδυνο την υγεία από ότι η ακτινοβόληση με ίση ισοδύναμη δόση του θυρεοειδούς και αυτή με τη σειρά της σε μεγαλύτερο κίνδυνο από ότι η ακτινοβόληση του δέρματος αντίστοιχα (Αγγελόπουλος Α. και Σακελίου Λ. ;1994 Ψαρράκος Κ. και συν., 2012) Κάθε όργανο ή ιστός του ανθρώπινου σώματος χαρακτηρίζεται, με βάση την ακτινοπροστασία, από ένα παράγοντας βαρύτητας ιστού, w T, ο οποίος εκφράζει την ακτινοευαισθησία του οργάνου. Οι τιμές των w T προτείνονται ύστερα από μελέτες και έχουν επιλεγεί έτσι ώστε το άθροισμα όλων των παραγόντων βαρύτητας που αντιστοιχούν σε κάθε όργανο ή ιστό, να είναι ίσο με τη μονάδα (ICRP,1991). Αν λοιπόν η ισοδύναμη δόση σε ένα όργανο πολλαπλασιαστεί με τον παράγοντα που χαρακτηρίζει την ευαισθησία του οργάνου, προκύπτει ένα νέο μέγεθος που συμβάλλει στην εκτίμηση του συνολικού κινδύνου εμφάνισης βιολογικών αποτελεσμάτων από την ακτινοβόληση του συγκεκριμένου οργάνου. Το μέγεθος αυτό καλείται ενεργός δόση και αντιστοιχεί αριθμητικά στην ολοσωματική ισοδύναμη δόση που έπρεπε να δεχθεί το προσβληθέν άτομο ώστε να διατρέξει τον ίδιο κίνδυνο βλάβης της υγείας του με αυτόν που διατρέχει από την τοπική ακτινοβόληση του οργάνου. Η ενεργός δόση είναι το δοσιμετρικό μέγεθος που σχετίζεται με τον ενεχόμενο συνολικό εμφάνισης βιολογικού αποτελέσματος, ανεξάρτητα από το είδος της προσβάλλουσας ακτινοβολίας, τις συνθήκες ακτινοβόλησης και την ακτινοβολούμενη περιοχή του ανθρωπίνου σώματος. Δίνεται από τη σχέση: E w D, (1-3) wt T Μονάδα ενεργού δόσεως είναι το Sievert (Sv). Στο εξής και για λόγους συντομίας με τον όρο δόση θα αναφερόμαστε στην ενεργό δόση. R R T R 19

34 ΔΕΣΜΕΥΘΕΙΣΑ ΙΣΟΔΥΝΑΜΗ ΚΑΙ ΕΝΕΡΓΟΣ ΔΟΣΗ Στην περίπτωση που η ακτινοβόληση οφείλεται σε είσοδο ραδιενεργού υλικού στον οργανισμό, η ενέργεια που εναποτίθεται εξαρτάται από την βιοκινητική του συμπεριφορά. Το μέγεθος που χρησιμοποιείται σε αυτή τη περίπτωση καλείται δεσμευμένη ισοδύναμη δόση H T(τ) και είναι το χρονικό ολοκλήρωμα του ρυθμού ισοδύναμης δόσης για το χρονικό διάστημα τ της ακτινοβολήσης του οργάνου ή του ιστού. Εάν δεν προσδιορίζεται συγκεκριμένο χρονικό διάστημα, τότε λαμβάνεται για του ενήλικές τα 50 έτη και για τα παιδιά τα 70 έτη. Κατά αντιστοιχία η δεσμευμένη ενεργός δόση Ε Τ(τ) είναι το χρονικό ολοκλήρωμα της ενεργού δόσης (ICRP, 1991) ΔΕΙΚΤΕΣ ΡΑΔΙΟΛΟΓΙΚΗΣ ΕΠΙΚΙΝΔΥΝΟΤΗΤΑΣ ΤΗΣ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ γ ΓΕΝΙΚΑ Για την εκτίμηση της ραδιολογικού κινδύνου που ενέχει ένα γ-ραδιενεργό υλικό, έχουν οριστεί δείκτες επικινδυνότητας, από τους οποίους οι πιο διαδεδομένοι παρουσιάζονται στη συνέχεια ΡΥΘΜΟΣ ΑΠΟΡΡΟΦΟΥΜΕΝΗΣ ΔΟΣΗΣ ΣΤΟΝ ΑΕΡΑ Ο ρυθμός απορροφούμενης δόσης στον αέρα, λόγω της ακτινοβολίας γ, δίνεται σε μονάδες ngy/h στον αέρα. Για ομοιόμορφη κατανομή των φυσικών ραδιοϊσοτόπων 238 U, 232 Th, 40 K στο έδαφος και σε ένα 1 m πάνω από αυτό, σύμφωνα με την βιβλιογραφία (UNSCEAR, 2000) ο ρυθμός δίνεται από τη σχέση: D air (ngy/h) = 0.462C Ra C Th C K (1-4) Όπου με C συμβολίζονται οι ειδικές ενεργότητες των γ-ραδιονουκλιδίων 226 Ra, 232 Th, 40 K σε Bq/kg. Για τη σειρά του 238 U, αγνοούνται τα νουκλίδια της σειράς πριν το 226 Ra, καθώς εκπέμπουν ελάχιστες ασθενείς ακτίνες γ, άνευ βιολογικής σημασίας. Η συνεισφορά των άλλων φυσικών ραδιονουκλιδίων που υπάρχουν στο χώμα θεωρείται αμελητέα. 20

35 1.3.3.ΡΥΘΜΟΣ ΕΝΕΡΓΟΥ ΔΟΣΗΣ Προκειμένου για την εκτίμηση της ενεργού δόσης, προτάθηκε από την UNSCEAR (UNSCEAR, 2000) να χρησιμοποιηθεί ο συντελεστής μετατροπής 0.7 (Sv/Gy) της απορροφούμενης δόσης στον αέρα σε ενεργό δόση και ο παράγοντας εξωτερικής και εσωτερικής κατάληψης (outdoor/indoor occupancy) ίσος με Ο.F. (OUT)=0.2 και Ο.F. (IN)=0.8 αντίστοιχα. Επομένως ο ετήσιος (y) ρυθμός ενεργού δόσης, δίνεται από την ακόλουθη σχέση: Ε (msv/y) = D air (ngy/h) x8760 (h/y) x 0.7 (Sv/Gy) x (10 3 msv/10 9 ngy) x O.F. (1-5) ΙΣΟΔΥΝΑΜΗ ΔΟΣΗ ΡΑΔΙΟΥ Για την εκτίμηση της δόσης που λαμβάνει ο άνθρωπος λόγω της εξωτερικής ακτινοβόλησης από την γ-ακτινοβολία του περιβάλλοντος έχει εισαχθεί από νωρίς η έννοια της ισοδύναμης δόσης ραδίου. Ο όρος ισοδύναμη δόση ραδίου εισήχθη για την περιγραφή της ενεργότητας οποιουδήποτε ραδιονουκλιδίου το οποίο είχε την ίδια θεραπευτικό αποτέλεσμα με 1mg 226 Ra. Παρόλα αυτά, τα τελευταία 40 χρόνια χρησιμοποιείται ευρέως για την εκτίμηση του ακτινολογικού κινδύνου από τις ραδιενεργές πηγές γ-ακτινοβολίας του περιβάλλοντος λόγω εξωτερικής ακτινοβόλησης. Βάσει της εκτίμησης ότι τα 370 Bq/kg του 226 Ra, τα 259 Bq/kg 232 Th και τα 4810 Bq/kg 40 K δίνουν τον ίδιο ρυθμό δόσης 1.5 mgy/y, δημιουργήθηκε η παρακάτω σχέση υπολογισμού της ισοδύναμης δόσης ραδίου (Beretka I. and Mathew P., 1985): Ra eq (Bq/kg) = C Ra C Th C K (1-6) Όπου με C οι ειδικές ενεργότητες των ραδιονουκλιδίων 226 Ra, 232 Th, 40 K, αντίστοιχα, σε Bq/kg. Ο δείκτης αυτός αποτελεί μια αριθμητική εκτίμηση της γ-ακτινοβολίας που εκπέμπεται από πηγές με διαφορετική σύσταση στα φυσικά ραδιοϊσότοπα. Εάν το όριο ρυθμού δόσης από γ-ακτινοβολία τεθεί να είναι 1.5 mgy/y, τότε ο δείκτης αυτός θα πρέπει να έχει τιμή κάτω από 370 Bq/kg (Αbbady A., 2005; Ibrahim Ν, 1998; Tufail M., 2012). 21

36 1.4. ΕΚΘΕΣΗ ΤΟΥ ΠΛΗΘΥΣΜΟΥ ΣΤΗΝ ΦΥΣΙΚΗ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑ ΓΕΝΙΚΑ Οι πηγές ραδιενέργειας, όπως αναλύθηκαν σε προηγούμενη ενότητα, ακτινοβολούν τον άνθρωπο, άλλες συνεχώς όπως οι φυσικές πηγές του περιβάλλοντος του και άλλες τυχαία και περιστασιακά. Η έκθεση του ανθρώπου γίνεται είτε εξωτερικά είτε εσωτερικά. Η μέση τιμή της ετήσιας δόσης που λαμβάνει ο άνθρωπος από το περιβάλλον όπως δίνεται από την βιβλιογραφία, δεν είναι απόλυτα αντιπροσωπευτική για κάθε άνθρωπο αλλά ενδεικτική. Η δόση που λαμβάνει ο κάθε άνθρωπος εξαρτάται από τη γεωγραφική θέση του τόπου όπου ζει, τις ραδιενεργές συγκεντρώσεις του εδάφους αυτού του τόπου, του ίδιου σώματος του και από πολλούς άλλους παράγοντες. Στον πίνακα που ακολουθεί δίνεται η μέση ετήσια δόση που λαμβάνει ο άνθρωπος από το περιβάλλον και αναλύεται στις συνιστώσες της. Αξίζει να σημειωθεί ότι σχεδόν το μισό της δόσης αυτής οφείλεται στο αέριο ραδόνιο που εισπνέει ο άνθρωπος. Σύμφωνα με την UNSCEAR (UNSCEAR, 2000), όπως φαίνεται στον Πίνακα 1.6, η συνολική δόση που λαμβάνει ετησίως ο πληθυσμός είναι 2.4 msv. Σε κάθε μεγάλο πληθυσμό, περίπου το 65% αναμένεται να λάβει δόση μεταξύ 1-3 msv, το 25% θα λάβει κάτω από 1 msv και το 10% θα λάβει πάνω από 3 msv. Πίνακας 1.6. Μέση δόση από διάφορες φυσικές πηγές ραδιενέργειας Πηγή Μέση ετήσια ενεργός δόση (msv) Διακύμανση (msv) Εξωτερική ακτινοβόληση Κοσμική ακτινοβολία Ακτινοβολία εδάφους Εσωτερική ακτινοβόληση Εισπνοή (κυρίως 222 Rn) Κατάποση Συνολική Για να γίνει αντιληπτό το μέγεθος της ετήσιας δόσης που λαμβάνει ο άνθρωπος από το φυσικό του περιβάλλον, παρατίθεται ο επόμενος Πίνακας 1.7. όπου δίνονται ενδεικτικά οι ετήσιες δόσεις που λαμβάνει ο εργαζόμενος και το κοινό από δραστηριότητες που ενέχουν αύξηση την φυσικής ραδιενέργειας ή τεχνητές πηγές ραδιενέργειας (UNSCEAR, 2000). Είναι προφανές ότι η ετησία δόση λόγω 22

37 έκθεσης σε πηγές φυσικής ραδιενέργειας και πηγές NORM αποτελεί το κύριο ποσοστό της συνολικής δόσης που λαμβάνει ο πληθυσμός. Πίνακας 1.7. Ενδεικτικές τιμές ενεργών δόσεων από διάφορες δραστηριότητες για επαγγελματικά εργαζόμενους και για τον κοινό πληθυσμό Πηγή Δραστηριότητα Μέση ετήσια δόση (msv) Κοινός πληθυσμός (έτος 2000) Επαγγελματικά Εργαζόμενοι Τεχνητές πηγές Κύκλος πυρηνικού καυσίμου Βιομηχανική χρήση ραδιενέργειας 0.5 Δραστηριότητες πολεμικής άμυνας 0.2 Ιατρικές εφαρμογές Εκπαίδευση 0.1 Πυρηνικές δοκιμές Ατύχημα του Τσέρνομπιλ ΝORM Δραστηριότητες με μεγάλη έκθεση στη φυσική ραδιενέργεια Εναέρια ταξίδια 3 Εξόρυξη (εξαιρουμένου του άνθρακα) 2.7 Εξόρυξη άνθρακα 0.7 Παραγωγή ορυκτών 1.0 Υπόγειοι χώροι εργασίας (ραδόνιο) 4.8 Πηγή: UNSCEAR, ΕΞΩΤΕΡΙΚΗ ΕΚΘΕΣΗ Η εξωτερική έκθεση του ανθρώπινου πληθυσμού, από τα φυσικά ή μη ραδιονουκλίδια που βρίσκονται στο περιβάλλον του, συνεισφέρει σημαντικά στην ετήσια δόση που λαμβάνει α. ΚΟΣΜΙΚΗ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑ Η μέση ετήσια δόση του πληθυσμού από κοσμική ακτινοβολία κυμαίνεται από 0,30-1 msv. Το ευρύ φάσμα των τιμών ετήσιας δόσης οφείλεται στο γεγονός ότι οι 23

38 τιμές της μεταβάλλονται έντονα, όπως αναλύθηκε σε προηγούμενη ενότητα, ανάλογα με τη γεωγραφική θέση του τόπου β. ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑ ΕΔΑΦΟΥΣ Δύο είναι οι βασικές μέθοδοι για την εκτίμηση της δόσης που λαμβάνει ο πληθυσμός από την εξωτερική έκθεση των γ-ραδιενεργών στοιχείων του εδάφους. Η πρώτη είναι με απευθείας μέτρηση του ρυθμού δόσης στον αέρα, με απαραίτητη την αφαίρεση της συνεισφοράς της κοσμικής ακτινοβολίας. Οι μετρήσεις αυτού του τύπου δίνουν ότι η πλειοψηφία του πληθυσμού της γης λαμβάνει 59 ngy/h. Η δεύτερη είναι με εκτίμηση του ρυθμού δόσης στον αέρα, μέσω της Σχέσης 1-4, από τις μετρούμενες ειδικές ενεργότητες των ραδιενεργών στοιχείων στο χώμα. Οι ειδικές ενεργότητες του εδάφους μίας περιοχής, μετρώνται μέσω γ-φασματοσκοπικής ανάλυσης, είτε in situ, είτε στο εργαστήριο. Οι μετρήσεις αυτού του τύπου δίνουν ότι η πλειοψηφία του πληθυσμού της γης λαμβάνει 60 ngy/h (UNSCEAR, 2000). Ειδικότερα, ο ρυθμός δόσης στον αέρα D air, για το περιβάλλον της Ελλάδας, από απευθείας μετρήσεις, έχει μέση τιμή 56 ngy/h, και εύρος ngy/h. Ενώ, μέσω της Σχέσης (1-4) και βάσει των ειδικών ενεργοτήτων των ραδιονουκλιδίων του εδάφούς, έχει εκτιμηθεί να έχει μέση τιμή 39 ngy/h (UNSCEAR, 2000). Πίνακας 1.9. Ειδικές ενεργότητες C (Bq/kg) φυσικών ραδιονουκλιδίων στο έδαφος Περιοχή C (Bq/kg) Αναφορές 238 U 226 Ra 232 Th 40 K Κεντρ. Ελλάδα 40 ± ± 6 37 ± ± 80 Probonas M. Θεσσαλία 36 ± 8 29 ± 5 38 ± ± 40 Ήπειρος 44 ± 4 42 ± ± ± 80 Μακεδονία 54 ± ± ± 130 Θράκη 55 ± 6 48 ± 6 67 ± ± 90 Πελοπόννησος 38 ± 8 34 ± 9 36 ± ± 90 Νησιά Αιγαίου 48 ± ± ± ± 190 πελάγους Νησιά Ιονίου 39 ± 4 60 ± ± ± 70 πελάγους Κρήτη 43 ± ± 9 40 ± ± 50 Μέση τιμή (Εύρος τιμών) - 25 ± ± ± Eλλάδα 25 ( ) Παγκόσμια 35 (16-110) 25 (1-240) 35 (17-60) 21 (1-190) 30 (11-64) 360 ( ) 400 ( ) and Kritidis P., 1993 Αnagntostakis M.J. και συν., 1996 UNSCEAR,

39 Η γνώση των ραδιενεργών συγκεντρώσεων του εδάφους είναι έμμεση εκτίμηση της εξωτερικής έκθεσης του πληθυσμού. Στον Πίνακα 1.8 δίνονται οι μέσες ειδικές ενεργότητες για τα ραδιονουκλίδια του εδάφους της Ελλάδας και παγκοσμίως (UNSCEAR, 2000; Probonas M. and Kritidis P., 1993; Αnagnostakis M.J. και συν., 1996) ΕΣΩΤΕΡΙΚΗ ΕΚΘΕΣΗ Η εσωτερική έκθεση του ανθρώπου οφείλεται κυρίως στα ραδιοϊσότοπα του εδάφους που εισάγονται στον οργανισμό του μέσω της αναπνοής και της κατάποσης. (UNSCEAR, 2000). Η εκτίμηση της δόσης μέσω κατάποσης βασίζεται στη γνώση των ραδιενεργών συγκεντρώσεων των τροφών και της βιοκινητικής και του μεταβολισμού των ραδιονουκλιδίων. Η έκθεση διαρκεί όσο παραμένει η πηγή στο σώμα. Ο ρυθμός πρόσληψης και αποβολής του ισοτόπου από το ανθρώπινο σώμα εξαρτάται από τα φυσικά και χημικά χαρακτηριστικά του υλικού. Για να εκτιμηθεί η βιολογική επιβάρυνση αναπτύχθηκαν δοσιμετρικά μεγέθη, όπως η δεσμευθείσα δόση, που υπολογίζουν την συνολική δόση μέσω ολοκλήρωσης στον συνολικό χρόνο παραμονής της πηγής στον οργανισμό. Επιπλέον για να είναι εφικτή η σύγκριση της εσωτερικής έκθεσης με την εξωτερική εκφράζεται και εκφράζεται και αυτή σε μονάδες ενεργού δόσης. Μέσω της αναπνοής εισέρχονται στον οργανισμό τα φυσικά ραδιονουκλίδια που υπάρχουν στον αέρα, με τη μορφή σκόνης. Από αυτά την μεγαλύτερη επιβάρυνση την προκαλεί το ραδόνιο και τα θυγατρικά του. Η εκτίμηση της δόσης γίνεται μέσω των ραδιενεργών συγκεντρώσεων των ισοτόπων στον αέρα α. ΚΟΣΜΙΚΗ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑ Στην εσωτερική ακτινοβόληση του ανθρώπου συμβάλλουν και τα ραδιοϊσότοπα που παράγονται στην ατμόσφαιρα από την κοσμική ακτινοβολία και που με διάφορους τρόπους εισέρχονται στην τροφική αλυσίδα όπως ο 14 C που μεταβολίζεται από τα φυτά. Ο 14 C έχει αρκετά μεγάλο χρόνο υποδιπλασιασμού 5730 χρόνια και παράγεται από την αντίδραση του αζώτου της ατμόσφαιρας με νετρόνια κοσμικής ακτινοβολίας. Ο πυρήνας του C διασπάται σε 7 N με εκπομπή 25

40 σωματιδίου β - ενέργειας MeV. Η δόση που συνεισφέρουν τα παραγόμενα ηλεκτρόνια της διάσπαση του 14 6 C είναι μόλις το 5% της δόσης που δέχεται ο ανθρώπινος οργανισμός λόγω του K, όπως περιγράφεται παρακάτω β. ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑ ΕΔΑΦΟΥΣ Η ραδιενέργεια του εδάφους είναι δυνατόν να περάσει στον ανθρώπινο οργανισμό μέσω δύο οδών, αυτών της κατάποσης και της εισπνοής. Στον αέρα υπάρχουν λόγω αιώρησης τα ραδιενεργά στοιχεία του εδάφους. Επομένως οι ραδιενεργές σειρές της φύσης συμβάλουν στην εσωτερική ακτινοβόληση του ανθρώπου μέσω εισπνοής. Παρόλα αυτά, είναι μία πολύ μικρή συνιστώσα της ακτινοβολίας που φτάνει στο εσωτερικό του ανθρώπινου σώματος. Για ραδιενεργές συγκεντρώσεις 238 U και 232 Th στο χώμα της τάξης Bq/kg η αντίστοιχη συγκέντρωση στον αέρα εκτιμάται ότι είναι 1-2 μbq/m -3. Δεδομένης αυτής της συγκέντρωσης και με χρήση συντελεστών μετατροπής δόσης, η ενεργός δόση λόγω εισπνοής του 238 U και του 232 Th υπολογίζεται ότι κυμαίνεται στα 5-6 μsv ετησίως ανάλογα με την ηλικία του ατόμου (UNSCEAR, 2000). Όσο αφορά στο κάλιο η συνεισφορά του στη δόση στον πνεύμονα, λόγω εισπνοής θεωρείται σχεδόν αμελητέα καθώς έχει μικρό συντελεστή μετατροπής δόσης. Μέσω της οδού της κατάποσης, τα φυσικά ραδιενεργά στοιχεία εισχωρούν στον οργανισμό, μεταβολίζονται και ορισμένα από αυτά καθηλώνονται στους ιστούς και μετατρέπονται σε εσωτερικές πηγές ακτινοβόλησης. Η πρόσληψη των ραδιονουκλιδίων εξαρτάται από το ρυθμό κατανάλωσης των τροφών και του νερού και από τις ραδιενεργές τους συγκεντρώσεις. Οι συγκεντρώσεις αυτές έχουν πολύ ευρύ φάσμα και διαφοροποιούνται ανάλογα με το είδος της τροφής αλλά και τη προέλευση της. Για παράδειγμα φυσικό ουράνιο υπάρχει στο μεταλλικό νερό, το κρασί, τον καφέ, το κρέας κλπ. Πλούσια σε ουράνιο είναι τα οστρακοειδή θαλασσινά, ιδιαίτερα τα στρείδια και οι αχιβάδες (UNSCEAR, 2000). Το κάλιο είναι ένα από τα απαραίτητα για τη ζωή μέταλλα, η έλλειψη ή η περίσσεια του οποίου στον οργανισμό οδηγεί σε παθολογικές καταστάσεις. Στη φύση, το σταθερό κάλιο, βρίσκεται σε ισορροπία με το φυσικό ραδιενεργό του ισότοπο το 40 Κ, και συνυπάρχει με αυτό σε σταθερή αναλογία στον ανθρώπινο οργανισμό. Το επίπεδο του καλίου στους ιστούς ρυθμίζεται από ομοιοστατικούς μηχανισμούς, με αποτέλεσμα να διατηρείται σταθερό σε ένα υγιή ανθρώπινο οργανισμό. Πιο συγκεκριμένα, στο ανθρώπινο σώμα η μέση περιεκτικότητα σε κάλιο 26

41 είναι 0,18% για τους ενήλικες και 0.2% για τα παιδιά. Δεδομένης της ισοτοπικής αναλογίας 0,0117 % του 40 Κ στο φυσικό κάλιο και του συντελεστή μετατροπής δόσης 3 μsv a -1 Bq kg -1, προκύπτει ότι η ετήσια ισοδύναμη δόση στους ιστούς είναι 165 μsv και 185 μsv, για τους ενήλικες και τα παιδιά αντίστοιχα. Παρόμοια προκύπτει και η ενεργός δόση εάν θεωρηθεί η κατανομή του καλίου ομοιογενής στον οργανισμό (UNSCEAR, 2000). Το 40 Κ υπάρχει σε όλες σχεδόν τις τροφές και τα ποτά, και τα άτομά του εισέρχονται στον ανθρώπινο οργανισμό μέσω της τροφικής αλυσίδας. Παρόλα αυτά, η κατανάλωση τροφών πλουσίων σε κάλιο δεν αυξάνουν την ενεργό δόση, γιατί όταν το κάλιο βρεθεί στα επιθυμητά επίπεδα δεν γίνεται περαιτέρω πρόσληψη από τον υγιή οργανισμό, παρά αποβάλλεται μέσω των νεφρών. (E.U., 2002; ΙCRP, 1974). Εκτιμάται, ότι η συνολική ετήσια ενεργός δόση, από τα φυσικά ραδιονουκλίδια, λόγω εισπνοής κα κατάποσης είναι 310 μsv, από τα οποία τα 170 μsv οφείλονται στο 40 Κ και τα 140 μsv οφείλονται στα μακρόβια ισότοπα των φυσικών σειρών του 238 U και του 232 Th (UNSCEAR, 2000). Αξίζει να σημειωθεί ότι αυτές οι τιμές των ενεργών δόσεων από τα ισότοπα φυσικής προέλευσης έχουν εκτιμηθεί για μέσες τιμές συγκεντρώσεων στο περιβάλλον. Είναι πιθανό οι τιμές αυτές να αυξηθούν για εργαζόμενους που απασχολούνται σε εργοστάσια και γενικότερα σε εργασίες που διαχειρίζονται ή/και παράγουν NORM και κατοίκους που ζουν σε περιοχές που γειτνιάζουν σε αυτά τα εργοστάσια. 27

42 2. ΣΤΟΙΧΕΙΑ ΑΚΤΙΝΟΒΙΟΛΟΓΙΑΣ ΚΑΙ ΑΚΤΙΝΟΠΡΟΣΤΑΣΙΑΣ 2.1. ΑΚΤΙΝΟΒΙΟΛΟΓΙΑ ΓΕΝΙΚΑ Με τον όρο ακτινοβιολογία περιγράφεται ο κλάδος της βιολογίας που μελετά και ερευνά την δράση της ραδιενέργειας και τα αποτελέσματά της στους έμβιους οργανισμούς ΕΠΙΔΡΑΣΗ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ ΣΤΗ ΖΩΣΑ ΥΛΗ Η επίδραση των ακτινοβολιών στην ζώσα ύλη είναι πιο εύκολο να μελετηθεί εάν αναλυθεί σε χρονικά στάδια: (1) Αρχική αλληλεπίδραση Ανάλογα με τo είδος της προσπίπτουσας ακτινοβολίας συμβαίνουν άμεσοι ή έμμεσοι ιονισμοί σε χρόνο sec. (2) Φυσικό στάδιο Πραγματοποιείται η εναπόθεση της ενέργειας μέσω δευτερογενών αλληλεπιδράσεων σε χρόνο sec. (3) Χημικό στάδιο Λαμβάνει χώρα σχηματισμός ελευθέρων ριζών και διεγερμένων μορίων, σε χρόνο 10-7 sec. (4) Βιολογικό στάδιο Συμβαίνουν βιολογικές καταστροφές (πρωτεΐνες, νουκλεικά οξέα), που είτε επιδιορθώνονται το αργότερα σε 4 ώρες ή έχουν ως αποτέλεσμα να 28

43 εμφανίζονται τα άμεσα (ή πρώιμα) βιολογικά αποτελέσματα (κυτταρικός θάνατος, θάνατος ζώων), σε χρόνο από κάποιες εβδομάδες έως κάποιους μήνες, ή τα απώτερα βιολογικά αποτελέσματα (πρόκληση καρκίνου, γενετικά αποτελέσματα) σε χρόνο πάνω από 3 μήνες έως και χρόνια. Τα δύο πρώτα στάδια αναφέρονται στην αλληλεπίδραση της ακτινοβολίας με την ύλη και την εναπόθεση ενέργειας μέσω ιοντισμών και διεγέρσεων. Η μεταφορά της ενέργειας γίνεται σε πολύ μικρό χρονικό διάστημα, αλλά η κατανομή της στο χώρο εξαρτάται από το είδος, το LET και την ενέργεια της ακτινοβολίας. Εάν η ακτινοβολία είναι χαμηλού LET (φωτόνια γ, Χ) τότε η ενέργεια που εναποτίθεται ανά μονάδα μήκους διαδρομής είναι μικρή. Σε αυτή τη περίπτωση τα φωτόνια αλληλεπιδρούν με την ύλη με ένα από τα φαινόμενα αλληλεπίδρασης, με φωτοηλεκτρικό φαινόμενο, το φαινόμενο Compton ή με το φαινόμενο της δίδυμης γένεσης με αποτέλεσμα τη δημιουργία ενεργειακών ηλεκτρονίων, τα οποία με τη σειρά τους προκαλούν ιονισμούς και διεγέρσεις στα άτομα του υλικού. Εάν η ακτινοβολία είναι υψηλού LET (ακτινοβολία α, πρωτόνια, βαρείς πυρήνες) η ενέργεια που εναποτίθεται ανά μονάδα μήκους διαδρομής είναι μεγαλύτερη. Επιπλέον αξίζει να σημειωθεί ότι εάν σε μικρό όγκο της ζώσας ύλης υπάρχει δεδομένος αριθμός κυττάρων η ενέργεια που θα λάβει το καθένα δεν θα είναι η ίδια για όλα, αλλά θα έχουν τιμές γύρω από μία μέση τιμή που θα εκφράζει την απορροφούμενη δόση. Στο τρίτο στάδιο πραγματοποιείται ρήξη των χημικών δεσμών, λόγω των ιοντισμών και των διεγέρσεων του φυσικού σταδίου και σχηματισμός ελευθέρων ριζών και διεγερμένων μορίων. Οι ελεύθερες ρίζες είναι ηλεκτρικά ουδέτερα άτομα ή μόρια που έχουνε ένα αζευγάρωτο ηλεκτρόνιο στην εξώτατη τροχιά. Η τάση τους να ζευγαρώσουν το μονήρες ηλεκτρόνιο τους, με ένα παρόμοιο μιας άλλης ρίζας, ή να απαλλαχθούν από αυτό δίνοντας το σε άλλο άτομο, τις καθιστά πολύ δραστικές. Ο σχηματισμός των ελεύθερων ριζών μπορεί να γίνει με δύο τύπους δράσης της ακτινοβολίας, την άμεση και την έμμεση. Στην άμεση δράση συμβαίνει απλή αλληλεπίδραση της ιοντίζουσα ακτινοβολίας με τα βιολογικά μόρια και προκύπτουν άμεσα ελεύθερες ρίζες. Στην έμμεση δράση η ιοντίζουσα ακτινοβολία αλληλεπιδρά αρχικά με τα μόρια νερού που αποτελούν το 70-90% των μορίων της ζώσας ύλης. Οι ελεύθερες ρίζες (ΟΗ, Η, Η 2Ο ) που σχηματίζονται μπορούν να δώσουν αντιδράσεις με οργανικά μόρια προς τον σχηματισμό νέων ελευθέρων ριζών. Είναι προφανές ότι η έμμεση δράση είναι πιο συχνή και επομένως υπεύθυνη για το μεγαλύτερο αριθμό των βιολογικών βλαβών καθώς τα κύτταρα των ιστών αποτελούνται κυρίως από νερό. Ως προς το ποιοτικό αποτέλεσμα τους, οι δύο τύποι δράσης της ακτινοβολίας είναι ισοδύναμοι, και ισχυροποιούνται παρουσία οξυγόνου (φαινόμενο οξυγόνου). 29

44 Στο τέταρτο στάδιο λαμβάνουν χώρα οι βιολογικές μεταβολές. Οι μεταβολές αυτές ξεκινούν από μοριακό και κυτταρικό επίπεδο έως το επίπεδο των ιστών με τελικό επίπεδο, αυτό του συνολικού ανθρώπινου οργανισμού όπως δίνονται στο Πίνακα 2.1. (ICRP,1990; UNSCEAR, 2000) Πίνακας 2.1. Τύποι βιολογικής βλάβης Επίπεδο βιολογικού στόχου Μοριακό Υποκυτταρικό Κυτταρικό Ιστοί όργανα Ολόσωμη ακτινοβόληση Αποτελέσματα Βλάβες στα μακρομόρια (ένζυμα, DNA, RNA) Βλάβες στην κυτταρική μεμβράνη, τον πυρήνα, τα χρωμοσώματα, τα μιτοχόνδρια και άλλα συστατικά του κυτταροπλάσματος Διαταραχή του μεταβολισμού, ανακοπή ή καθυστέρηση της κυτταρικής διαίρεσης Αποδιοργάνωση συστημάτων (κεντρικού νευρικού), μυελού των οστών, πρόκληση καρκίνου Μικρές δόσεις: στοχαστικά αποτελέσματα Μεγάλες δόσεις: στοχαστικά και καθορισμένα ΚΑΘΟΡΙΣΜΕΝΑ ΚΑΙ ΣΤΟΧΑΣΤΙΚΑ ΑΠΟΤΕΛΕΣΜΑΤΑ α. ΓΕΝΙΚΑ Η ακτινοβολία είναι ικανή να προκαλέσει βλάβη στα κύτταρα των ιστών και των οργάνων του ανθρώπου. Εάν η βλάβη αυτή δεν επιδιορθωθεί τότε υπάρχουν δύο πιθανές καταλήξεις για το ακτινοβοληθέν κύτταρο. Στη μία περίπτωση πεθαίνει, ενώ στην άλλη χάνει την αναπαραγωγική του ικανότητα, φαινόμενο που καλείται αναπαραγωγικός θάνατος. Σε κάθε περίπτωση οι επιπτώσεις στον οργανισμό είναι διαφορετικές. Τα βιολογικά αποτελέσματα που εμφανίζονται στον άνθρωπο λόγω ακτινοβόλησης, ανάλογα με την κατάληξη των κυττάρων διακρίνονται σε δύο κατηγορίες που περιγράφονται παρακάτω. Πρόκειται για τα στοχαστικά και τα καθορισμένα αποτελέσματα. Ιστορικά, όταν πρώτα χρησιμοποιήθηκε ο όρος στοχαστικά αναφέρονταν στα αποτελέσματα ενός μόνο κυττάρου ενώ για τα αποτελέσματα ενός πληθυσμού κυττάρων γινόταν χρήση το όρου μη στοχαστικά. Ό όρος αυτός κρίθηκε ακατάλληλος και αντικαταστάθηκε από τον όρο καθορισμένα. Σήμερα, είναι γνωστό ότι όλα τα βιολογικά αποτελέσματα δεν είναι απαραιτήτως προκαθορισμένα. Συνεπώς, θα ήταν πιο σωστό τα αποτελέσματα να διακρίνονταν σε άμεσα, δηλαδή σε αυτά που συμβαίνουν σε σύντομο χρονικό διάστημα, από μία ώρα έως μία εβδομάδα, μετά την ακτινοβόληση και σε απώτερα ως αυτά που 30

45 εμφανίζονται αργότερα, μετά από ένα μήνα έως μετά από κάποια έτη. Για αμιγώς πρακτικούς και χρηστικούς λόγους, διατηρήθηκε, εν τέλει, η παλιά ορολογία (ICRP, 2007) β. ΚΑΘΟΡΙΣΜΕΝΑ ΑΠΟΤΕΛΕΣΜΑΤΑ Ένα ανθρώπινο όργανο ή ιστός παύει να λειτουργεί φυσιολογικά λόγω ακτινοβολήσεως, εάν νεκρωθεί ικανός αριθμός κυττάρων. Στη περίπτωση αυτή η πιθανότητα να εμφανιστεί βλάβη σε ένα όργανο είναι ανάλογη με τη λαμβανόμενη δόση του οργάνου. Υπάρχει μία τιμή δόσης, η οποία καλείται δόση κατωφλίου, πέρα από την οποία εμφανίζεται το καθορισμένο αποτέλεσμα. Ανάλογη της δόσης είναι και η βαρύτητα της βλάβης. Όσο αυξάνεται η δόση τόσο πιο σοβαρά είναι τα αποτελέσματα. Στην Εικόνα 2.1, η πρώτη παράσταση δίνει την αύξηση της συχνότητας εμφάνισης ενός καθορισμένου αποτελέσματος με την αύξηση της δόσης. Η δεύτερη παράσταση δίνει τη σχέση της βαρύτητας της βλάβης του καθορισμένου αποτελέσματος με τη δόση, για τρεις ομάδες διαφορετικής ακτινοευαισθησίας. Η πιο ακτινοευαίσθητη ομάδα φτάνει στο κατώφλι εμφάνισης της παθολογικής κατάστασης σε πιο χαμηλή τιμή δόσης. Πίνακας 2.2. Δόσεις κατωφλίου καθορισμένων αποτελεσμάτων Ιστός και αποτέλεσμα Κατώφλι δόσης (Gy) Ετήσιος ρυθμός (Gy/y ) Όρχεις Παροδική στειρότητα Μόνιμη στειρότητα Ωοθήκες Στειρότητα >0.2 Φακός οφθαλμών Θολή όραση >0.1 Kαταρράκτης 5.0 >0.15 Μυελός των οστών Kαταστολή αιμοποίησης 0.5 >0.4 31

46 Εικόνα 2.1. Καμπύλες συχνότητας και βαρύτητας καθορισμένων αποτελεσμάτων με τη δόση γ. ΣΤΟΧΑΣΤΙΚΑ ΑΠΟΤΕΛΕΣΜΑΤΑ Τα αποτελέσματα που συμβαίνουν τυχαία και δεν εμφανίζουν κατώφλι δόσης είναι γνωστά ως στοχαστικά αποτελέσματα. Τα αποτελέσματα αυτά ξεκινούν από το πυρηνικό υλικό των κυττάρων, όπου βρίσκεται το γενετικό υλικό (DNA), και καταλήγουν είτε σε καρκινογένεση ή σε γενετικά αποτελέσματα (UNSCEAR, 2000). Τα στοχαστικά αποτελέσματα οφείλουν την ονομασία τους στην στατιστική τους φύση και περιγράφονται με όρους πιθανοτήτων. Ένα κύτταρο μετά την ακτινοβόληση είναι δυνατόν να επιζήσει μεν, αλλά να έχει υποστεί τροποποίηση. Η συσσώρευση τέτοιων τροποποιημένων κυττάρων σε έναν ιστό ή σε ένα όργανο είναι δυνατό με τη πάροδο του χρόνου να οδηγήσει σε εμφάνιση κακοήθειας Στην περίπτωση των στοχαστικών φαινόμενων η σχέση δόσης απόκρισης είναι μάλλον γραμμική. Το βιολογικό μοντέλο που είναι συμβατό με τη γραμμική συμπεριφορά προβλέπει ότι η απαρχή του καρκίνου ή η εμφάνιση των γενετικών αλλαγών είναι δυνατόν να προκληθούν από αλλαγή του κώδικα της γενετικής πληροφορίας σε ένα μόνο μόριο. Επομένως και μόνο ένα χημικό μόριο ή φωτόνιο θα μπορούσε να προκαλέσει το φαινόμενο. Για τους λόγους αυτούς τα στοχαστικά καλούνται διεθνώς και ως 32

47 γραμμικά, μηδενικού κατωφλίου δόσης- απόκρισης αποτελέσματα. Σύμφωνα με το μοντέλο αυτό, γνωστό ως γραμμικό μοντέλο χωρίς κατώφλι (Linear-Non-Threshold, LNT), για ετήσιες δόσεις κάτω από 100 msv, κάθε αύξηση της ακτινοβολίας προκαλεί αύξηση της πιθανότητας εμφάνισης ενός στοχαστικού αποτελέσματος. Η αύξηση της πιθανότητας αυτής είναι ανάλογη της αύξησης της δόσης (UNSCEAR, 2000; ICRP, 2007). Όσον αφορά στον καρκίνο η πιθανότητα εμφάνισής του αυξάνεται με τη αύξηση της λαμβανόμενης δόσης, αλλά δεν έχει αποδειχτεί ότι υπάρχει κάποια δόση κατωφλίου κάτω από την οποία η πιθανότητα να μηδενίζεται. Τέλος, η σοβαρότητα των στοχαστικών αποτελεσμάτων, αντίθετα με ότι συμβαίνει στα καθορισμένα αποτελέσματα, δεν εξαρτάται από τη δόση. Για τις χαμηλές δόσεις και τους χαμηλούς ρυθμούς τα βιολογικά αποτελέσματα είναι στοχαστικά (Ψαρράκος Κ. και συν., 2012) ΑΚΤΙΝΟΠΡΟΣΤΑΣΙΑ ΓΕΝΙΚΑ Η Διεθνής Επιτροπή Ραδιολογικής Προστασίας (International Commission on Radiological Protection, ΙCRP) συστάθηκε το 1929, με σκοπό την μελέτη των επιπτώσεων της χρήσης των ιοντιζουσών ακτινοβολιών στον άνθρωπο και την λήψη μέτρων προστασίας από αυτές. Έκτοτε, η ΙCRP καθορίζει μέσω της έκδοσης συστάσεων, τις τάσεις και τη διεθνή πολιτική σε θέματα ακτινοπροστασίας. Στην έκδοση του 1991, ΙCRP Publication 60 (ICRP,1990) αναθεώρησε το τότε υπάρχον σύστημα ακτινοπροστασίας και πρότεινε το ισχύον, το οποίο και υιοθετήθηκε από τον Διεθνή οργανισμό Ατομικής Ενέργειας (International Atomic Energy Agency, IAEA). Το 1996 εξέδωσε τα Διεθνή Βασικά Πρότυπα Ασφαλείας για την Προστασία έναντι των Ιοντιζουσών Ακτινοβολιών: ΙΑΕA Safety Series No. 115 International Basic Safety Standards for Protection against Ionizing Radiation and for the Safety of Radiation Sources (ΙΑΕΑ, 1996). Το 1996 και το 1997, η Ευρωπαϊκή Ένωση, Ε.Ε. με βάση την ΙCRP Publication 60 εξέδωσε δύο οδηγίες ακτινοπροστασίας, την Οδηγία 96/19 Ευρατομ του Συμβουλίου για τον καθορισμό των βασικών κανόνων ασφαλείας για την προστασία της υγείας των εργαζομένων και του πληθυσμού από τους κινδύνους που προκύπτουν από ιοντίζουσες ακτινοβολίες και με την Οδηγία 97/43 για την προστασίας των ατόμων από τους κινδύνους που προκύπτουν από ιοντίζουσες ακτινοβολίες σε σχέση με την ιατρική έκθεση. Οι οδηγίες αυτές, σύμφωνα 33

48 με την συνθήκη της EURATOM, οφείλουν να ενσωματωθούν στην κρατική νομοθεσία των κρατών μελών της Ε.Ε. Η εναρμόνιση της Ελληνικής Νομοθεσίας με τις Ευρωπαϊκές Οδηγίες έγινε με τη σύνταξη του Κανονισμού Ακτινοπροστασίας (Κανονισμός Ακτινοπροστασίας, 2001). Στην ενότητα αυτή δίνονται οι ορισμοί και η περιγραφή των βασικών εννοιών και αρχών της διεθνούς ακτινοπροστασίας. Στην συνέχεια ακολουθεί μία παρουσίαση των διεθνών και ευρωπαϊκών κανονισμών, που αφορούν στην ακτινοπροστασία από πρακτικές και πηγές φυσικών ραδιονουκλιδίων, έτσι όπως εξελίχθηκαν και ισχύουν μέχρι το παρόν ΒΑΣΙΚΕΣ ΕΝΝΟΙΕΣ Οι ανθρώπινες δραστηριότητες, σύμφωνα με την ICRP (ICRP, 2007) διακρίνονται στις δύο βασικές κατηγορίες: Πρακτικές, καλούνται όλες οι ανθρώπινες δραστηριότητες που είναι δυνατόν να αυξήσουν την έκθεση των ατόμων σε ακτινοβολία, από τεχνητές ή από φυσικές πηγές όταν γίνεται επεξεργασία φυσικών ραδιενεργών στοιχείων, για τις ραδιενεργές, σχάσιμες ή αναπαραγωγικές ιδιότητες τους. Εξαίρεση αποτελούν οι εκθέσεις λόγω έκτακτης ανάγκης (ΦΕΚ, 2001). Παρεμβάσεις, είναι όλες οι ανθρώπινες δραστηριότητες που σκοπό έχουν την μείωση της έκθεσης ατόμων σε ιοντίζουσα ακτινοβολίας. Οι εκθέσεις αυτές αποτελούν μέρος μη ελεγχόμενης πρακτικής ή οφείλονται σε πηγές που είναι εκτός ελέγχου, (Linsley G., 2000) Οι κανονισμοί της ακτινοπροστασίας αποσκοπούν στη προστασία ανθρώπων, αγαθών και περιβάλλοντος από τις επιβλαβείς συνέπειες της ιοντίζουσας ακτινοβολίας. Στα ΒSS εισάγονται τρεις νέες έννοιες που σχετίζονται με δραστηριότητες όπου η εφαρμογή ελέγχων και κανονισμών δεν είναι απαραίτητη: 34

49 Αποκλεισμός (Exclusion): Κάθε έκθεση της οποία η ένταση ή η πιθανότητα να συμβεί δεν είναι εφικτό να προσδιοριστεί και συνεπώς ούτε να ελεγχθεί σύμφωνα με τις απαιτήσεις των κανονισμών, δεν συμπεριλαμβάνεται στους κανονισμούς. Παραδείγματα τέτοιων εκθέσεων είναι αυτή από τη κοσμική ακτινοβολία και η έκθεση του ανθρωπίνου σώματος στο 40 Κ που το ίδιο περιέχει. Οι έννοιες που χρησιμοποιούνται στις πρακτικές είναι: Η εξαίρεση (Exemption): Πρακτικές και πηγές που περιέχονται σε πρακτικές, για τις οποίες απαιτείται δήλωση ή άδεια είναι δυνατόν να εξαιρεθούν από τους ισχύοντες κανονισμούς, συμπεριλαμβανομένου και των απαιτήσεων γνωστοποίησης, καταχώρησης και αδειοδότησης. Η εξαίρεση δίνεται μόνο εάν η συνολική ενεργότητα τους ή η ραδιενεργός συγκέντρωση δεν υπερβαίνουν τις τιμές των αντιστοίχων επιπέδων εξαίρεσης, όπως καθορίζονται από τους ισχύοντες κανονισμούς. Εξαίρεση δίνεται μόνο σε πρακτικές που υπακούουν την αρχή της αιτιολόγησης, η οποία θα οριστεί στη συνέχεια. Η αποδέσμευση (Clearance): Η παύση του ελέγχου ραδιενεργών ουσιών, υλικών ή καταλοίπων από περαιτέρω έλεγχο, που περιλαμβάνονταν σε μία αδειοδοτημένη πρακτική, που δεν πήρε απαλλαγή από τον έλεγχο σύμφωνα με τους κανονισμούς, εφόσον είτε η συνολική ενεργότητα τους είτε η συγκέντρωση της δεν υπερβαίνουν τις τιμές των αντιστοίχων επιπέδων αποδέσμευσης ΤΥΠΟΙ ΚΑΙ ΚΑΤΗΓΟΡΙΕΣ ΕΚΘΕΣΕΩΝ Για την διευκόλυνση της εφαρμογής της ακτινοπροστασίας και την εξειδίκευση της κατά περίπτωση έγινε κατηγοριοποίηση όλων των πιθανών περιπτώσεων εκθέσεων. 35

50 2.2.3.α. ΤΥΠΟΙ ΕΚΘΕΣΕΩΝ Οι τύποι εκθέσεων είναι σύμφωνα με την ICRP (ICRP, 2007): Προγραμματισμένη, είναι η έκθεση για την οποία είναι δυνατή η προαιρετική λήψη μέτρων ακτινοπροστασίας και η πρόγνωση του μεγέθους και της έκτασης της. Για να γίνει η εισαγωγή μίας τέτοιας έκθεσης είναι απαραίτητο να γίνουν όλες οι ενέργειες για την τήρηση των κανόνων ακτινοπροστασίας. Σε αυτές τις εκθέσεις ανήκουν και οι ιατρικές εκθέσεις των ασθενών, των συνοδών και των φροντιστών τους. Υπάρχουσα, είναι η έκθεση η οποία προϋπάρχει των αποφάσεων που πρέπει να ληφθούν προκειμένου για τη τήρηση της ακτινοπροστασίας. Υπάρχουν πολλές περιπτώσεις υπάρχουσας έκθεσης, όπως είναι το ραδόνιο των δομικών υλικών των κατοικιών και υλικά ΝΟRM. Οι περιπτώσεις αυτές είναι πιθανό να απαιτήσουν, κατά περίπτωση, περαιτέρω έλεγχο και να κριθεί απαραίτητη η λήψη μέτρων ακτινοπροστασίας (ΙΑΕΑ, 2003). Έκτακτη, καλείται κάθε μη αναμενόμενη κατάσταση έκθεσης, στην οποία ενδεχομένως να είναι αναγκαίο να ληφθούν άμεσα, επείγοντα αλλά και μακροπρόθεσμα, μέτρα ακτινοπροστασίας. Σε αυτές τις καταστάσεις είναι πιθανή η έκθεση κοινού, εργαζομένων αλλά και ραδιομόλυνση του περιβάλλοντος β. ΚΑΤΗΓΟΡΙΕΣ ΕΚΘΕΣΗΣ Πέρα από τη διάκριση των εκθέσεων όπως παρουσιάστηκε γίνεται και μία επιπλέον διάκριση αυτών που σχετίζεται με το ποια κατηγορία του πληθυσμού (κοινό, εργαζόμενοι, ασθενείς) εκτίθεται ή είναι πιθανό να εκτεθεί. Περιστασιακή έκθεση Περιλαμβάνει την έκθεση των επαγγελματικά εκτιθέμενων 36

51 Έκθεση κοινού Περιλαμβάνει όλες τις εκθέσεις του κοινού πληθυσμού εκτός από τις ιατρικές και αυτές των επαγγελματικά εκτιθέμενων. Το μεγαλύτερο ποσοστό αυτό των εκθέσεων οφείλεται στην φυσική ραδιενέργεια περιβάλλοντος όπως παρουσιάστηκε αναλυτικά και στο Κεφάλαιο 1. Σε αυτή τη κατηγορία ανήκουν και οι εκθέσεις του εμβρύου εγκυμονούσας επαγγελματικά εκτιθέμενης. Ιατρική έκθεση ασθενών Περιλαμβάνει όλες τις εκθέσεις ενός ασθενή που λαμβάνει από διαγνωστικές εξετάσεις, επεμβάσεις και θεραπείες όπου γίνεται χρήση ιοντίζουσας ακτινοβολίας. Σε αυτή τη κατηγορία η ακτινοβόληση γίνεται σκόπιμα και προς όφελος του ασθενούς ΒΑΣΙΚΕΣ ΑΡΧΕΣ ΑΚΤΙΝΟΠΡΟΣΤΑΣΙΑΣ Τρεις είναι οι βασικές αρχές της ακτινοπροστασίας οι οποίες προτάθηκαν από την ICRP (ICRP, 1977) και υιοθετηθήκαν στην συνέχεια, από όλες διεθνείς συστάσεις που ισχύουν και χρησιμοποιούνται σήμερα (ICRP, 2007): Αρχή της αιτιολόγησης Μία πρακτική που ενέχει έκθεση ή δυνητική έκθεση σε ιοντίζουσα ακτινοβολία, μπορεί να εφαρμοστεί μόνον εφόσον αυτή αποφέρει ικανοποιητικό όφελος στα εκτιθέμενα άτομα ή το κοινωνικό σύνολο, έτσι ώστε να αντισταθμίζεται η βλάβη ή η πιθανή βλάβη την οποία αυτή μπορεί να προκαλέσει. Από την αρχή της αιτιολόγησης εξαιρούνται όλες οι πρακτικές που είναι πιθανό να προκαλέσουν αύξηση της ενεργότητα των προϊόντων ή αγαθών όπως τα καλλυντικά, τα τρόφιμα και τα αφεψήματα και γενικά όλα τα προϊόντα που ενέχουν την πιθανότητα κατάποσης, εισπνοής ή διαδερμικής πρόσληψης ραδιονουκλιδίων. Επίσης εξαιρούνται όλες οι πρακτικές που είναι πιθανό να προκαλέσουν έστω και μικρή αύξηση της ραδιενέργειας ή των ραδιενεργών ουσιών σε παιχνίδια και κοσμήματα. 37

52 Αρχή της βελτιστοποίησης (As Low As Reasonably Achievable, ALARA): Τόσο οι πηγές όσο και τα μηχανήματα παραγωγής ακτινοβολιών πρέπει να προσφέρουν κάτω από της επικρατούσες συνθήκες λειτουργίας τους την καλύτερη δυνατή προστασία και ασφάλεια, έτσι ώστε το μέτρο της ενεχόμενης έκθεσης, η πιθανότητα μη αναμενόμενης έκθεσης, ο αριθμός των εκτιθέμενων ατόμων να είναι τόσο μικρά όσον αυτό είναι λογικά εφικτό, λαμβανομένων υπόψη οικονομικών και κοινωνικών παραγόντων. Αρχή των ορίων δόσεων Οι ατομικές εκθέσεις σε ακτινοβολία, οι οφειλόμενες στο σύνολο των πηγών στα πλαίσια των εγκεκριμένων πρακτικών, πρέπει να υπόκεινται σε όρια δόσεων ή όρια κινδύνων, η υπέρβαση των οποίων θεωρείται μη αποδεκτή (ΙΑΕΑ, 1996). Πίνακας 2.3. Προτεινόμενα όρια δόσεων σε προγραμματισμένες εκθέσεις Είδος ορίου δόσης Όρια δόσεων (msv/y) Επαγγελματικά εκτιθέμενοι Κοινό Ενεργός δόση 20(Μέση τιμή 5ετών) 1 Ετήσιο ισοδύναμο δόσεων Φακοί οφθαλμών 20 * 15 Δέρμα Χέρια,πόδια Πηγή: ICRP, 2007 * ICRP, 2011 Οι έννοιες περιοριστικά επίπεδα δόσεων και επίπεδα αναφοράς εισήχθηκαν και χρησιμοποιούνται στα πλαίσια της αρχή βελτιστοποίησης με σκοπό την μείωση της δόσης που λαμβάνει ο άνθρωπος. Σύμφωνα με τη ICRP 103 (ICRP, 2007): Τα Περιοριστικά Επίπεδα Δόσεων (ΠΕΔ) εφαρμόζονται για εκθέσεις κοινού ή επαγγελματικά εκτιθέμενων μόνο για προγραμματισμένες πρακτικές (εκτός από τις ιατρικές εκθέσεις ασθενών) και αντιπροσωπεύει ένα άνω όριο της αναμενόμενης δόσης πάνω από το οποίο υπάρχει πιθανότητα να μη τηρείται η αρχή της βελτιστοποίησης. Τα ΠΕΔ είναι πάντα μικρότερα από τα αντίστοιχα όρια δόσεων αλλά δεν τα αντικαθιστούν. Τα ΠΕΔ δεν είναι όρια δόσεων και η υπέρβασή τους δεν απαγορεύεται. Η συστηματική τους όμως υπέρβαση σε μία πρακτική αποτελεί αιτία έρευνας η οποία ενδεχομένως να οδηγήσει στην αναθεώρηση των μέτρων βελτιστοποίησης της ακτινοπροστασίας. Παραδείγματα εφαρμογής των ΠΕΔ, όπως περιγράφεται από την ελληνική νομοθεσία (ΦΕΚ 2001), είναι τα δύο παρακάτω: 38

53 (1) Στην περίπτωση εξωτερικής έκθεσης ολοκλήρου του σώματος η ενός σημαντικού τα τμήματος του οι τιμές της ετήσιας εξωτερικής έκθεσης για κάθε πρακτική και για κάθε έτος συνιστάται να μην υπερβαίνει τα 5/10 των ορίων δόσεων. (2) Στην περίπτωση εσωτερικής έκθεσης οι τιμές της ετήσιας προσλήψεως με εισπνοή, κατάποση σε κάθε έτος για κάθε πρακτική ή επέμβαση συνιστάται να μην υπερβαίνει τα 3/10 των ορίων δόσεων. Σύμφωνα με τη ICRP (ICRP, 2007): Τα Επίπεδα Αναφοράς εφαρμόζονται σε υπάρχουσες ή επείγουσες καταστάσεις εκθέσεων και εκφράζουν το επίπεδο της δόσης ή του κινδύνου, πάνω από το οποίο κρίνεται μη επιτρεπτή κατάσταση, και για το οποίο πρέπει μέτρα προστασίας να σχεδιαστούν και να βελτιστοποιηθούν. Πίνακας 2.4. Εφαρμογή των ορίων δόσης, περιοριστικά επίπεδα και επίπεδα αναφορά στο σύστημα ακτινοπροστασίας της ICRP. Καταστάσεις εκθέσεων Προγραμματισμένη Επείγουσα Εργαζόμενοι Κοινό Ιατρικές εκθέσεις Όρια δόσης Όρια δόσης Διαγνωστικά επίπεδα αναφοράς (ασθενείς) ΠΕΔ ΠΕΔ Όρια δόσης (φροντιστές, εθελοντές) Επίπεδα Επίπεδα Δεν εφαρμόζεται αναφοράς αναφοράς Υπάρχουσα Δεν εφαρμόζεται Επίπεδα αναφοράς Δεν εφαρμόζεται 2.3. ΔΙΕΘΝΕΣ ΝΟΜΙΚΟ ΠΛΑΙΣΙΟ NORM ΓΕΝΙΚΑ Τα τελευταία είκοσι χρόνια έχουν δημοσιευτεί πολλές οδηγίες από τον διεθνή Οργανισμό IAEA, και από την Ευρωπαϊκή Ένωση που βασίζονται ως επί το πλείστων στις συστάσεις της ΙCRP, και αποτελούν το νομικό πλαίσιο για την διαχείριση των υλικών ΝΟRM. 39

54 Στην συνέχεια παρουσιάζονται συνοπτικά οι σημαντικότερες οδηγίες, που αποτελούν το διεθνές και ευρωπαϊκό πλαίσιο, για τη διαχείριση των πηγών φυσικής ραδιενέργειας ICRP Η ΙCRP δημοσίευσε το 2007 την έκδοση 103 (ICRP, 2007), με συστάσεις για τη χρήση των NORM. Σε αυτή την αναφορά, προκειμένου για την εφαρμογή της ακτινοπροστασίας πληθυσμού, διακρίνει τρεις πιθανές περιπτώσεις έκθεσης σε ακτινοβολία: την σχεδιασμένη (planned), την έκτακτη (emergency) και την υπάρχουσα (existing), όπως αναλύθηκε σε προηγούμενη ενότητα. Εκθέσεις όπως στο ραδόνιο που διαφεύγει από τα υλικά κατασκευής κτιρίων και εκθέσεις σε NORM ανήκουν στην κατηγορία των υπαρχουσών εκθέσεων. Για τον έλεγχο αυτών των περιπτώσεων έκθεσης, η ICRP προτείνει..να θεσπιστούν επίπεδα αναφοράς, βασιζόμενα στα όρια ετήσιας ατομικής δόσης, και παράλληλα την εφαρμογή της αρχής της βελτιστοποίησης ώστε να μην αγνοούνται οι δόσεις κάτω από τα επίπεδα των δόσεων αναφοράς. Τέλος, στην έκδοση αυτή η ICRP επισημαίνει ότι:...για τη θέσπιση αυτών των επιπέδων αναφοράς υψίστης σημασίας είναι ο έλεγχος και η παρακολούθηση των υπαρχουσών πηγών και η εμπειρία από το παρελθόν. Το 2007 η ICRP με τη δημοσίευση Scope of radiological protection control measures και σύμφωνα με την οδηγία της ΙΑΕA (IAEA, 2004), υποδεικνύει ότι οι βιομηχανίες που διαχειρίζονται υλικά NORM με ενεργότητες κάτω των ορίων που αναφέρει η οδηγία, θα πρέπει να εξαιρούνται από τις διαδικασίες ελέγχου. Επιπρόσθετα, για τις περιπτώσεις εκείνες, όπου οι εκθέσεις υπερβαίνουν τα όρια προτείνεται να μη γίνεται απευθείας η εφαρμογή των περιορισμών αλλά να γίνεται ένας επιπλέον έλεγχος κατά περίπτωση, βασιζόμενος στο όριο της ετήσιας δόσης. Η δόση του 1 msv/y θεωρείται κατάλληλο όριο για το σκοπό αυτό ΙΑΕΑ Η ΙΑΕΑ (ΙΑΑΕ, 1996) αντιμετωπίζει με τον ίδιο τρόπο τις εκθέσεις που οφείλονται σε φυσικές και σε τεχνητές πηγές, και το μόνο που αναφέρει για τις δραστηριότητες που ενέχουν εκθέσεις σε NORM με αυξημένες ενεργότητες λόγω ανθρώπινης παρέμβασης είναι ότι πρέπει να συμπεριληφθούν στις πρακτικές στις οποίες εφαρμόζονται τα ΒSS. Επιπλέον κάνει αναφορά στα ορυχεία και στους 40

55 μύλους, όπου επεξεργάζονται πετρώματα ουρανίου και θορίου ως μέρος του κύκλου παραγωγής πυρηνικών καυσίμων, και αναφέρει ότι θα πρέπει να απαιτείται άδεια για τη λειτουργία τους. Τέλος, τα ΒSS παρέχουν συντελεστές μετατροπής σε δόση για τα ραδιονουκλίδια φυσικής προέλευσης. Τα ΒSS με τη πάροδο του χρόνου εμπλουτιστήκαν με οδηγίες ώστε να καλύψουν και τις πρακτικές που εμπλέκουν τα NORM υλικά. Η IAEA δημοσίευσε μία οδηγία για την εφαρμογή των όρων αποκλεισμός, εξαίρεση, αποδέσμευση (IAEA, 2004α). Εκεί εισάγει τιμές ραδιενεργών συγκεντρώσεων ΝORM, κάτω από τις οποίες τα υλικά δεν απαιτείται να υπόκεινται σε έλεγχο:...οι τιμές καθορίστηκαν βάσει της παγκόσμιας κατανομής των ραδιενεργών συγκεντρώσεων των ραδιονουκλιδίων φυσικής προέλευσης. Συνεπώς, ισχύουν για τις ραδιενεργές σειρές σε ισορροπία: δηλαδή για τις σειρές με μητρικά ισότοπα τα 238 U, 235 U, 232 Th, και οι τιμές αφορούν στις συγκεντρώσεις των μητρικών ισοτόπων. Οι τιμές μπορούν επίσης να χρησιμοποιηθούν και για κάθε θυγατρικό ισότοπο της αλυσίδας ή για τα αρχικό ισότοπο κάθε υποσειράς, όπως για παράδειγμα το ισότοπο του 226 Ra με την αντίστοιχη υποσειρά. Πίνακας 2.5. Τιμές ραδιενεργών συγκεντρώσεων των ραδιονουκλιδίων φυσικής προέλευσης Ραδιονουκλίδιο Ραδιενεργός συγκέντρωση (Bq/g) 40 K 10 Όλα ισότοπα φυσικής προέλευσης (πλην 40 K) 1 Οι τιμές αυτές είναι ανεξάρτητες από την συνολική ποσότητα των υλικών, και αντίθετα με την ευρωπαϊκή οδηγία που θα περιγραφεί στη συνέχεια, δεν έχουν προκύψει με γνώμονα κάποιο όριο ετήσιας δόσης. Το σκεπτικό όπου βασίστηκε ο καθορισμός αυτών των τιμών περιγράφεται αναλυτικά στην αναφορά της ΙΑΕA (ΙΑΕΑ, 2005a).Οι τιμές αυτές προέκυψαν ως.βέλτιστο φράγμα που από τη μία μεριά είναι οι ενεργότητες των ισοτόπων που υπάρχουν στο χώμα, που δεν έχει υποστεί καμία επεξεργασία (ΙΑΕΑ, 2005α) και από την άλλη οι συγκεντρώσεις των υλικών με υψηλές συγκεντρώσεις (πετρώματα, ορυκτά, βιομηχανικά κατάλοιπα και απόβλητα) (ΙΑΕΑ, 2005α).είναι προφανές ότι οι τιμές αυτές είναι 20 φορές μεγαλύτερες από τις πληθυσμιακά σταθμισμένες μέσες ραδιενεργές συγκεντρώσεις (ΙΑΕΑ, 2005α) και συνεπώς είναι απίθανο να οδηγήσει σε αδικαιολόγητη επιβάρυνση. 41

56 Οι πίνακες που αναφέρονται συνοψίζονται στον Πίνακα 2.6, οπού δίνονται μόνο οι υψηλότερες τιμές ραδιενεργών συγκεντρώσεων (EC, 2010; IAEA, 2005α). Πίνακας 2.6. Υψηλότερες τιμές ραδιενεργών συγκεντρώσεων σε (Bq/g) Κατηγορία Υλικό Bq/g 238 U 226 Ra 232 Th 40 K Πετρώματα Ακατέργαστα υλικά Βιομηχανικά κατάλοιπα και απόβλητα Προϊόντα NORM Μοναζίτης Ζιρκόνιο Σκωρία κασσίτερου Απόβλητα επεξεργασίας μοναζίτη Λάσπη επεξεργασίας αλουμινίου Φωσφορικά λιπάσματα Στη συνέχεια, η ΙΑΕΑ με επόμενη οδηγία (IAEA, 2011) υιοθετεί το σκεπτικό της ΙCRP 103 διακρίνοντας τις περιπτώσεις έκθεσης του κοινού και των εργαζομένων στις τρεις κατηγορίες την προγραμματισμένη (planned), την έκτακτη (emergency) και την υπάρχουσα (existing). Οι απαιτήσεις των υπαρχουσών εκθέσεων εφαρμόζεται: (1) Στις εκθέσεις λόγω μόλυνσης από ραδιενεργά κατάλοιπα που προέκυψαν είτε από παλιές δραστηριότητες οι οποίες δεν ήταν υπό περιορισμούς ή δεν υπάκουαν τους περιορισμούς από τις απαιτήσεις των Βασικών Προτύπων Ασφαλείας, είτε από ραδιολογικά ή πυρηνικά επείγοντα περιστατικά τα οποία θεωρούνται πλέον λήξαντα. (2) Εκθέσεις που οφείλονται σε αγαθά και προϊόντα, όπως τρόφιμα, πόσιμο νερό και υλικά κατασκευής, στα οποία ενσωματωθήκαν ραδιονουκλίδια που δημιουργήθηκαν από κατάλοιπα ραδιενεργών υλικών (3) Εκθέσεις που οφείλονται σε φυσικές πηγές όπως τα ισότοπα του ραδονίου με τα προϊόντα τους και δεν υπάγονται στις προγραμματισμένες καταστάσεις, τα ραδιονουκλίδια φυσικής προέλευσης, ανεξαρτήτου ραδιενεργών συγκεντρώσεων, στα αγαθά όπως τρόφιμα, πόσιμο νερό, λιπάσματα, βελτιωτικά εδάφους, υλικά κατασκευής και όλα τα υλικά τα οποία 42

57 ξεπερνούν το 1 Bq/g στα ισότοπα των φυσικών ραδιενεργών σειρών και τα 10 για το 40 Κ. (4) Εκθέσεις στα πληρώματα των αεροσκαφών και διαστημικών σκαφών. Επιπλέον, στην οδηγία αυτή αναφέρεται ότι : «για εκθέσεις λόγω ραδιονουκλιδίων σε καταναλωτικά προϊόντα: Οι αρμόδιες αρχές θα πρέπει να καθιερώσουν ειδικά επίπεδα αναφοράς για τις εκθέσεις που οφείλονται σε ραδιονουκλίδια που υπάρχουν στα καταναλωτικά προϊόντα. Κάθε επίπεδο αναφοράς που θα προταθεί θα πρέπει να εκφράζεται ή να βασίζεται στην ετήσια ενεργό δόση του μέσου ανθρώπου η οποία δεν θα πρέπει να ξεπερνά το 1mSv» ΕΥΡΩΠΑΪΚΗ ΕΠΙΤΡΟΠΗ Μετά την έκδοση της EU Basic Safety Standards (Council Directive 96/29/Euratom) η Ευρωπαϊκή Επιτροπή (Ε.Ε) δημοσίευσε οδηγίες Ακτινοπροστασίας για να διευκολύνει και να καθοδηγήσει τα Κράτη Μέλη στον έλεγχο των ΝORM και να συμβάλει στην υιοθέτηση μία κοινής συμπεριφοράς και δράσης. Στη συνέχεια παρουσιάζονται με χρονολογική σειρά οι οδηγίες αυτές και δίνονται οι σημαντικότερες ρυθμίσεις της κάθε μίας. Η Ε.Ε. στη R.P. 88, παρέχει των κατάλογο με τις βιομηχανικές δραστηριότητες που είναι πιθανόν, από τη σκοπιά της ακτινοπροστασίας, να απαιτούν έλεγχο. Στην αναφορά αυτή, επίσης, εισάγει ένα πλαίσιο για την ακτινοπροστασία των εργαζομένων βασιζόμενη στο όριο της ετήσιας δόσης από 1 msv έως 6 msv. Τέλος, γίνεται αναφορά και στην έκθεση του πληρώματος αεροσκάφους. Η Ε.Ε. στη R.P. 95, κοινοποιεί επίπεδα αναφοράς για τις βιομηχανίες, του καταλόγου της αναφορά R.P. 88, όπου η έκθεση των εργαζόμενων δεν είναι αμελητέα και η ληφθείσα δόση που λαμβάνουν θα πρέπει να παρακολουθείται και να ελέγχεται. Τα επίπεδα αυτά υπολογίζονται από την εφαρμογή σεναρίων για όλες τις βιομηχανικές δραστηριότητες και λαμβάνονται υπόψη φυσιολογικές και απίθανες ή ακραίες καταστάσεις. Τα επίπεδα αναφοράς καθοριστήκαν έχοντας ως σημεία αναφοράς τα ετήσια όρια δόσης από 1 msv έως 6 msv. Για κάθε ένα από σενάρια έκθεσης υπολογίζει τη δόση που λαμβάνει ο εργαζόμενος από την εξωτερική ακτινοβόληση και την εσωτερική μέσω εισπνοής σκόνης, εισπνοής ραδονίου, κατάποσης σκόνης και την ως επί το πλείστον αμελητέα, 43

58 δερματική ραδιομόλυνση. Τα πιθανά σενάρια έκθεσης των εργαζομένων στις βιομηχανίες που δίνει η αναφορά είναι τα εξής τρία: (1) Η έκθεση του εργαζομένου από μεγάλες ποσότητες υλικών με φυσικά ραδιενεργά στοιχεία, που βρίσκονται στη αποθήκη, όπου περνά τις περισσότερες εργάσιμες ώρες. (2) Όταν ο εργαζόμενο μεταφέρει ραδιενεργά απόβλητα. (3) Όταν ο εργαζόμενος περνάει πολλές ώρες, όχι συστηματικά αλλά τυχαία, κοντά σε δεξαμενές και σωλήνες που φέρουν φυσικά ραδιενεργά. Σε αυτή τη περίπτωση η ακτινοβόληση είναι μόνο εξωτερική. Η αναφορά αυτή δεν εφαρμόζεται σήμερα καθώς έχουν εκδοθεί πιο σύγχρονες. Για καθαρά ιστορικούς λόγους, αξίζει να αναφερθεί ότι στην αναφορά διακρίνονται για κάθε βιομηχανική δραστηριότητα τέσσερις ζώνες όπου σε κάθε μία αντιστοιχεί ένα εύρος ενεργού δόσης βάση του οποίο καθορίζεται ο τρόπος αντιμετώπισης. Πίνακας 2.7. βιομηχανικών δραστηριοτήτων. Ζώνες με το αντίστοιχο εύρος ενεργού δόσης του ραδιολογικού ελέγχου Εύρος ενεργού δόσης (msv) Ζώνες Αντιμετώπιση Φυσιολογικές συνθήκες Ακραίες συνθήκες Α Δεν απαιτείται έλεγχος 1 6 B Απαιτείται έλεγχος 6 20 C Απαιτείται αυστηρός έλεγχος D Απαγορεύεται η δραστηριότητα >50 Η Ε.Ε. στη R.P. 122(Ι), δίνει οδηγίες για τη φυσική ραδιενέργεια των οικοδομικών υλικών Η Ε.Ε. στη R.P. 122(ΙΙ), δίνει οδηγίες για την χρήση και εφαρμογή των εννοιών αποδέσμευσης και απαλλαγής στη διαχείριση των υλικών NORM. Εστιάζει ειδικότερα στα υλικά που προκύπτουν μετά την εξόρυξη και την επεξεργασία πετρωμάτων, τα οποία έχουν μη αμελητέες ραδιενεργές συγκεντρώσεις. Ο καθορισμός των γενικευμένων επιπέδων εξαίρεσης/αποδέσμευσης NORM στηρίζεται στη παραδοχή ότι η εφαρμογή τους οδηγεί σε δόσεις πληθυσμού μικρότερες της τιμής του περιοριστικού επιπέδου δόσης των 300 μsv/y, μη συμπεριλαμβανομένης της δόσης που λαμβάνει ο άνθρωπος από το υπόστρωμα του περιβάλλοντος. Στην πράξη, υπολογίζονται οι μέγιστες επιτρεπτές ραδιενεργές συγκεντρώσεις, όλων των NORM, για διαφορετικά σενάρια (μεταφορά, αποθήκευση και συσσώρευση, κτλ) και διαφορετικά υλικά (πετρώματα, άμμος, λάσπη κτλ), από 44

59 μεγάλες έως πολύ μεγάλες ποσότητες, ώστε σε καμία περίπτωση η ενεργός δόση να μη ξεπερνά το όριο των 300 μsv/y 1. Τα επίπεδα αυτά είναι 0.5 Bq/g για τις σειρές του 238 U και 2332 Th σε ισορροπία, και στα 5 Bq/g για το 40 Κ. για το οποίο ελήφθη υπόψη μόνο η εξωτερική ακτινοβόληση. Η ακτινοβόληση μέσω κατάποσης αγνοήθηκε λόγω του μηχανισμού ομοιοστασίας που διαθέτει ο ανθρώπινος οργανισμό. Επίσης, και η ακτινοβόληση των πνευμόνων, μέσω της εισπνοής 40 Κ θεωρήθηκε αμελητέα, λόγω του χαμηλού συντελεστή δόσης (Ε.Ε., 2002). Τέλος, η Ε.Ε. στη R.P. 135, δίνει ποιες βιομηχανίες επιβαρύνουν σημαντικά με τα κατάλοιπα NORM τη θάλασσα, τον αέρα και τα ποτάμια. Προτείνει επίπεδα παρακολούθησης σε τιμές GBq ανά έτος που αντιστοιχούνε σε ετήσιες δόσεις 10, 100 και 300 μsv/y για τα μέλη του κοινού ΕΛΛΗΝΙΚΗ ΝΟΜΟΘΕΣΙΑ ΚΑΙ ΟΔΗΓΙΕΣ Η Ελληνική Επιτροπή Ατομικής Ενέργειας (Ε.Ε.Α.Ε.) δημοσίευσε εγκύκλιο (ΕΕΑΕ, 2006) με θέμα: επίπεδα αποδέσμευσης υλικών που εμπεριέχουν φυσική ραδιενέργεια, προκειμένου για τη ρύθμιση θεμάτων που αφορούν στην εναπόθεση καταλοίπων NORM στο περιβάλλον, επαναχρησιμοποίηση καταλοίπων ή παραπροϊόντων NORM ως εδαφοβελτιωτικά, οικοδομικά υλικά, αποκατάσταση ρυπασμένων περιοχών από βιομηχανίες NORM, εισαγωγή κα χρήση οικοδομικών υλικών με αυξημένες συγκεντρώσεις NORM. Για τη ρύθμιση των ανωτέρω η ΕΕΑΕ υιοθετεί τη μεθοδολογία για τον προσδιορισμό των ειδικών επιπέδων αποδέσμευσης, και τις τιμές αυτών όπως αυτά αναφέρονται στην RP 122 (ΙΙ). Επίσης υιοθετεί τη μεθοδολογία για τον προσδιορισμό των ειδικών συγκεντρώσεων των ραδιοϊσοτόπων και τα επίπεδα των συγκεντρώσεων αυτών των φυσικών στοιχείων που εμπεριέχονται στα οικοδομικά υλικά όπως αυτά αναφέρονται στην έκδοση της ΕΕ RP 112 (Ι). 1 Το όριο αυτό επιλέχθηκε από την Ε.Ε., εκτιμώντας ότι τόση είναι η μέση ετήσια μείωση της δόσης από την ακτινοβολία του περιβάλλοντος, που προκύπτει από την επεξεργασία υλικών ΝORM. 45

60 2.4. ΝΕΕΣ ΤΑΣΕΙΣ ΑΚΤΙΝΟΠΡΟΣΤΑΣΙΑΣ Οι αρχές της ακτινοπροστασίας, που εφαρμόζονται μέχρι και σήμερα έχουν ανθρωποκεντρική προσέγγιση. Αυτό σημαίνει ότι όλα τα όρια δόσεων και τα επίπεδα αναφοράς ορίζονται με βάση τις επιπτώσεις που έχει η ραδιενεργός ακτινοβολία στην ανθρώπινη υγεία, θεωρώντας δεδομένο ότι έτσι δεν τίθεται σε κίνδυνο η πανίδα και η χλωρίδα της γης. Παρόλα αυτά έχει αρχίσει να υπάρχει μία νέα τάση οποία υποστηρίζει ότι η ακτινοπροστασία πρέπει να έχει και οικοκεντρική προσέγγιση. Η προσέγγιση αυτή βέβαια, για να είναι δυνατόν να εφαρμοστεί, προϋποθέτει την μελέτη της ακτινοευαισθησίας όλων των έμβιων οργανισμών και φυτών. Στην ICRP 103 (ICRP, 2007), όπου σημειώνεται η αξία της έρευνας στις επιπτώσεις της ραδιενέργειας σε όλα τα είδη, διευκρινίζεται, παρόλα αυτά, ότι δεν στοχεύει στην έκδοση νέων ορίων δόσεων με βάση αυτά τα δεδομένα. Κρίνει ότι πρόκειται για δεδομένα που είναι καλό να αρχίσουν να συλλέγονται για να είναι σε θέση να παρέχει κατάλληλες οδηγίες στο μέλλον, ειδικά για περιπτώσεις έκθεσης που είναι δυνατόν να προκύψουν στον περιβάλλον. 46

61 3 ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΚΑΙ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑ 3.1 ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΓΕΝΙΚΑ Λίπασμα καλείται κάθε υλικό, οργανικό ή ανόργανο, φυσικό ή τεχνητό, το οποίο προστίθεται ή ενσωματώνεται στο έδαφος, ώστε να παρέχει στα φυτά ένα ή περισσότερα χημικά στοιχεία από αυτά που είναι απαραίτητα για τη φυσιολογική τους ανάπτυξη (Nielsson F.T, 1998) Ιστορικά, ο άνθρωπος άρχισε να καλλιεργεί το έδαφος της γης με σκοπό την παραγωγή φυτικών προϊόντων από την νεολιθική εποχή. Η γεωργία αποτελούσε τον εναλλακτικό τρόπο παραγωγής της τροφής του από το κυνήγι. Η συνεχομένη αύξηση του πληθυσμού είχε ως αποτέλεσμα την αύξηση της ζήτησης των γεωργικών προϊόντων. Καθώς ο πληθυσμός αυξάνονταν, ήταν απαραίτητο να αναπτυχθούν νέες μέθοδοι γεωργίας που θα εξασφάλιζαν την αύξηση της φυτικής παραγωγής. Ο παγκόσμιος πληθυσμός διπλασιάστηκε τα τελευταία 40 χρόνια σε 6 δισεκατομμύρια ανθρώπους, ενώ μέχρι το 2060 αναμένεται να φτάσει στα 9 δισεκατομμύρια. Το γεγονός αυτό, έκανε επιτακτική την ανάγκη να αναπτυχθούν τεχνολογίες, οι οποίες θα βελτίωναν τη ποσότητα και τη ποιότητα της γεωργικής παραγωγής ανά μονάδα επιφάνεια γης. Τα τελευταία 50 χρόνια, η απόδοση των καλλιεργειών και η ποιότητα των προϊόντων έχει αυξηθεί σημαντικά στις αναπτυγμένες χώρες, λόγω της ανάπτυξης και της εφαρμογής γεωργικών τεχνολογιών. Η χρήση λιπασμάτων και παρασιτοκτόνων έπαιξε καθοριστικό ρόλο. Ωστόσο, από το 1980, λόγω της ανησυχίας για τις επιπτώσεις στο περιβάλλον και στην ανθρώπινη υγεία, άρχισαν να διατυπώνονται κανόνες χρήσης και διαχείρισης των λιπασμάτων. (Havlin J.L. και συν., 2005; Κώδικας Ορθής Γεωργικής Πρακτικής για την Προστασία των Νερών από νιτρορύπανση γεωργικής προέλευσης, 2000). 47

62 ΘΡΕΠΤΙΚΑ ΣΤΟΙΧΕΙΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ Τα θρεπτικά στοιχεία που είναι απαραίτητα για τα φυτά διακρίνονται στα μακροστοιχεία, τα οποία είναι απαραίτητα σε μεγάλες ποσότητες και στα ιχνοστοιχεία τα οποία αρκούν σε μικρές ποσότητες για τις ανάγκες των φυτών. Η διάκριση τους βασίζεται μόνο στα ποσά που έχουν ανάγκη τα φυτά και όχι στο πόσο αναγκαία είναι για αυτά. Η περιεκτικότητα ενός φυτού σε θρεπτικά στοιχεία εξαρτάται από πολλούς παράγοντες όπως o τύπος χώματος, το κλίμα της περιοχής και το είδος του φυτού. Καθώς λαμβάνουν χώρα πολλές χημικές και βιολογικές διαδικασίες των θρεπτικών στοιχείων στο χώμα, τελικά μόνο ένα μέρος από αυτά δεσμεύονται από το φυτό. Το φυτό απορροφά τα θρεπτικά συστατικά, κάνει το κύκλο του, μαραίνεται και τα θρεπτικά συστατικά του περνούν και πάλι στο χώμα α. ΜΑΚΡΟΣΤΟΙΧΕΙΑ Στα μακροστοιχεία ανήκουν και τα στοιχεία που παρέχονται στα φυτά από τον αέρα και το νερό τα οποία είναι το οξυγόνο, το υδρογόνο και ο άνθρακας. Τα στοιχειά αυτά συχνά υποδιαιρούνται σε δύο κατηγορίες. Τα πρωταρχικά μακροστοιχεία, που είναι το άζωτο, ο φωσφόρος και το κάλιο και τα δευτερεύοντα τα οποία είναι το ασβέστιο, το μαγνήσιο και το θείο. Πιο αναλυτικά: (i) Πρωταρχικά στοιχεία Το Άζωτο (N) είναι το κύριο συστατικό των πρωτεϊνών, των ορμονών, της χλωροφύλλης, των βιταμινών και των ένζυμων που είναι απαραίτητα για την ανάπτυξη των φυτών. Ο μεταβολισμός του αζώτου είναι ο κύριος παράγοντας ανάπτυξης του φυλλώματος (φυτική ανάπτυξη). Η υπερβολή μπορεί να οδηγήσει στην καθυστέρηση της ανθοφορίας. Η έλλειψη θα οδηγήσει σε κιτρίνισμα των φύλλων και τον περιορισμό της ανάπτυξης νέων βλασταριών. Ο Φωσφόρος (P) είναι απαραίτητος για το φύτρωμα της ρίζας, την φωτοσύνθεση και την δημιουργία πρωτεϊνών. Είναι απαραίτητο συστατικό για την ανθοφορία. Η απώλεια του φωσφόρου θα δώσει κόκκινες-καφέ και μωβ κηλίδες στα φύλλα και επιβράδυνση της ανάπτυξης. Η παραγωγή των καινούργιων φύλλων θα είναι μικρή. Η πρώιμη πτώση στα φύλλα είναι ένα από τα συνηθισμένα αποτελέσματα έλλειψης φωσφόρου. Μεγαλύτερες ποσότητες από αυτές που απαιτούνται δημιουργούν άλγη και προκαλούν απώλεια ψευδαργύρου. 48

63 Το Κάλιο (K) είναι απαραίτητο για την δημιουργία σακχάρων, αμύλου, υδατανθράκων, σύνθεση πρωτεϊνών και την διαίρεση των κυττάρων στις ρίζες και άλλα σημεία των φυτών. Βοηθάει στην ισορροπία του νερού, βελτιώνει την ακαμψία των στελεχών, δίνει χρώμα στα φυτά, αυξάνει την ποσότητα λιπαρών και είναι απαραίτητο στα φυτά που απαιτούν πλούσιο φύλλωμα. Η απώλεια δημιουργεί υποανάπτυξη και στα φύλλα γίνεται έκδηλη με κηλίδες, με τρύπες, με σημάδια, με κοντύτερα και καμένα φύλλα. (ii) Δευτερεύοντα στοιχεία Το Μαγνήσιο (Mg) είναι ένα σημαντικό στοιχείο στη δομή της χλωροφύλλης, και είναι απαραίτητο για την λειτουργία των ενζύμων στα φυτά για την δημιουργία υδρογονανθράκων, σακχάρων και λιπαρών. Η απώλεια φαίνεται στα φυτά σαν χλωρίωση, με αργό κιτρίνισμα των φύλλων και σταδιακή πτώση τους. Το Ασβέστιο (Ca) ενεργοποιεί τα ένζυμα, είναι δομικό στοιχείο των κύτταρων, βοηθάει στην κυκλοφορία του νερού στα κύτταρα των φυτών και είναι απαραίτητο για την ανάπτυξη και τη διαίρεση τους. Μερικά φυτά πρέπει να έχουν ασβέστιο για να απορροφήσουν άζωτο και άλλα μεταλλικά στοιχεία. Η απορρόφηση του ασβεστίου είναι εύκολη. Όταν εναποτεθεί στο φυτό είναι μόνιμο, έτσι αποτελεί μια συνεχή πηγή ανάπτυξης. Η απώλεια του θα δώσει ασθενικά νέα στελέχη, τα φύλλα μπορεί να αποκτήσουν μαύρες κηλίδες, μπορεί να γέρνουν, μπορεί να παρουσιαστεί κιτρίνισμα των φύλλων, να έχουν κίτρινες άκρες ή ακόμα και να ασπρίσουν. Το Θείο (S) είναι απαραίτητο για την σύνθεση των αμινοξέων κυστεϊνη και μεθειονίνη, τα οποία είναι βασικά συστατικά της πρωτεΐνης που περιλαμβάνει περίπου το 90% του S στα φυτά. Η συγκέντρωση αυτών των αμινοξέων αυξάνεται καθώς αυξάνεται η συγκέντρωση του θείου στα φύλλα των φυτών. Η ύπαρξη του είναι απαραίτητη για το σχηματισμό των πρωτεϊνών, λόγω των δεσμών του δισουλφουδίου (-S-S-). Η ύπαρξη των διασυνδέσεων δισουλφιδίου στα φυτά καθορίζει την σχηματισμό των πρωτεϊνών αλλά και τις καταλυτικές και δομικές ιδιότητες τους. Επιπλέον, το θείο είναι απαραίτητο για την σύνθεση του κοένζυμου Α το οποίο σχετίζεται με την οξείδωση την σύνθεση των λιπαρών οξέων, των αμινοξέων και την οξείδωση των ενδιάμεσων προϊόντων του κύκλου του κιτρικού οξέος. Το θείο είναι επιπλέον ένα στοιχείο απαραίτητο για την σύνθεση της χλωροφύλλης χωρίς να είναι συστατικό αυτής. 49

64 3.1.2.β. ΙΧΝΟΣΤΟΙΧΕΙΑ Ο Σίδηρος (Fe) είναι απαραίτητος για την λειτουργία πολλών ενζύμων και καταλύτης για την σύνθεση της χλωροφύλλης. Είναι απαραίτητος για τα νεαρά τμήματα των φυτών που βρίσκονται σε ανάπτυξη. Η απώλεια δηλώνεται με κιτρίνισμα των φύλλων. Στο νερό που το ph είναι υψηλό ο σίδηρος δεσμεύεται και δεν απορροφάται από τα φυτά Το Μαγγάνιο (Mn) εμπλέκεται στην δραστηριότητα των ενζύμων για την φωτοσύνθεση, αναπνοή και τον μεταβολισμό του αζώτου. Η απώλεια του στα νεαρά φύλλα γίνεται αισθητή όταν εμφανίζονται πράσινες φλέβες ή ανοιχτό πράσινο υπόστρωμα παρόμοιο με την απώλεια σιδήρου. Σε προχωρημένα στάδια τα ανοιχτόχρωμα σημεία γίνονται άσπρα και τα φύλλα πέφτουν. Καφέ, μαύρα η γκρι στίγματα μπορεί να εμφανιστούν δίπλα στις φλέβες. Ο Ψευδάργυρος (Zn) είναι στοιχείο των ενζύμων και καταλυτικό στοιχείο μεγάλου αριθμού ορμονών συμπεριλαμβανόμενων των αυξητικών ορμονών. Είναι απαραίτητος για το μεταβολισμό των υδρογονανθράκων, την σύνθεση πρωτεϊνών, και την ανάπτυξη των στελεχών. Τα φυτά που έχουν έλλειψη ψευδαργύρου παρουσιάζουν σημαδεμένο φύλλωμα με ανώμαλες περιοχές χλωρίωσης. Η απώλεια ψευδαργύρου οδηγεί και στην απώλεια σιδήρου με παρόμοια αποτελέσματα. Το Βόριο (B) είναι απαραίτητο για την δημιουργία των κυττάρων, την αρτιότητα της μεμβράνης, την απορρόφηση ασβεστίου και μπορεί να βοηθήσει στην μεταφορά των σακχάρων. Το βόριο επιδρά σε τουλάχιστον 16 λειτουργίες των φυτών, μερικές από τις οποίες είναι η ανθοφορία, η βλάστηση, η διαίρεση των κυττάρων, οι λειτουργίες του νερού και η κίνηση των ορμονών. Το βόριο πρέπει να είναι διαθέσιμο σε ολόκληρη τη ζωή του φυτού. Είναι εύκολο στην απορρόφηση του. Η απώλεια του οδηγεί τα φυτά στην απόρριψη στα λεπτά φύλλα και στο στρίψιμο τους. Οι ρίζες έχουν ωχρή όψη και σπάζουν εύκολα. Ο Χαλκός (Cu) συγκεντρώνεται στις ρίζες των φυτών και παίζει ρόλο στο μεταβολισμό του αζώτου. Είναι στοιχείο αρκετών ενζύμων και μπορεί να αποτελεί τμήμα του συστήματος των ενζύμων που χρησιμοποιούν υδρογονάνθρακες και πρωτεΐνες. Η απώλεια μπορεί να προκαλέσει καταστροφή των άκρων των ριζών, και μαύρισμα των άκρων στα φύλλα. Ο χαλκός δεσμεύεται στα οργανικά υλικά. Η μεγάλη ποσότητα χαλκού μπορεί να δώσει τοξικότητα στο νερό να σκοτώσει τα ωφέλιμα βακτηρίδια, και να θανατώσει τα ψάρια. Το Μολυβδαίνιο (Mo) είναι δομικό στοιχείο των ενζύμων που μειώνουν τα νιτρικά άλατα από την αμμωνία. Χωρίς αυτό η σύνθεση των πρωτεϊνών δεν πραγματοποιείται πλήρως και δεν αναπτύσσεται το φυτό. Με την έλλειψη του μπορεί 50

65 να μην αναπτύσσονται σωστά τα φυτά και μπορεί να παρατηρηθεί απώλεια αζώτου. Δείγμα απουσίας του μολυβδαινίου από τα φυτά είναι η παρουσία των ανοιχτόχρωμων φύλλων με κατσαρωμένες άκρες. Το Χλώριο (CI) εμπλέκεται στην όσμωση δηλαδή στη μετακίνηση του νερού ή διαλυτών στα κύτταρα. Επιπλέον, ευνοεί και διευκολύνει την ισορροπία ιόντων, που είναι απαραίτητη στα φυτά, την απορρόφηση μεταλλικών στοιχείων και τη φωτοσύνθεση. Η έλλειψη του γίνεται αντιληπτή από το ότι μαραίνονται οι ρίζες των φυτών και δημιουργούνται καινούργιες κοντόχοντρες ρίζες, και από το κιτρίνισμα των φύλλων. Αν τα επίπεδα χλωρίου είναι αυξημένα τότε μερικά φυτά μπορεί να παρουσιάσουν σημάδια τοξικότητας. Η μεγάλη ποσότητα χλωρίου μπορεί να δώσει τοξικότητα στο νερό να σκοτώσει τα ωφέλιμα βακτηρίδια, και να θανατώσει τα ψάρια. Το Νικέλιο (Ni) Είναι απαραίτητο για τα ένζυμα για την διάσπαση της ουρίας από το άζωτο σε χρήσιμη μορφή για τα φυτά. Το νικέλιο είναι απαραίτητο για την απορρόφηση του σιδήρου. Τα φυτά χρειάζονται νικέλιο για την βλάστηση. Τα φυτά που αναπτύσσονται χωρίς νικέλιο δεν έχουν ιδιαίτερο πρόβλημα Το Νάτριο (Na) εμπλέκεται στην όσμωση και στην ισορροπία των ιόντων στα φυτά. Το Κοβάλτιο (Co) είναι απαραίτητο για την απορρόφηση αζώτου κυρίως στα βολβώδη φυτά. Η απώλειά του προκαλεί και απώλεια αζώτου ΚΑΤΗΓΟΡΙΕΣ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ ΚΑΙ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΕΙΑ Τα λιπάσματα διακρίνονται, ανάλογα με τη χημική τους σύσταση, σε τέσσερις κατηγορίες τα απλά νιτρικά, τα απλά φωσφορικά, τα απλά καλιούχα και τα σύνθετα. Τα τελευταία είναι λιπάσματα που περιέχουν πάνω από δύο από τα πρωταρχικά μακροστοιχεία και η εμπορική τους ονομασία είναι σύνθετα λιπάσματα NPK. Η περιεκτικότητα περισσότερων των δύο μακροστοιχείων πραγματοποιείται είτε με απλή μηχανική ανάμειξη απλών λιπασμάτων ενός στοιχείου ή με την πραγματοποίηση χημικών αντιδράσεων. Τα σύνθετα λιπάσματα είναι πιθανό να περιέχουν και ιχνοστοιχεία. Η χρήση των λιπασμάτων αυτών γίνεται όλο και πιο διαδεδομένη (Nielsson F.T, 1998). Τα λιπάσματα εμφανίζουν φυσική ραδιενέργεια που προέρχεται από τον φωσφόρο και το κάλιο που περιέχουν. Συνεπώς, αυτά τα δύο θρεπτικά συστατικά θα αναλυθούν εκτενώς στην επόμενη ενότητα. Καθότι ο φωσφόρος λαμβάνεται από την επεξεργασία των ορυκτών πετρωμάτων, τα φωσφορικά λιπάσματα φέρουν την φυσική ραδιενέργεια εδάφους. Το κάλιο λαμβάνεται κυρίως από την επεξεργασία 51

66 ορυκτών ή είναι οργανικό. Καθώς το κάλιο των λιπασμάτων είναι φυσικό περιέχει πάντα το ραδιενεργό 40 Κ, στην ισοτοπική αναλογία % ΦΩΣΦΟΡΟΣ ΓΕΝΙΚΑ Τα φυτά λαμβάνουν τον φωσφόρο, είτε από οργανικά είτε από ανόργανα λιπάσματα. Για την παραγωγή ανόργανων φωσφορικών λιπασμάτων έχει αναπτυχθεί βιομηχανία η οποία βασίζεται στην επεξεργασία φωσφορικών πετρωμάτων ΟΡΓΑΝΙΚΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΦΩΣΦΟΡΟΥ Τα ζωικά και αστικά απόβλητα είναι εξαιρετικές πηγές φωσφόρου για τις καλλιέργειες. Η κοπριά αποτελεί το 98% των χρησιμοποιούμενων πηγών οργανικού φωσφόρου όπου η περιεκτικότητα του ανόργανου φωσφόρου κυμαίνεται μεταξύ % και του οργανικού φωσφόρου μεταξύ 0.1-1%. Στα απόβλητα των πόλεων η περιεκτικότητα το φωσφόρου κυμαίνεται από 2% έως 4%, με κυρίαρχη τη παρουσία του ανόργανου φωσφόρου ΑΝΟΡΓΑΝΑ ΦΩΣΦΟΡΙΚΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ Είναι σύνηθες η περιεκτικότητα του φωσφόρου στα λιπάσματα να εκφράζεται από τη εκατοστιαία περιεκτικότητα του P 2O 5, αντί αυτής του στοιχείου Ρ. Η σχέση που συνδέει τις περιεκτικότητες αυτές είναι: Ρ (%) = 0.43 x Ρ 2Ο 5 (%) (3-1) Για την πλήρη περιγραφή ενός φωσφορικού λιπάσματος, ωστόσο, είναι απαραίτητο να δίνονται και η διαλυτότητα του φωσφόρου ως Ρ 2Ο 5 στο νερό, στο ουδέτερο κιτρικό αμμώνιο και η «διάθεση» (available) του. Η διάθεση του 52

67 φωσφόρου ως Ρ 2Ο 5 ουδέτερο κιτρικό αμμώνιο. είναι το άθροισμα της διαλυτότητας του στο νερό και στο α. ΦΩΣΦΟΡΙΚΑ ΠΕΤΡΩΜΑΤΑ Τα πετρώματα διακρίνονται σε τρεις μεγάλες κατηγορίες, ανάλογα με τον τρόπο σχηματισμού τους, στα ιζηματογενή, στα πυριγενή (ή μαγματικά) και στα μεταμορφωσιγενή. Τα συστατικά των πετρωμάτων, στοιχεία ή ανόργανες ενώσεις που έχουν εμπορική αξία και αποτελούν πρώτες ύλες για την εξαγωγή και άλλων στοιχείων λέγονται ορυκτά. Τα φωσφορικά ορυκτά αποτελούν τη βασικότερη και κυρίαρχη πρώτη ύλη για τη παραγωγή φωσφόρου, και οφείλουν την ονομασία τους, στην ύπαρξη της φωσφορικής ρίζας στον μοριακό τους τύπο. Η πιο γνωστή κατηγορία αυτών των ορυκτών είναι η κατηγορία του απατίτη. Πρόκειται για φωσφορικά ορυκτά του ασβεστίου με γενικό μοριακό τύπο: Ca 5(PO 4) 3Χ, (X: F, OH, Cl,) Τα ορυκτά της κατηγορίας αυτής, είναι μαγματικά και ανάλογα με τη χημική τους σύσταση διακρίνονται στο φθοροαπατίτη, στο υδροξυαπατίτη και στο χλωροαπατίτη. Εντούτοις, στη φύση υπάρχει επίσης ένα ιζηματογενές ορυκτό, ο φωσφορίτης ή φρανκολίτης (francolite) με χημική σύσταση και δομή παρόμοια με του απατίτη, ειδικότερα του φθοροαπατίτη. Σχηματίζεται στο βυθό των θαλασσών από οργανικά κατάλοιπα, αποτελεί το 85% των φωσφορικών ορυκτών (Fourati A. και Faludi G., 1988; Abbady A. και συν., 2005) και περιγράφονται από τον μοριακό τύπο: Ca 510-α-β(Νa αμgβpo4)6 -x(co 3) xf 0.4xF 2 Τα ιζηματογενή ορυκτά διαφέρουν ανάλογα με τη γεωγραφική τους προέλευση, κυρίως ως προς σύσταση του και την πυκνότητα τους. Τα μεγαλύτερα αποθέματα στο κόσμο είναι στα νοτιοανατολικά των Ηνωμένων Πολιτειών Αμερικής, στο Μαρόκο και Bόρεια και Δυτική Αφρική, στην Κίνα και στην Αυστραλία (Nielsson F.T, 1998; IAEA,2003). Τα μαγματικά ορυκτά έχουν συνήθως σημαντικές συγκεντρώσεις σε Ρ 2Ο 5, αλλά εμφανίζουν το μειονέκτημα ότι αποτελούνται από μεγαλύτερους κρυστάλλους σε σχέση με τα ιζηματογενή που είναι περίπου 0.05 μm. Το γεγονός αυτό έχει ως συνέπεια οι μαγματικοί κρύσταλλοι να απαιτούν χημική επεξεργασία ώστε ο φωσφόρος που περιέχουν να γίνει διαλυτός. 53

68 Πίνακας 3.1. Παγκόσμια παραγωγή φωσφορικών πετρωμάτων σε 10 9 kg Έτος Χώρα kg Η.Π.Α Μαρόκο Κίνα Πρ. Σοβιετική Ένωση Τυνησία Ιορδανία Άλλες Παγκόσμια Μεγάλα αποθέματα μαγματικών φωσφορικών ορυκτών βρίσκονται στα εδάφη της πρώην Σοβιετικής Ένωσης (Κόλα), στη Βραζιλία, στην Νότια Αφρική, Κίνα και Φιλανδία. Τα μαγματικά ορυκτά επίσης διαφέρουν ως προς τη σύσταση τους ανάλογα με τη προέλευσή τους. Χαρακτηριστικό είναι ότι τα ορυκτά από τα αποθέματα της Κόλα εμφανίζουν μικρότερες συγκεντρώσεις σε ασβεστίτη από αυτά της Βραζιλίας και της Αφρικής. Στον Πίνακα 3.1 δίνεται η παραγωγή φωσφορικών πετρωμάτων και η εξέλιξη της ανά δεκαετία, για τις χώρες με την μεγαλύτερη συμμετοχή β. ΦΩΣΦΟΡΙΚΟ ΟΞΥ Για τη παραγωγή φωσφορικού οξέος από φωσφορικά πετρώματα υπάρχουν δύο διαδικασίες. Η πρώτη ονομάζεται θερμική διαδικασία (dry/thermal process) καθώς πραγματοποιείται με θέρμανση των φωσφορικών πετρωμάτων σε ηλεκτρικό κλίβανο και έχει ως αρχικό προϊόν το στοιχειακό φωσφόρο Ρ. (Nielsson. F.T, 1998). Τελικά, με θέρμανση του παραγομένου φωσφόρου, παρουσία οξυγόνου και υδρατμών ή με χρήση νιτρικού οξέος HNO 3 (Ε.C., 1999) σχηματίζεται φωσφορικό οξύ πολύ υψηλής καθαρότητας, με την εμπειρική ονομασία λευκό οξύ. (Havlin J.L. και συν., 2005). Η διαδικασία αυτή έχει ως παραπροϊόν λάσπη πυριτικού ασβεστίου CaSiO 3: Ca ( PO ) 6SiO 10C 6CaSiO P 10CO P 4 O2 6H 2O 4 5 H PO

69 Μέχρι και το 1990, λειτουργούσαν εργοστάσια λιπασμάτων που βασίζονταν στην θερμική μέθοδο, τα οποία έκλεισαν κυρίως λόγω του υψηλού κόστους παραγωγής σε σύγκριση με τη παραγωγή λιπασμάτων με την υγρή μέθοδο Η δεύτερη διαδικασία είναι γνωστή με τον όρο υγρή διαδικασία (wet process), και είναι πλέον η επικρατέστερη. Ως τελικό προϊόν έχει το φωσφορικό οξύ, το οποίο εμπειρικά καλείται και πράσινο οξύ (green acid) ή υγρό οξύ (wet acid) και περιέχει 39-55% P 2O 5. Η διαδικασία αυτή έχει ένα παραπροϊόν που είναι γνωστό με το όνομα φωσφόγυψος, και ανήκει στα παραπροϊόντα των εργοστασίων φωσφορικών λιπασμάτων που, όπως θα αναλυθεί σε επόμενη ενότητα, απαιτούν ιδιαίτερη προσοχή στη μετέπειτα χρήση και διαχείριση, λόγω των υψηλών συγκεντρώσεων του σε ραδιενεργά στοιχεία (Saueia C.H.R. και Mazzili B.P, 2006; EEAE, 2006). Πίνακας 3.2. Eίδη απλών φωσφορικών λιπασμάτων Λιπάσματα, Εμπειρική ονομασία Ανάλυση (%) N P 2O K 2O % Συνολική διάθεση φωσφόρου Φωσφορικά πετρώματα, RP Μονό υπερφωσφορικό ασβέστιο, SSP Φωσφορικό οξύ (πράσινο οξύ), PA Τριπλό υπερφωσφορικό ασβέστιο, TSP (ή CSP) Μονοαμμωνικό, MAP Φωσφορικό αμμώνιο, DAP Πολυφωσφορικό αμμώνιο, APP Ουρία- φωσφορικό αμμώνιο, UAP Φωσφορικό κάλιο: KH 2PO 4 K 2HPO Πηγή: Havlin J.l.,

70 3.2.3.γ. ΕΙΔΗ ΦΩΣΦΟΡΙΚΩΝ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ Όλα τα είδη απλών φωσφορικών λιπασμάτων που χρησιμοποιούνται στις καλλιέργειες, παρουσιάζονται συνοπτικά στον Πίνακα 3.2 και περιγράφονται στη συνέχεια. (Havlin J.L. και συν.,2005). I. ΦΩΣΦΟΡΙΚΟ ΑΣΒΕΣΤΙΟ Τα λιπάσματα αυτά εμφανίζουν το πλεονέκτημα ότι, σε αντίθεση με το φωσφορικό οξύ και το αμμώνιο, δεν έχουν καμία επίδραση στο ph του εδάφους. Το απλό υπερφωσφορικό, SSP, παράγεται από την αντίδραση των φωσφορικών πετρωμάτων με H 2SO 4 ως εξής (Saueia C.H.R. και Mazzili B.P, 2006): 0.7Ca 10(PO 4) 6F 2 + 7H 2SO Η 2Ο 4.2H 3PO 4 + 7CaSO Η 2Ο + 1.4HF Το SSP περιέχει 16-22%Ρ 2Ο 5 και είναι 90% υδατοδιαλυτό. Είναι εξαιρετική πηγή Ρ και S (12% S). Το τριπλό υπερφοσφωρικό περιέχει 44-52% Ρ 2Ο 5 και παράγεται από την αντίδραση των φωσφορικών πετρωμάτων με H 3ΡO 4 ως εξής: [Ca(PO 4) 2].CaF 2 + H 3ΡO Η 2Ο 9Ca(H 2PO 4) 2 + CaF 2 Το TSP φτιάχτηκε για να αυξηθεί η περιεκτικότητα του SSP σε φώσφορο P αν και περιέχει λιγότερο από 1% S. Το TSP είναι πολύ καλή πηγή Ρ και ήταν η πιο συνήθης πηγή Ρ πριν την εμφάνιση του φωσφορικού αμμωνίου που έγινε πιο δημοφιλές. II. ΦΩΣΦΟΡΙΚΟ ΑΜΜΩΝΙΟ Το φωσφορικό αμμώνιο παράγεται από την αντίδραση του φωσφορικού (ή πράσινου) οξέος με αμμωνία (Saueia C.H.R. και Mazzili B.P, 2006 ; IAEA 2008): MAP: NH 3 DAP: 2NH H 3 3 H PO 3 4 PO 4 NH 4 (NH H 4 2 ) PO 2 4 HPO 4 Οι συγκεντρώσεις του MAP σε άζωτο κυμαίνονται από 11 έως 13% Ν και σε φωσφόρο % Ρ 2Ο 5. Η πιο συνήθης σύνθεση του είναι Το DAP περιέχει 18-21% Ν και 46-53% Ρ 2Ο 5, ενώ η πιο συνήθης σύνθεση του είναι Παρόλο που η χρήση του MAP αυξήθηκε σημαντικά τη τελευταία δεκαετία, η χρήση του DAP παραμένει η πιο κυρίαρχη. Ο λόγος που προτιμώνται τα λιπάσματα με φωσφορικό αμμώνιο είναι γιατί η πρόσληψη του φωσφόρου από τα φυτά αυξάνεται παρουσία ιόντων αμμωνίου στα λιπάσματα. 56

71 Και τα δύο είδη φωσφορικού αμμωνίου είναι σε κοκκώδη μορφή και υδατοδιαλυτά με το πλεονέκτημα ότι έχουν μεγάλη περιεκτικότητα στα θρεπτικά στοιχεία, γεγονός που ελαχιστοποιεί το κόστος μεταφοράς, διαχείρισης και αποθήκευσης. Χρησιμοποιούνται για τη παρασκευή στερεών λιπασμάτων αλλά και ως πρωταρχικά λιπάσματα με απευθείας εφαρμογή τους στο έδαφος. Το μειονέκτημα τους είναι ότι σε έδαφος πλούσιο σε ασβέστιο ή με υψηλό ph είναι πιθανή η δημιουργία αμμωνίας λόγω της αντίδρασης του αμμωνίου με το υδροξύλιο. Η παρουσία αμμωνίας στο έδαφος εμποδίζει την ανάπτυξη των ριζών και βλάπτει τη καλλιέργεια. III. ΠΟΛΥΦΩΣΦΟΡΙΚΟ ΑΜΜΩΝΙΟ Το πολυφωσφορικό αμμώνιο (ΑPP) παρασκευάζεται από την αντίδραση του πυροφωσφορικού οξέος Η 4Ρ 2Ο 7 με την αμμωνία. Το ΑΑP παρασκευάζεται από το πράσινο οξύ με αφυδάτωση, είναι υγρό και περιέχει 10-15% Ν και 34-37% Ρ 2Ο 5. Ο Ρ βρίσκεται κατά 25% με τη μορφή πολυφωσφορικού οξέος και κατά 75% με τη μορφή ορθοφωσφορικού οξέος. Η πιο συνήθης σύνθεση του ΑΡΡ είναι Το υγρό ΑΡΡ είναι δυνατόν είτε να εφαρμοστεί απευθείας στο έδαφος είτε να αναμειχθεί σε άλλα υγρά λιπάσματα. Το ΑΡΡ εφαρμόζονται κάτω από το επιφανειακό χώμα. Το βασικό πλεονέκτημα του ΑΡΡ είναι ότι δίνει χηλικές αντιδράσεις και σχηματισμούς συμπλόκων με τα μεταλλικά κατιόντα. Το γεγονός αυτό έχει ως αποτέλεσμα να διατηρεί τη περιεκτικότητα του ΑΡΡ σε διάφορα θρεπτικά μικροστοιχεία μεγαλύτερη από αυτή των Η 3ΡΟ - 4 διαλυμάτων. Για παράδειγμα το ΑΡΡ είναι ικανό να συγκρατήσει έως και 2% Zn υπό διάλυση ενώ το Η 3ΡΟ - 4 μόλις 0,05% Zn. Το UAN, είναι ένα ακόμη είδος λιπάσματος φωσφορικού αμμωνίου και είναι στέρεο με κοκκώδη μορφή. Παρασκευάζεται από την αντίδραση του ΑΡΡ με ουρία. Η σύνθεση του λιπάσματος είναι και περιέχει 20-40% πολυφωσφορικό οξύ. Το UAN μπορεί εύκολα να αναμειχθεί με άλλα κοκκώδη λιπάσματα. Όμοια με ότι συμβαίνει στη περίπτωση της χρήσης του DAP είναι δυνατόν να προκληθούν ζημίες στη καλλιέργεια. IV. ΦΩΣΦΟΡΙΚΟ ΚΑΛΙΟ Τα προϊόντα φωσφορικού καλίου περιλαμβάνουν το ΚΗ 2ΡΟ 4 και το Κ 2ΗΡΟ 4. Πρόκειται για υδατοδιαλυτά λιπάσματα των οποίων η χρήση είναι ευρεία στη κηπευτική και στη λαχανοκομία. Έχουν υψηλή περιεκτικότητα σε Ρ και Κ. Αποτελούν ιδανικά λιπάσματα για καλλιέργειες όπως οι πατάτες, οι ντομάτες και πολλά φυλλώδη λαχανικά τα οποία είναι ευαίσθητα σε υψηλές συγκεντρώσεις Cl -, που σχετίζεται με τη συγκέντρωση του KCl. 57

72 ΦΩΣΦΟΓΥΨΟΣ Για κάθε τόνο Ρ 2Ο 5 που παράγεται στα εργοστάσια φωσφορικών λιπασμάτων με την υγρή διαδικασία, δημιουργούνται περίπου πέντε τόνοι φωσφόγυψου. Το υλικό αυτό σχηματίζεται με τη μορφή πολτού και συνήθως συγκεντρώνεται ως εργοστασιακό κατάλοιπο σε σωρούς ή εναποτίθεται στο περιβάλλον. Οι σωροί φωσφόγυψου είτε καλύπτονται με χώμα ή σπανιότερα με νερό (ΙΑΕΑ, 2003; ΕΕΑΕ, 2006) είτε εγκαταλείπονται ως ακάλυπτες εναποθέσεις σε επιλεγμένες τοποθεσίες. Ο φωσφόγυψος λόγω της μεγάλης του παραγωγής και του χαμηλού του κόστους χρησιμοποιήθηκε ως εδαφοβελτιωτικό, σε δομικές κατασκευές και στην οδοποιία. Παρότι είναι πολύ οικονομικότερος από τον φυσικό γύψο, η χρήση του στην κατασκευή δομικών υλικών τέθηκε υπό απαγόρευση στην Ευρωπαϊκή Ένωση και στην Ιαπωνία λόγω, της τοξικότητά του και των ραδιενεργών του συγκεντρώσεων.περιεκτικότητα του σε Ρ 2Ο ΦΥΣΙΟΛΟΓΙΑ ΦΩΣΦΟΡΟΥ Ο φωσφόρος μέσα στο έδαφος διανύει μικρή απόσταση και συνεπώς πρέπει να τοποθετείται κοντά στη ρίζα. Ο ρυθμός πρόσληψης του φωσφόρου από τις ρίζες επηρεάζεται από εδαφικούς παράγοντες όπως η υγρασία και η θερμοκρασία και φυτικούς παράγοντες όπως η έκταση και η μάζα του ριζικού συστήματος. Ο φωσφόρος προσλαμβάνεται από τα φυτά ως Η 2ΡΟ - 4 και δεν υφίσταται οξειδοαναγωγικές αλλαγές στο φυτό. Στα κύτταρα της ρίζας ο φωσφόρος βρίσκεται σε επίπεδα φορές υψηλότερα από αυτά του φωσφόρου στο έδαφος. Η πρόσληψη φωσφόρου από τα φυτά καθορίζεται γενετικά. Διαφέρει μεταξύ των ειδών και των καλλιεργουμένων ποικιλιών, ενώ είναι μεγαλύτερη στα νεαρά φυτά και μειώνεται με την ωριμότητα. Μέσα σε μερικά λεπτά από την πρόσληψη, η περισσότερη ποσότητα του φωσφόρου μετατρέπεται σε οργανικό φωσφόρο και μεταβιβάζεται γρήγορα. Η πρόσληψη του φωσφόρου είναι μεγαλύτερη στα νεαρά φυτά. 58

73 3.3. ΚΑΛΙΟ ΓΕΝΙΚΑ Τα φυτά απορροφούν κάλιο περισσότερο από κάθε άλλο θρεπτικό στοιχείο και το λαμβάνουν είτε από οργανικά είτε από ανόργανα λιπάσματα. Τα ανόργανα λιπάσματα βασίζονται κυρίως στην επεξεργασία πετρωμάτων, όπως και στα φωσφορικά λιπάσματα ΟΡΓΑΝΙΚΟ ΚΑΛΙΟ Το κάλιο στα οργανικά απόβλητα βρίσκεται κυρίως σε διαλυτή μορφή ιόντος Κ+. Στη κοπριά η περιεκτικότητα του καλίου είναι 0.2-2% κ.β.. ενώ λίγο μικρότερη είναι στα τα αστικά απόβλητα. Η εφαρμογή των αποβλήτων ως λίπασμα στα φυτά γίνεται με γνώμονα τη επιθυμητή ποσότητα του Ν ή του Ρ, και με μέριμνα ώστε να μη επηρεαστεί η ποιότητα του εδάφους και των υπογείων υδάτων. Για αυτό το λόγο είναι δυνατόν πέρα από την εφαρμογή οργανικών υλικών να χρειαστεί επιπλέον προσθήκη ανόργανου καλίου ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΑΝΟΡΓΑΝΟΥ ΚΑΛΙΟΥ Όπως και στα φωσφορικά λιπάσματα προκειμένου για τη συγκέντρωση του φωσφόρου, έτσι και στα καλιούχα, η συγκέντρωση του καλίου εκφράζεται με τη συγκέντρωση σε οξείδιο του. Οι δύο αυτές συγκεντρώσεις συνδέονται με μία σταθερή σχέση: Κ (%) = 0.83 x Κ 2Ο (%) (3-2) ΠΕΤΡΩΜΑΤΑ ΚΑΛΙΟΥ Το κάλιο είναι ένα στοιχείο το οποίο βρίσκεται σε αφθονία στη φύση. Στο έδαφος της γης βρίσκεται συνδεδεμένο σε ορυκτά με σύνθετη σύσταση. Από αυτά τα δύστηκτα ορυκτά είναι δύσκολο και δαπανηρό να εξαχθεί κάλιο κατάλληλο για παραγωγή λιπασμάτων. Τα ορυκτά που λαμβάνονται από το έδαφος της γης με σκοπό την παραγωγή καλίου δίνονται στον πίνακα με την αντίστοιχη περιεκτικότητα τους σε Κ 2Ο. Όπως φαίνεται στο Πίνακα 3.3, την μεγαλύτερη περιεκτικότητα σε Κ 2Ο την έχει ο συλβίνης, 59

74 και αυτός είναι ο λόγος που είναι το ορυκτό καλίου με τη μεγαλύτερη εμπορική αξία και ζήτηση. Πίνακας 3.3. Ορυκτά καλίου με τον αντίστοιχο χημικό τους τύπο και περιεκτικότητα σε Κ2Ο. Ορυκτό Χημικός Τύπος Κ 2Ο (%) Συλβίνης (Sylvite) KCl Καρναλίτης (Carnallite) KCl MgCl 2 6H Λανγβνίτης (Langbeinite) K 2SO 4 2MgSO Καινίτης (Kainite) KCl MgSO H 2O Το 94% της παγκόσμια παραγωγής καλίου προέρχεται από τα στερεά ορυκτά που δημιουργούνται στα υπόγεια αποθέματα. Τα περισσότερα αποθέματα καλίου βρίσκονται στο έδαφος του Καναδά, της πρώην Σοβιετικής Ένωσης και της Γερμανίας. Το υπόλοιπα 6% της παραγωγής βασίζεται στην ηλιακή εξάτμιση άλμης, πλούσιας σε κάλιο, και την επανακρυσταλλοποίηση άλατος καλίου. Η πρακτική αυτή πραγματοποιείται σε περιοχές όπου το κλίμα ευνοεί, όπως στο Ισραήλ και στη Μεγάλη Αλμυρή Λίμνη της Γιούτα. (Nielsson. F.T, 1998) ΕΙΔΗ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ ΚΑΛΙΟΥ (I) ΧΛΩΡΙΟΥΧΟ ΚΑΛΙΟ Στο λίπασμα του χλωριούχο καλίου η περιεκτικότητα σε κάλιο είναι 60-63% Κ 2Ο). Το χρώμα του ποικίλει από ροζ ή κόκκινο σε καφέ ή άσπρο ανάλογα με τη διαδικασία εξόρυξης και ανάκτησης. Το χλωριούχο κάλιο είναι το πιο σύνηθες καλιούχο λίπασμα, για απευθείας εφαρμογή στο έδαφος ή για ανάμειξη με άλλα λίπασμα για τη παραγωγή Ν-Ρ-Κ λιπασμάτων. Όταν προστίθεται στο χώμα διαλύεται πολύ γρήγορα με το νερό. (II) ΘΕΙΙΚΟ ΚΑΛΙΟ Το θειικό κάλιο είναι λευκό και στερεό και περιέχει 50-53% Κ 2Ο και 17% S. Η κατανάλωση και η χρήση του θειικού καλίου έχει αυξηθεί τα τελευταία χρόνια και σήμερα αποτελεί το 7% της χρήσης ανόργανου Καλίου. Παράγεται με διάφορους τρόπους, ένας από τους οποίους είναι η αντίδραση του χλωριούχο καλίου με θειικά ιόντα που περιέχονται σε άλατα ή με το θειικό οξύ και λαμβάνεται από τη φυσική άλμη. Συνήθως χρησιμοποιείται σε καρπούς που εμφανίζουν ευαισθησία στα ανιόντα 60

75 του χλωρίου όπως οι πατάτες και ο καπνός καθώς και σε δέντρα φρούτων και σε λαχανικά. Η συμπεριφορά του είναι όμοια με αυτή του χλωριούχο καλίου και εμφανίζει το πλεονεκτήματα της παροχή θείου στα φυτά και χαμηλής περιεκτικότητας σε αλάτι. (III) ΘΕΙΙΚΟ ΚΑΛΙΟ ΜΑΓΝΗΣΙΟ Είναι ένα διπλό άλας το οποίο περιέχει 22% Κ 20, 11% Mg και 22% S. Παρουσιάζει το πλεονέκτημα ότι παρέχει στα φυτά και κάλιο και μαγνήσιο και συχνά περιέχεται στα λιπάσματα που προορίζονται για εδάφη φτωχά σε μαγνήσιο και θείο. Αντιδρά όπως κάθε άλλο φυσικό άλας που θα εφαρμοζόταν στο έδαφος. (IV) ΝΙΤΡΙΚΟ ΚΑΛΙΟ (KNO 3) Το νιτρικό κάλιο περιέχει 13%Ν και 44% Κ 2Ο. Από γεωπονικής απόψεως, πρόκειται για ένα εξαιρετικό λίπασμα αζώτου και καλίου. Χρησιμοποιείται ευρέως στα δέντρα φρούτων και σε καρπούς όπως το βαμβάκι και τα λαχανικά. (V) ΦΩΣΦΟΡΙΚΟ ΚΑΛΙΟ (K 4P 2O 7, KH 2PO 4, K 2HPO 4) Υπάρχουν πολλές ενώσεις φωσφορικού καλίου που χρησιμοποιούνται ως λιπάσματα στη γεωργία όπως Κ 4Ρ 2Ο 7, ΚΗ 2ΡΟ 4, Κ 2ΗΡΟ 4. Τα λιπάσματα αυτά εμφανίζουν πολλά πλεονεκτήματα. Έχουν υψηλή ανάλυση, μικρή περιεκτικότητα σε αλάτι. Επιπλέον χρησιμοποιούνται για τη παραγωγή υγρών λιπασμάτων πλούσια σε κάλιο και ταυτόχρονα είναι και καλές πηγές φωσφόρου για τα φυτά. Τα λιπάσματα αυτά είναι κατάλληλα για καρπούς όπως οι πατάτες και άλλους καρπούς ευαίσθητους στα ανιόντα χλωρίου. (VI) ΑΝΘΡΑΚΙΚΟ ΚΑΛΙΟ(K 2CO 3) ΚΑΙ ΟΞΙΝΟ ΑΝΘΡΑΚΙΚΟ ΚΑΛΙΟ (ΚΗCO 3) ΚΑΙ ΥΔΡΟΞΥΛΙΟ ΤΟΥ ΚΑΛΙΟ (ΚΟΗ) Αυτά τα άλατα χρησιμοποιούνται κυρίως στη παραγωγή λιπασμάτων υψηλής καθαρότητας και σε πιο εξειδικευμένες χρήσεις. Δεν χρησιμοποιούνται ευρέως λόγω του μεγάλους κόστους τους ΦΥΣΙΟΛΟΓΙΑ ΚΑΛΙΟΥ Το κάλιο απορροφάται ως ιόν Κ + σε ποσότητες μεγαλύτερες από οποιοδήποτε άλλο στοιχείο μετά το άζωτο. Τα φυτά απορροφούν το περισσότερο από το κάλιο που χρειάζονται κατά τη διάρκεια του πρώτου μισού του κύκλου αύξησης τους. Υπάρχουν περίοδοι αιχμής όσον αφορά την απαίτηση για απορρόφηση καλίου στις περισσότερες καλλιέργειες και έντονη απαίτηση για κάλιο 61

76 κατά την διάρκεια της άνθισης και της ανάπτυξης των καρπών. Αυτές τις περιόδους πρέπει να υπάρχει κάλιο διαθέσιμο για απορρόφηση. Η πρόσληψη του καλίου επηρεάζεται από τη στάθμη οξυγόνου στο έδαφος, περισσότερο από οποιοδήποτε άλλο στοιχείο Μέσα στο φυτό η κύρια κατεύθυνση της μεταφοράς καλίου είναι προς τα πάνω μέσω των αγγείων του ξύλου προς τους νεαρούς ιστούς. Συχνά συμβαίνει αναδιανομή από τα γηραιότερα προς τα νεαρότερα φύλλα ΕΙΔΙΚΕΣ ΕΝΕΡΓΟΤΗΤΕΣ ΣΤΑ ΥΛΙΚΑ ΤΗΣ ΒΙΟΜΗΧΑΝΙΑΣ ΛΙΠΑΣΜΑΤΩΝ ΓΕΝΙΚΑ Όπως έχει ήδη αναφερθεί η βιομηχανία λιπασμάτων ανήκει στις βιομηχανίες που διαχειρίζονται NORM. Αυτό που κάνει αυτή τη βιομηχανία, να χρήζει περαιτέρω έρευνας είναι ότι και τα τρία είδη υλικών της, δηλαδή η πρώτη ύλη, το προϊόν και το παραπροϊόν είναι NORM ΦΩΣΦΟΡΙΚΑ ΠΕΤΡΩΜΑΤΑ Τα φωσφορικά ορυκτά, ως υλικά φυσικής προέλευσης, φέρουν την ραδιενέργεια του εδάφους κοσμογενούς προέλευσης. Όπως έχει ήδη αναφερθεί αυτή συνίσταται κυρίως από τις ραδιενεργές σειρές του 238 U, του 235 U, του 232 Th και από το 40 Κ. Τα μαγματικά φωσφορικά ορυκτά διαφέρουν από τα ιζηματογενή όχι μόνο ως προς την προέλευση τους αλλά και ως προς τις ραδιενεργές του συγκεντρώσεις. Τα πρώτα έχουν τις ίδιες ραδιενεργές συγκεντρώσεις που έχει το έδαφος της γης, ενώ ο ιζηματογενής φωσφορίτης εμφανίζει αυξημένη συγκέντρωση ουρανίου 238 U. Τα ιζηματογενή πετρώματα περιέχουν ppm 238 U (ΙΑΕΑ, 2003) και 2-20 ppm 232 Th ενώ τα πυριγενή περιέχουν λιγότερο από 10 ppm 238 U, αλλά σημαντικά ποσά 232 Th και σπανίων γαιών Στον πίνακα Α.1. του παραρτήματος Α 1 ppm 238 U αντιστοιχεί σε Βq/kg 62

77 δίνονται οι ειδικές ενεργότητες φωσφορικών πετρωμάτων από διάφορες χώρες του κόσμου. Παρατηρείται μεγάλη διακύμανση αυτών των ενεργοτήτων ανά περιοχή προέλευσης. Αξίζει να σημειωθεί ότι η χαμηλές συγκεντρώσεις του 226 Ra στα ορυκτά τις Φιλανδίας και της Ρωσίας οφείλονται στο γεγονός ότι τα πετρώματα αυτά είναι μαγματικά, ενώ όλα τα υπόλοιπα είναι ιζηματογενής φωσφοριτής. (Fourati A. και Faludi G., 1988; Papastefanou C., 2000; Scholten L.C., 1996; UNSCEAR, 2000). Η αυξημένη συγκέντρωση των ισοτόπων της σειράς του ουρανίου στα ιζηματογενή πετρώματα και η αναλογική της σχέση με την συγκέντρωση P 2O 5 είναι δυνατόν να εξηγηθούν από τη συμπεριφορά των ιόντων στο κρυσταλλικό πλέγμα των ορυκτών (Fourati A. and Faludi Gy., 1988; Saueia C.H.R. and Mazzili B.P, 2006). Στο κρυσταλλικό πλέγμα του απατίτη Ca 5(PO 4) 3Χ είναι πιθανό η φωσφορική ρίζα ή/και το ιόν του ασβεστίου να αντικατασταθούν με ανταλλαγή ιόντων. Στην πρώτη περίπτωση η φωσφορική ρίζα αντικαθίσταται από μικρά ποσά άλλων ριζών όπως, (VO 4) -3, (AsO 4) -4, (SiO 4) -4, (CO 3) -3, (SO 4) -2. Στη δεύτερη περίπτωση αντί του ιόντος του ασβεστίου είναι δυνατόν να υπάρχει στο κρυσταλλικό πλέγμα μαγνήσιο, μαγγάνιο, στρόντιο, μόλυβδος, κάλιο, κάδμιο, ύττριο, ψευδάργυρος, ουράνιο, θόριο ή λανθανίδες. Το ουράνιο υπάρχει με τρεις μορφές στο φυσικό νερό και στα ορυκτά. Οι μορφές αυτές είναι το τετρασθενές U +4 το εξασθενές U +6 και η ρίζα του ουρανίλιου (UO 2) +2. Η τετρασθενής μορφή του ουρανίου είναι πιο εύκολο να αντικαταστήσει το ιόν του ασβεστίου λόγω της παραπλήσιας ατομικής ακτίνας, ενώ η ακτίνα του U -6 είναι πολύ μεγαλύτερη και μπορεί να ενσωματωθεί μόνο ως εξωτερικό τμήμα της δομής του ορυκτού, όπως φαίνεται στο Πίνακα 3.4. Η ίδια εξήγηση ισχύει και στη περίπτωση αντικατάστασης του ιόντος ασβεστίου από το ιόν του θορίου Th +4 (Saueia C.H.R. και Mazzili B.P, 2006). Το γεγονός ότι η συγκέντρωση του ουρανίου στα ιζηματογενή ορυκτά είναι μεγαλύτερη από ότι στα μαγματικά και στο χώμα, οφείλεται στο γεγονός ότι η τετρασθενής μορφή του ουρανίου είναι επικρατέστερη στην οργανική λάσπη από την οποία σχηματίζεται ο ιζηματογενής φρανκολίτης. Οι συνθήκες που επικρατούν στο βυθό των θαλασσών κατά το σχηματισμό των ιζημάτων από τα οργανικά απολιθώματα δεν ευνοούν τη παρουσία του εξασθενούς ουρανίου, το οποίο εμφανίζεται μετά την ανάδυση των ιζημάτων παρουσία περισσότερου οξυγόνου. Η αυξημένη αναλογία της μορφής του U -4, στο ουράνιο που υπάρχει στη λάσπη του βυθού προκαλεί και την αύξηση της συγκέντρωσης του ουρανίου στα ιζηματογενή ορυκτά (Fourati A. και Faludi G., 1988). 63

78 Πίνακας 3.4. Ακτίνες (nm) ιόντων Ca +2,U +4,Th +4. Ιόν Ακτίνα (nm) Ca U Th ΦΩΣΦΟΡΙΚΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ ΦΩΣΦΟΓΥΨΟΣ Στα φωσφορικά πετρώματα (ΦΠ), οι σειρές του ουρανίου και του θορίου βρίσκονται σε ραδιενεργό ισορροπία. Στη βιομηχανία λιπασμάτων η παραγωγή του φωσφορικού οξέος, γίνεται με χημική επεξεργασία των φωσφορικών πετρωμάτων. Κατά την επεξεργασία αυτή καταστρέφεται η ραδιενεργός ισορροπία και τα ραδιονουκλίδια των σειρών μεταναστεύουν κατά διάφορα ποσοστά στα ενδιάμεσα και στα τελικά προϊόντα της επεξεργασίας καθώς και στα παραπροϊόντα ανάλογα με τις χημικές τους ιδιότητες. (Saueia C.H.R. και Mazzili B.P, 2006; Χhixha G. και συν., 2005). Τα προϊόντα της υγρής διαδικασίας παραγωγής φωσφορικών λιπασμάτων, είναι όπως έχει ήδη αναφερθεί, το φωσφορικό οξύ (ΦΟ) και ένα αδιάλυτο θειικό άλας του ασβεστίου, ο φωσφόγυψος (ΦΓ), με αναλογία (ΦΓ)/(ΦΟ) = 5. Κατά τον διαχωρισμό των προϊόντων αυτών σπάει και η ραδιενεργός ισορροπία γιατί κάθε ραδιενεργό στοιχείο έχει συγκεντρωθεί σε διαφορετικά ποσοστά σε αυτά. Το μεγαλύτερο ποσοστό του ουρανίου των (ΦΠ) συγκεντρώνεται στο (ΦΓ), με μορφή διαλυτού άλατος, ενώ το υπόλοιπο καταλήγει στον (ΦΓ). Τα ποσοστά αυτά εξαρτώνται από ποικίλους παράγοντες όπως οι συνθήκες οξείδωσης και η συνολική ανάκτηση του Ρ 2Ο 5 με αποτέλεσμα να μην είναι εύκολο να εκτιμηθεί επακριβώς η συσχέτιση μεταξύ των συγκεντρώσεων ουρανίου των πετρωμάτων με αυτές των προϊόντων και των παραπροϊόντων (ΙΑΕΑ, 2008). Εντούτοις, εργασίες αναφέρουν ότι το ποσοστό του 238 U που περνά στο (ΦΟ) είναι ίσο με το 80-85% της συγκέντρωσης του στα (ΦΠ), (Beddow H.L. και συν., 2006; Poole A.J. και συν.,1995). Το 80-90% του 226 Ra (Beddow H.L και συν., 2006) περνάει στον (ΦΓ), καθώς και αυτό είναι δισθενές κατιόν όπως και το ιόν του ασβεστίου (ΙΑΕΑ, 2008). Τέλος το μεγαλύτερο ποσοστό του 232 Th συγκεντρώνεται (ΦΟ) (Burnett, W.C. και συν., 1995) το οποίο εκτιμάται να είναι περίπου ίσο με το 70% (Τayibi H. και συν., 2009). 64

79 Οι ειδικές ενεργότητες των λιπασμάτων καλύπτουν ένα πολύ ευρύ φάσμα τιμών. Οι τιμές αυτές εξαρτώνται από την χημική σύσταση του λιπάσματος και από την προέλευση της πρώτης του ύλης. Στον Πίνακα 3.5 που ακολουθεί δίνονται ενδεικτικά τα εύρη τιμών για τις συγκεντρώσεις των ραδιουνουκλιδιών των φυσικών σειρών στα διάφορα είδη φωσφορικών λιπασμάτων (ΙΑΕΑ, 2003). Στο Παράρτημα Α συνοψίζονται τα αποτελέσματα όλων των εργασιών των τελευταίων χρόνων με αντικείμενο τις ειδικές ενεργότητες φυσικών ραδιονουκλιδίων στα λιπάσματα. Πίνακας 3.5. Ειδικές ενεργότητες απλών και σύνθετων φωσφορικών λιπασμάτων AΠΛΑ ΣΥΝΘΕΤΑ Λιπάσματα Bq/kg 238 U 226 Ra 232 Th SSP PA TSP MAP DAP <15 PK <15 NP <30 NPK < ΚΑΛΙΟΥΧΑ ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ Στα καλιούχα λιπάσματα το φυσικό κάλιο που περιέχεται όπως έχει ήδη αναφερθεί θα περιέχει σε ποσοστό % το ραδιενεργό ισότοπο του καλίου 40 Κ. Αυτή η αναλογία, παρόλα αυτά, δεν γίνεται αντιληπτή στα λιπάσματα, καθώς σχεδόν ποτέ ένα λίπασμα δεν είναι μονό καλιούχο αλλά και φωσφορικό. Συνεπώς το 40 Κ που περιέχεται στο λίπασμα προέρχεται και από το φωσφορικό οξύ. 65

80 4 ΑΝΙΧΝΕΥΤΙΚΑ ΣΥΣΤΗΜΑΤΑ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ γ 4.1. ΑΝΙΧΝΕΥΤΕΣ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ ΓΕΝΙΚΑ Η ανίχνευση των πυρηνικών ακτινοβολιών γίνεται με ειδικά όργανα τα οποία καλούνται απαριθμητές. Η λειτουργία των απαριθμητών βασίζεται στην αλληλεπίδραση της ακτινοβολίας με το υλικό κατασκευής τους. Τα προϊόντα της αλληλεπίδρασης ακτινοβολίας-ύλης συλλέγονται κατάλληλα και έχουν ως αποτέλεσμα τη δημιουργία ηλεκτρικού παλμού στην έξοδο της ανιχνευτικής διάταξης. Ποικίλα ανιχνευτικά συστήματα και διατάξεις έχουν σχεδιαστεί για τη ανίχνευση των πυρηνικών ακτινοβολιών. Τα συστήματα αυτά, με την εξέλιξη της επιστήμης και της τεχνολογίας των ηλεκτρονικών υπολογιστών, γίνονται όλο και περισσότερο ακριβή, αξιόπιστα, ταχέα και πιο εξειδικευμένα ΕΙΔΗ ΑΠΑΡΙΘΜΗΤΩΝ Οι σύγχρονοι απαριθμητές διακρίνονται σε τέσσερις κατηγορίες, ανάλογα με τα χαρακτηριστικά τους. Η βασική διάκρισή τους γίνεται με βάση τη φύση του υλικού κατασκευή τους. Το υλικό αυτό είναι και το υλικό το οποίο αλληλεπιδρά με την ακτινοβολία. (I) Απαριθμητές με αέριο Το υλικό του ανιχνευτή είναι κάποιο αέριο, σε κατάλληλη πίεση και σύνθεση, όπου εφαρμόζεται κατάλληλη διαφορά δυναμικού. Με την αλληλεπίδραση της ακτινοβολίας με το αέριο, παράγονται ζεύγη ιόντων, τα οποία υπό την επίδραση ικανού εξωτερικού ηλεκτρικού πεδίου κινούνται και συλλέγονται. Τα ιόντα αυτά δημιουργούν ηλεκτρικό παλμό, τον οποίο επεξεργάζονται ειδικές ηλεκτρονικές μονάδες και λαμβάνεται το τελικό σήμα της μέτρησης. Το ύψος του παλμού μεταβάλλεται σε συνάρτηση με την εφαρμοζόμενη τάση. Οι ανιχνευτές με αέριο γέμισμα διακρίνονται σε κατηγόριες ανάλογα με τη τιμή 66

81 του δυναμικού που εφαρμόζεται. Για χαμηλές τιμές δυναμικού, όπου δεν γίνεται πολλαπλασιασμός φορτίων, οι απαριθμητές λειτουργούν σαν θάλαμοι ιονισμού. Οι θάλαμοι ιονισμού χρησιμοποιούνται κυρίως για τη μέτρηση της ροής σωματιδίων, μετρώντας το ρεύμα που διαρρέει τον θάλαμο. Καθώς αυξάνεται η τάση οι απαριθμητές με αέριο γέμισμα λειτουργούν σαν αναλογικοί απαριθμητές, οι οποίο ονομάζονται έτσι γιατί το ύψος του παλμού είναι ανάλογο της ενέργειας που αποτίθεται στον απαριθμητή. Οι αναλογικοί απαριθμητές χρησιμοποιούνται στη φασματοσκοπία ακτινών γ και Χ. Τέλος, για μεγάλες τιμές εφαρμοσμένης τάσης οι απαριθμητές λειτουργούν σαν Geiger Müller. Οι απαριθμητές αυτοί δίνουν σήμα ανεξάρτητο από την ενέργεια που αποτέθηκε. Χρησιμοποιούνται ευρέως για τον γρήγορο έλεγχο των επιπέδων ραδιενέργειας, όταν δεν υπάρχει ενδιαφέρον για το είδος και την ενέργεια της ακτινοβολίας. Εικόνα 4.1. Περιοχές λειτουργίας των απαριθμητών με αέριο γέμισμα. Οι δύο καμπύλες αντιστοιχούν σε διαφορετικά ύψη παλμών λόγω της διαφορετικής ενέργειας που εναποτίθεται στον ανιχνευτή. 67

82 (II) (III) (IV) Σπινθηριστές Στους ανιχνευτές αυτούς το υλικό του ανιχνευτή είναι σπινθηριστής. Η ακτινοβολία που φτάνει στον ανιχνευτή διεγείρει τα άτομα του υλικού, τα οποία κατά την αποδιέγερση παράγουν σπινθηρισμούς. Το φως των σπινθηρισμών, το οποίο δεν απορροφάται από το υλικό του ανιχνευτή, προσπίπτει στη κάθοδο του φωτοπολλαπλασιαστή όπου και μετατρέπεται σε ενισχυμένο ηλεκτρικό παλμό. Το ύψος του παλμού είναι ανάλογο με την ενέργεια της ακτινοβολίας που απορροφήθηκε στον ανιχνευτή. Τελικά ο παλμός δίνει το τελικό σήμα μετά από επεξεργασία που υφίσταται σε κατάλληλες ηλεκτρονικές μονάδες. Οι απαριθμητές σπινθηρισμών χρησιμοποιούνται κυρίως στην φασματοσκοπία α, β και γ. Οι πιο διαδεδομένοι ανιχνευτές σπινθηρισμών είναι οι ανιχνευτές ιωδιούχου νατρίου με προσμίξεις θαλίου, NaI (Tl). Στερεάς κατάστασης Στους απαριθμητές στερεάς κατάστασης το υλικό κατασκευής των ανιχνευτών της διάταξης είναι ημιαγωγοί. Όταν η ακτινοβολία αλληλεπιδρά με το υλικό του ανιχνευτή παράγονται ζεύγη ηλεκτρόνιων οπών. Τα φορτισμένα σωματίδια που παράχθηκαν κινούνται υπό την επίδραση εξωτερικού ηλεκτρικού πεδίου, και δημιουργούν ηλεκτρικό παλμό. Για τους ανιχνευτές αυτούς παρουσιάζεται εκτενέστερη περιγραφή σε επόμενη ενότητα, καθότι είναι ο τύπος ανιχνευτή που χρησιμοποιήθηκε για την εκπόνηση της παρούσας διατριβής. Ειδικοί απαριθμητές Υπάρχουν απαριθμητές οι οποίοι δεν ανήκουν στις τρεις κατηγορίες που παρουσιάστηκαν παραπάνω. Τέτοιοι απαριθμητές είναι, για παράδειγμα, διατάξεις με τις οποίες όταν αλληλεπιδράσει η ακτινοβολία παράγονται ραδιενεργά ισότοπα από τα οποία είναι δυνατόν να προσδιοριστεί το είδος και η ενέργεια της πρωταρχικής ακτινοβολίας. Οι ανιχνευτές αυτοί είναι γνωστοί ως απαριθμητές ενεργοποίησης. Επίσης, υπάρχουν διατάξεις όπου μπορεί να αναδειχθεί το ίχνος της τροχιάς της ακτινοβολίας. Σε αυτές τις διατάξεις, προσδιορίζεται το είδος και η ενέργεια της ακτινοβολίας από τις συνθήκες ανίχνευσης και τις μετρήσεις της τροχιάς. Τέτοιες διατάξεις είναι ο θάλαμος νέφωσης, ο θάλαμος φυσαλίδων, τα φωτογραφικά γαλακτώματα, οι πλαστικοί ανιχνευτές ιχνών, κ.ά. (Knoll, G.F., 2000). 68

83 Κάθε είδος ανιχνευτή έχει τα δικά του χαρακτηριστικά τα οποία ικανοποιούν διαφορετικές απαιτήσεις. Το βασικότερο κριτήριο για την επιλογή του κατάλληλου ανιχνευτή είναι οι απαιτήσεις της εκάστοτε ερευνητικής εργασίας. Με βάση αυτές τις απαιτήσεις επιλέγονται τα χαρακτηριστικά του συστήματος όπως η απόδοση, η διακριτική ικανότητα, το μέγεθος και η κλίμακα των ανιχνεύσιμων ενεργειών του απαριθμητή. Κάποιοι ανιχνευτές, όπως για παράδειγμα, οι σπινθηριστές, δίνουν γρήγορα αποτελέσματα, λόγω της καλής απόδοσης τους. Δεν έχουν όμως τη δυνατότητα να δώσουν με καλή ακρίβεια πληροφορίες για το είδος και την ενέργεια της ακτινοβολίας λόγω της μη καλής διακριτικής ικανότητας που έχει το σύστημα. Αντίθετα, οι ανιχνευτές στέρεας κατάστασης έχουν πολύ καλή διακριτική ικανότητα. Εμφανίζουν όμως το μειονέκτημα, λόγω της χαμηλής τους απόδοσης, να απαιτούν μετρήσεις μεγάλης χρονικής διάρκειας. Προκειμένου για ένα γρήγορο έλεγχο των ακτινοβολιών ενός δείγματος προτιμάται ένας ανιχνευτής σπινθηρισμών ενώ αν απαιτείται μια λεπτομερής φασματοσκοπική ανάλυση καταλληλότερος ανιχνευτής είναι ο ανιχνευτής στερεάς κατάστασης ΑΝΙΧΝΕΥΤΕΣ ΣΤΕΡΕΑΣ ΚΑΤΑΣΤΑΣΗΣ ΓΕΝΙΚΑ Η ακτινοβολία γ αλληλεπιδρά με την ύλη με μηχανισμούς όπως το φωτοηλεκτρικό φαινόμενο, η σκέδαση Compton και δίδυμη γένεση, με τους οποίους μεταφέρεται ενέργεια από τη γ-ακτινοβολία στα ηλεκτρόνια του υλικού ή στη περίπτωση της δίδυμης γέννησης και στα ποζιτρόνια. Αυτά τα σωματίδια χάνουν τη κινητική τους ενέργεια, μέσω των σκεδάσεων μέσα στον ανιχνευτή και με αυτό τον τρόπο δημιουργούνται ιονισμένα άτομα και ζεύγη ιόντων, τα οποία δημιουργούν το σήμα του ανιχνευτή. Ένας ιδανικός ανιχνευτής θα πρέπει να έχει σήμα εξόδου ανάλογο με την ενέργεια της γ ακτινοβολίας, καλή απόδοση, εύκολο μηχανισμό συλλογής του σήματος του ανιχνευτή, καλή ενεργειακή διακριτική ικανότητα, σταθερότητα με το χρόνο, τη θερμοκρασία και με τις διάφορες παραμέτρους λειτουργίας του και λογικό κόστος και μέγεθος 69

84 ΗΛΕΚΤΡΟΝΙΚΗ ΔΟΜΗ ΗΜΙΑΓΩΓΩΝ - ΘΕΩΡΙΑ ΖΩΝΩΝ Σε ένα ελεύθερο άτομο τα ηλεκτρόνια βρίσκονται σε αυστηρά καθορισμένα ενεργειακά επίπεδα. Όταν τα άτομα είναι ενωμένα έτσι ώστε να δημιουργούν ένα στερεό υλικό, τότε τα ενεργειακά αυτά επίπεδα αποκτούν κάποιο εύρος και με αυτό τον τρόπο σχηματίζονται ενεργειακές ζώνες. Υπάρχουν τρία είδη στερεών, οι μονωτές, οι αγωγοί και οι ημιαγωγοί. Στους μονωτές η ζώνη σθένους είναι πλήρης. Η υψηλότερη ενεργειακά ζώνη που ονομάζεται ζώνη αγωγιμότητας είναι κενή. Μεταξύ των δύο αυτών ζωνών υπάρχει μία περιοχή η οποία είναι απαγορευμένη για τα ηλεκτρόνια και καλείται ενεργειακό χάσμα. Το χάσμα αυτό, στους μονωτές είναι της τάξης των 10 ev. Το ενεργειακό αυτό κενό είναι πολύ μεγάλο και τα ηλεκτρόνια δε μπορούν να το ξεπεράσουν με θερμική διέγερση. Τα ηλεκτρόνια είναι αμετακίνητα και συνεπώς δεν είναι δυνατόν να διαπεράσει ηλεκτρικό ρεύμα το υλικό, όσο μεγάλο και αν είναι το εφαρμοζόμενο ηλεκτρικό πεδίο. Στα μέταλλα, η ζώνη σθένους δεν είναι πλήρης και βρίσκεται σε άμεση επαφή με τη ζώνη αγωγιμότητας. Ακόμα και με τη θερμική διέγερση η ζώνη αγωγιμότητας είναι κατειλημμένη, σε κάποιο βαθμό. Με την εφαρμογή ηλεκτρικού πεδίου οσοδήποτε μικρό, δημιουργείται ηλεκτρικό ρεύμα που διαπερνά το υλικό. Τα μέταλλα δεν είναι κατάλληλα υλικά για τη κατασκευή ανιχνευτών ακτινοβολίας γ. Ο λόγος είναι ότι το επιπλέον ρεύμα που θα δημιουργείται από την αλληλεπιδράσεις της ακτινοβολίας γ με το υλικό, θα είναι αμελητέο σε σχέση με το ρεύμα υποστρώματος που θα υπάρχει λόγω της φύσης του υλικού. Η δομή των ημιαγωγών είναι παρόμοια με αυτή των μονωτών. Η ζώνη σθένους είναι επίσης πλήρης, αλλά η διαφορά είναι ότι το ενεργειακό χάσμα μεταξύ των ζωνών σθένους και αγωγιμότητας είναι μόλις 1eV. Ένα ηλεκτρόνιο είναι εφικτό να αποκτήσει αυτή την ενέργεια μέσω θερμικής διέγερσης. Σε κανονικές συνθήκες η ζώνη αγωγιμότητας έχει ένα μικρό αριθμό ηλεκτρονίων και το υλικό εμφανίζει μικρή ενδογενή αγωγιμότητα. Η πιθανότητα ένα ηλεκτρόνιο να μεταπηδήσει στη ζώνη αγωγιμότητας είναι συνάρτηση της θερμοκρασίας. Ψύχοντας το υλικό μειώνεται ο αριθμός των ηλεκτρονίων που βρίσκονται στη ζώνη αγωγιμότητας. Με τον τρόπο αυτό μειώνεται το ρεύμα υποστρώματος ή όπως άλλως καλείται ρεύμα διαρροής, με αποτέλεσμα να είναι ευκολότερο να ανιχνευτεί η επιπλέον διέγερση λόγω της προσπίπτουσας ακτινοβολίας γ. Όταν ένα ηλεκτρόνιο μεταβαίνει στην ζώνη αγωγιμότητας τότε αφήνει ένα κενό στη ζώνη σθένους. Το κενό αυτό είναι θετικά φορτισμένο και καλείται οπή. Οι οπές έχουν και αυτές τη δυνατότητα να κινούνται μέσα στο υλικό. Εάν ένα άλλο 70

85 ηλεκτρόνιο από τη ζώνη σθένους συμπληρώσει τη κενή θέση που άφησε το ηλεκτρόνιο που μεταπήδησε στη ζώνη αγωγιμότητας, τότε θα δημιουργηθεί ένα νέο κενό. Παρουσία ενός ηλεκτρικού πεδίου, η οπή μετακινείται προς τη κάθοδο. Καθώς και τα ηλεκτρόνια και οι οπές φέρουν φορτίο, και τα δύο συνεισφέρουν στην αγωγιμότητα του υλικού. Εικόνα 4.2. Δομή ενεργειακών ζωνών στους μονωτές, στα μέταλλα και στους ημιαγωγούς ΔΗΜΙΟΥΡΓΙΑ ΦΟΡΤΙΟΥ ΣΤΟΥΣ ΗΜΙΑΓΩΓΟΥΣ ΑΠΟ γ-ακτινοβολια Τα πρωταρχικά ηλεκτρόνια που παράγονται από την αλληλεπίδραση της γ- ακτινοβολίας με τον ημιαγωγό του απαριθμητή έχουν ικανή ενέργεια ώστε να διεγείρουν ηλεκτρόνια από πολύ χαμηλές ενεργειακές στάθμες της ζώνης σθένους σε υψηλά ενεργειακά επίπεδα της ζώνης αγωγιμότητας. Ταυτόχρονα δημιουργούνται οπές στις θέσεις που εγκατέλειψαν τα ηλεκτρόνια. Οι οπές και τα ηλεκτρόνια τείνουν να ανακατανεμηθούν στις νέες επιτρεπτές θέσεις. Η ανακατανομή των παραγόμενων 71

86 σωματιδίων τερματίζεται όταν οι οπές καταλάβουν τη κορυφή της ζώνης σθένους και τα ηλεκτρόνια τη βάση της ζώνης αγωγιμότητας. Κατά τη διεργασία αυτή, είναι δυνατόν να συμβούν επιπλέον διεγέρσεις προκαλώντας καταιγισμό ζευγών ηλεκτρονίων-οπών για κάθε πρωταρχική αλληλεπίδραση ηλεκτρονίων. Στο τέλος της διεργασίας συμβαίνουν αποδιεγέρσεις των επιπλέον ηλεκτρονίων που βρέθηκαν στη ζώνη αγωγιμότητας. Τελικά, στη ζώνη αγωγιμότητας το πλήθος των ηλεκτρονίων είναι αυτό που θα ήταν, εάν συνέβαιναν μόνο θερμικές διεγέρσεις. Παρουσία ηλεκτρικού πεδίου τα φορτισμένα σωματίδια (ηλεκτρόνια και οπές) κατευθύνονται αντίθετα ή κατά τη φορά του πεδίου ανάλογα με το φορτίο τους. Ο αριθμός των ζευγών ηλεκτρονίων-οπών που δημιουργήθηκαν είναι ανάλογος με την απορροφούμενη ενέργεια της ακτινοβολίας γ από το υλικό. Εάν Ε είναι η ενέργεια που απορροφήθηκε στο υλικό, και ε η μέση ενέργεια σχηματισμού ζεύγους ηλεκτρονίου- οπής, τότε ο αριθμός των ζευγών που δημιουργήθηκαν είναι: E N (4-1) Το υλικό του ημιαγωγού πρέπει να είναι υψηλής καθαρότητας, ώστε τα ηλεκτρόνια και οι οπές να κινούνται μέσα σε αυτό χωρίς εμπόδια και παγίδες. Οι παγίδες είναι δυνατόν να καθυστερήσουν ή ακόμα και να εμποδίσουν τα φορτισμένα σωματίδια να φτάσουν στον προορισμός τους (άνοδος/κάθοδος). Ως παγίδες είναι δυνατόν να δράσουν προσμίξεις άλλων ατόμων (ακαθαρσίες, impurities) ή ελαττωματικές περιοχές (κενά ή διάμεση άτομα) του κρυσταλλικού πλέγματος (Gilmore G., 2008) ΦΥΣΗ ΗΜΙΑΓΩΓΩΝ Τα κρυσταλλικά υλικά είναι δυνατόν να είναι απόλυτα καθαρά αλλά και να εμφανίζονται με προσμίξεις. Οι προσμίξεις είναι άτομα διαφορετικού στοιχείου από αυτό του ημιαγωγού. Για παράδειγμα σε ένα μη καθαρό κρύσταλλο γερμανίου, που είναι σύνηθες υλικό των ανιχνευτών γ ακτινοβολίας, μπορεί να υπάρχουν προσμίξεις ατόμων βορίου. Σε ένα καθαρό κρύσταλλο ημιαγωγού το ενεργειακό χάσμα είναι επαρκώς μικρό ώστε ακόμα και στη θερμοκρασία δωματίου να υπάρχει μία μικρή πιθανότητα να βρεθούν ηλεκτρόνια στη ζώνη αγωγιμότητας και κάποιες οπές στη ζώνη σθένους. (Knoll, G.F., 2000). Η θερμική διέγερση ενός τέτοιου υλικού προκαλεί τη μετακίνηση συγκεκριμένου αριθμού ηλεκτρονίων από τη ζώνη σθένους στη ζώνη αγωγιμότητας 72

87 αφήνοντας πίσω τους ίσο αριθμό θετικά φορτισμένων οπών. Τα υλικά αυτά ονομάζονται εγγενείς (intrinsic) ημιαγωγοί. Εάν ο κρύσταλλος δεν είναι καθαρός η παρουσία των προσμίξεων θα επηρεάζει την αγωγιμότητα του υλικού. Στη περίπτωση του γερμανίου, για παράδειγμα, που έχει τετρασθενή άτομα, στο κρυσταλλικό του πλέγμα κάθε άτομο γερμανίου συνορεύει με άλλα τέσσερα όμοια άτομα. Τα άτομα γερμανίου είναι συνδεδεμένα με απλούς ομοιοπολικού δεσμούς. Αν αντικατασταθεί ένα άτομο γερμανίου ή πυριτίου με ένα πεντασθενές άτομο τότε το πέμπτο ηλεκτρόνιο του πεντασθενούς στοιχείου μπορεί με πολύ χαμηλή ενέργεια να γίνει ελεύθερο ηλεκτρόνιο. Ουσιαστικά αυτή η εισαγωγή πεντασθενούς στοιχείου έχει σαν αποτέλεσμα τη δημιουργία νέων σταθμών μέσα στην απαγορευμένη ζώνη. Προσμίξεις πεντασθενών στοιχείων εισάγουν μια περίσσεια ηλεκτρονίων στο κρυσταλλικό πλέγμα. Για αυτό τέτοιου τύπου πρόσμειξη λέγεται πρόσμειξη δότου ή πρόσμειξή τύπου n (negative) και ο ημιαγωγός που προκύπτει ονομάζεται μη αυτοτελής ή εξωγενής τύπου n. Όταν εισαχθεί πρόσμειξη τύπου n, όχι μόνο αυξάνονται τα ελεύθερα ηλεκτρόνια, αλλά και ελαττώνονται οι οπές, γιατί πολλά ηλεκτρόνια επανασυνδέονται. Στους ημιαγωγούς τύπου n επομένως τα ηλεκτρόνια αποτελούν τους φορείς πλειονότητας, ενώ οι οπές αποτελούν τους φορείς μειονότητας. Σημειώνεται ότι η ποσότητα της πρόσμειξης είναι πολύ χαμηλή. Για παράδειγμα πρόσμειξη με αναλογία ατόμων 1 προς αυξάνει την αγωγιμότητα του γερμανίου κατά 12 φορές. Εάν εισαχθεί τρισθενές στοιχείο δημιουργούνται ελλείψεις ηλεκτρονίων, δηλαδή οπές τις οποίες μπορούμε να θεωρήσουμε σαν ελεύθερα θετικά φορτία. Και σε αυτή την περίπτωση δημιουργούνται νέες στάθμες ενέργειας μέσα στην απαγορευμένη ζώνη. Προσμίξεις τρισθενών στοιχείων εισάγουν περίσσεια οπών, δηλαδή θετικών φορτίων, για αυτό το λόγο λέγονται προσμείξεις τύπου p (positve) και ημιαγωγός λέγεται μη αυτοτελής ή εξωγενής τύπου p. Σε αυτή τη περίπτωση λόγω επανασύνδεσης τα ελεύθερα ηλεκτρόνια ελαττώνονται με αποτέλεσμα οι φορείς πλειονότητας να είναι οι οπές, ενώ οι φορείς μειονότητας είναι τα ηλεκτρόνια. Στην Εικόνα 4.2 παριστάνονται οι ενεργειακές ζώνες στους τύπους n και p των ημιαγωγών. Φαίνονται επίσης και οι ενεργειακές στάθμες των ηλεκτρονίων του δότη στην περίπτωση ημιαγωγών τύπου n και το αποδέκτη στη περίπτωση ημιαγωγών τύπου p. 73

88 Εικόνα 4.3. Ενεργειακές καταστάσεις ηλεκτρονίων σε τύπου (α) n και (β) p ημιαγωγών. Όπως φαίνεται, η ενεργειακή στάθμη των ηλεκτρονίων του δότη είναι πολύ κοντά στη ζώνη αγωγιμότητας, ενώ η ενεργειακή στάθμη των οπών του αποδέκτη είναι πολύ κοντά στη ζώνη σθένους, οπότε με πολύ μικρή ενέργεια ηλεκτρόνια από τη ζώνη σθένους μπορούν να ανέλθουν στη στάθμη των οπών του αποδέκτη. Επομένως στη περίπτωση των ημιαγωγών τύπου n η αγωγή λόγω των προσμείξεων γίνεται στη ζώνη αγωγιμότητας, ενώ στην περίπτωση των ημιαγωγών τύπου p, η αγωγή γίνεται στη ζώνη σθένους. Η δημιουργία ζευγών ηλεκτρονίων οπών στους ενδογενείς αγωγούς, όταν δεν εφαρμόζονται εξωτερικά πεδία, οφείλεται, όπως έχει αναφερθεί, στη θερμοκρασία. Τα ζεύγη αυτά δημιουργούνται διαρκώς. Παράλληλα όμως με τη δημιουργία ζευγών γίνεται επανασύνδεση οπών ηλεκτρονίων. (Γαζής Ε.,1992) Είναι επίσης πιθανό ένας κρύσταλλος γερμανίου να περιέχει και τους δύο τύπους προσμίξεις. Κάθε τέτοια πρόσμιξη θα αναιρείται από την αντίθετου τύπου ακαθαρσία και τελικά η αγωγιμότητα και συνεπώς ο τύπος του κρυστάλλου θα καθορίζεται από τις προσμίξεις που βρίσκονται σε περίσσεια. Υπάρχει τέλος η δυνατότητα να προσαρμόζεται ο τύπος του κρυστάλλου με τη μέθοδο του εμπλουτισμού. Κατά τη μέθοδο αυτή προστίθενται στο κρύσταλλο μικρές ποσότητες προσμίξεις τύπου όμοιου με τον επιθυμητό τύπο του υπό κατασκευή κρυστάλλου. (Gilmore G., 2008) Για να ανιχνευτεί ικανοποιητικά το φορτίο που παράγεται κατά τη διέλευση ενός φορτισμένου σωματιδίου μέσα από ένα στερεό είναι απαραίτητο το στερεό να έχει μικρή συγκέντρωση ελεύθερων φορέων και να είναι ελεύθερο από παγίδες (Knoll 74

89 G.F., 2000). Αυτό επιτυγχάνεται με τη δημιουργία μιας επαφής p-n σε ομογενή ημιαγωγό. Η λειτουργία του ανιχνευτή βασίζεται στην ανακατανομή των φορτισμένων σωματιδίων που λαμβάνει χώρα μόλις οι δύο περιοχές διαφορετικού τύπου έρθουν σε επαφή. Η περιοχή p τύπου έχει περίσσεια οπών ενώ η περιοχή n τύπου έχει περίσσεια ηλεκτρονίων. Όταν οι δύο ημιαγωγοί έρθουν σε επαφή θα προκύψει διάχυση ηλεκτρονίων από την περιοχή τύπου p προς την περιοχή τύπου n και αντίστροφη διάχυση οπών (Ψαρράκος και συν., 2012). Η κίνηση αυτή των φορέων αντίθετου φορτίου έχει σαν αποτέλεσμα να συναντηθούν σε μία περιοχή γύρω από την επαφή και να αλληλοαναιρέσουν τα φορτία τους. Η περιοχή που σχηματίζεται, είναι κενή από φορείς και καλείται περιοχή «απογυμνώσεως» (depletion region). Στα άκρα της περιοχής αυτής δημιουργείται μία διαφορά δυναμικού, που καλείται δυναμικό διάχυσης ή επαφής (diffusion or contact voltage). Ενδεικτικά αναφέρεται η τιμή του δυναμικού διάχυσης του γερμανίου είναι 0.4 Volt. Η περιοχή απογυμνώσεως είναι ο ενεργός όγκος ενός ανιχνευτή. Η περιοχή αυτή είναι πολύ στενή αλλά είναι δυνατόν να διευρυνθεί εάν εφαρμοστεί μία εξωτερική ανάστροφη πόλωση στην επαφή έτσι ώστε η περιοχή τύπου n να συνδεθεί με θετική τάση και να γίνει θετικότερη από την περιοχή τύπου p η οποία θα συνδεθεί με αρνητική τάση. Το πάχος d της περιοχής απογυμνώσεως εξαρτάται από τις τιμές του δυναμικούς επαφής V 0 (V) και της ανάστροφης πόλωσης V b (V), την διηλεκτρική του σταθερά κ, την ειδική αντίσταση ρ (Ωm) και την του υλικού και την ευκινησία μ (m 2 V -1 s -1 ) των φορέων μέσα στο υλικό. Η εξάρτηση αυτή δίνεται από τη σχέση: d ( V V ) (4-2) 2 0 b Στην γ-φασματοσκοπία προκείμενου να επιτευχθεί όσο το δυνατόν μεγαλύτερο εύρος ενεργής περιοχής του ανιχνευτή εφαρμόζεται όσο το δυνατόν μεγαλύτερη ανάστροφη πόλωση. Στην περίπτωση της ανίχνευσης άλλων φορτισμένων σωματιδίων η ανάστροφη πόλωση παίρνει τέτοια τιμή ώστε η περιοχή απογυμνώσεως να είναι ανάλογη με την εμβέλεια των σωματιδίων που ανιχνεύονται. 75

90 Εικόνα 4.4. (1) Επαφή p-n πριν την νέα κατανομή των φορέων φορτίου, (2) Σχηματισμός περιοχής απογυμνώσεως (3) και (4) μεταβολή της διαφοράς δυναμικού και του φορτίου αντίστοιχα, κατά μήκος της περιοχής απογυμνώσεως αντίστοιχα ΑΝΙΧΝΕΥΤΗΣ ΓΕΡΜΑΝΙΟΥ ΓΕΝΙΚΑ Ένας ημιαγωγός είναι κατάλληλος ως υλικό κατασκευής ενός ανιχνευτή ακτινοβολίας γ, εφόσον έχει το μέγιστο δυνατό συντελεστή απορρόφησης συνεπώς και μεγάλο δυνατό ατομικό αριθμό και είναι ικανός να παρέχει το μέγιστο αριθμό ζευγών ηλεκτρονίων-οπών ανά μονάδα ενέργειας, να επιτρέπει τη βέλτιστη κινητικότητα στα ηλεκτρόνια και τις οπές, να μπορεί να κατασκευαστεί με υψηλή 76

91 καθαρότητα όπως οι τέλειοι κρύσταλλοι, να διατίθεται σε ικανοποιητική αφθονία και λογικό κόστος. Ένα από τα κατάλληλα υλικά είναι το πυρίτιο γιατί έχει πολύ ικανοποιητικά χαρακτηριστικά. Διατίθεται με μεγάλη καθαρότητα, σε μεγάλες ποσότητες, και έχει χαμηλό κόστος. Το βασικό της μειονέκτημα όμως, είναι ότι έχει μικρό ατομικό αριθμό, γεγονός που συνεπάγεται ότι το υλικό αυτό μπορεί να χρησιμεύσει μόνο σε ανίχνευση γ-ακτινοβολίας χαμηλών ενεργειών. Συνεπώς έχει επικρατήσει το πυρίτιο να χρησιμοποιείται στην ανίχνευση ακτινοβολίας Χ. Το γερμάνιο, είναι το καταλληλότερο υλικό για τη κατασκευή ανιχνευτικής διάταξης γ-ακτινοβολίας. Έχει μεγάλο ατομικό αριθμό και αυτό το καθιστά καταλληλότερο από το πυρίτιο για την ανίχνευση φωτονίων υψηλότερης ενέργειας ΚΑΤΑΣΚΕΥΗ ΑΝΙΧΝΕΥΤΩΝ ΓΕΡΜΑΝΙΟΥ Η κατασκευή όλων των ανιχνευτών γερμανίου βασίζεται στην εξής διαδικασία: σε ένα κομμάτι γερμανίου υψηλής καθαρότητας τύπου p προκαλείται η δημιουργία ενός στρώματος τύπου n, μέσω της εξάτμισης και της διάχυσης ή της εμφύτευσης ιόντων. Στη συνέχεια εφαρμόζεται ανάστροφη πόλωση στον ανιχνευτή με σκοπό τη δημιουργία της κενής περιοχής κατά μήκος του υλικού τύπου p. Παλαιοτέρα, οι ανιχνευτές αυτοί ονομάζονταν εγγενείς ανιχνευτές (intrinsic detectors), λόγω του ότι το γερμάνιο που χρησιμοποιούνταν για τη κατασκευή τους ήταν εγγενές. Σήμερα χρησιμοποιείται ο πιο δόκιμος όρος υπερκαθαρός (hyperpure) ή υψηλής καθαρότητας ανιχνευτής γερμανίου, HPGe. Είναι πολύ σημαντικό το αρχικό κομμάτι γερμανίου να είναι υψηλής καθαρότητας γιατί εάν η συγκέντρωση των ακαθαρσιών είναι διαφορετική σε κάθε πλευρά του ημιαγωγού, τότε το φορτίο χώρου θα έχει μη συμμετρική κατανομή ως προς τη συνένωση. Το πάχος της κενής περιοχής από φορείς θα είναι μεγαλύτερο στη πλευρά του ημιαγωγού με τη χαμηλότερη συγκέντρωση σε ακαθαρσίες. Κατά την κατασκευή της ανιχνευτικής διάταξης μεγάλη προσοχή δίνεται και στην κατασκευή του καλύμματος του ανιχνευτή, και στο νεκρό στρώμα του ανιχνευτή γερμανίου (περιοχή μη καθαρού γερμανίου), γιατί υπάρχει κίνδυνος να απορροφηθεί σε αυτά η εκπεμπόμενη ακτινοβολία πριν φτάσει στον ανιχνευτή. Για την αποφυγή αυτού του σφάλματος, το κάλυμμα του ανιχνευτή συνήθως κατασκευάζεται από αλουμίνιο, σπανιότερα από μαγνήσιο, πάχους 1.5 mm ή σε κάποιες περιπτώσεις από παράθυρο βηρυλλίου πάχους 0.5 mm, ανάλογα κυρίως με την ενέργεια της ανιχνευόμενης ακτινοβολίας. 77

92 ΟΜΟΑΞΟΝΙΚΟΣ ΑΝΙΧΝΕΥΤΗΣ ΓΕΡΜΑΝΙΟΥ ΤΥΠΟΥ p Οι ομοαξονικοί ανιχνευτές γερμανίου τύπου p συχνά αναφέρονται απλά και ως ανιχνευτές καθαρού γερμανίου ή υπερκαθαρού γερμανίου, καθώς είναι οι επικρατέστεροι. Το πιο σύνηθες είναι να είναι καλυμμένοι με αλουμίνιο, για προστασία. Οι ανιχνευτές αυτοί είναι κύλινδροι στους οποίους η εξωτερική επιφάνεια είναι επαφή τύπου n και η επιφάνεια ενός ομοαξονικού εσωτερικού κυλίνδρουπηγαδιού είναι επαφή τύπου p. Το γερμάνιο έχει τέτοια καθαρότητα ώστε με εφαρμογή ανάστροφης πόλωσης, ολόκληρος ο εσωτερικός όγκος μεταξύ των ηλεκτροδίων εκκενώνεται, ενώ ένα ηλεκτρικό πεδίο εκτείνεται κατά μήκος της ενεργής περιοχής. Η αλληλεπίδραση των φωτονίων με τα άτομα του υλικού της περιοχής αυτής παράγει φορτία τα οποία υπό την επίδραση του υπάρχοντος ηλεκτρικού πεδίου κατευθύνονται προς τα ηλεκτρόδια. Εκεί υπάρχει ένας ευαίσθητος προενισχυτής ο οποίος μετατρέπει το φορτίο σε παλμό τάσης ανάλογο με την ενέργεια που εναποτέθηκε στον ανιχνευτή. Οι επαφές n και p κατασκευάζονται με προσθήκη λιθίου και εμφύτευση βορίου αντίστοιχα. Η εξωτερική επαφή τύπου n με προσθήκη λιθίου έχει πάχος περίπου 0.5mm. Η εσωτερική επαφή τύπο p έχει πάχος περίπου 0.3μm. Η μεταφορά και η εγκατάσταση αυτών των ανιχνευτών γίνεται χωρίς αυτοί να είναι σε ψύξη. Αμέσως μετά την εγκατάσταση τους όμως πρέπει να ψύχονται. Η ψύξη κατά τη χρήση τους είναι αναγκαία ώστε να μη υπάρχει διαρροή φορτίου. Επιπλέον, εάν ο ανιχνευτής μείνει παρατεταμένα σε θερμοκρασία περιβάλλοντος, χωρίς να ψύχεται κατάλληλα, υπάρχει κίνδυνος να μειωθεί το πάχος της εξωτερικής επαφής. Κάτι τέτοιο θα έχει ως συνέπεια τη μείωση της ευαισθησίας του ανιχνευτή, ιδιαίτερα στις χαμηλές ενέργειες. Υπάρχουν και άλλα είδη ανιχνευτών γερμανίου, όπως ο ομοαξονικός τύπου n όπου οι περιοχές είναι τοποθετημένες αντίστροφα. Επίσης υπάρχουν οι επίπεδοι ανιχνευτές, και οι ανιχνευτές πηγαδιού που οφείλουν την ονομασία στο σχήμα τους, Εικόνα

93 Εικόνα 4.5. Διαθέσιμοι τύποι ανιχνευτών με την αντίστοιχη καμπύλη απόδοσης συναρτήσει την ενέργειας ακτινοβολίας και την ενεργειακή κλίμακα λειτουργίας τους ΚΡΥΟΣΤΑΤΗΣ Οι ανιχνευτές γερμανίου πρέπει να λειτουργούν σε χαμηλές θερμοκρασίες ώστε να μειωθεί ο ηλεκτρονικός θόρυβος και να έχουν ικανοποιητική διακριτική ικανότητα. Για το λόγο αυτό, ο ανιχνευτής υποστηρίζεται από ένα κατάλληλο κρυοστάτη ώστε να διατηρείται σε θερμοκρασία 77 Ο Κ. Επιπλέον, ο ανιχνευτής πρέπει να διατηρείται σε καθαρό κενό ώστε να αποφευχθεί η συμπύκνωση του αέριου αζώτου κοντά του. Συνεπώς, όσο αφορά στο κάλυμμα του ανιχνευτή θα πρέπει να είναι αρκετά λεπτό, ώστε να επιτρέπει μεν την ακτινοβολία γ να διεισδύει, αλλά και ταυτόχρονα να αντέχει στο κενό και να είναι ικανό να παρέχει προστασία στον ανιχνευτή. Ο κρυοστάτης είναι κατασκευασμένος έτσι ώστε να προφυλάσσει τον ανιχνευτή και από τις μηχανικές δονήσεις. Έχει αποδειχθεί ότι ακόμα και οι σχεδόν 79

94 ανεπαίσθητοι κραδασμοί που προκαλούνται από το σχηματισμό των αεροφυσαλίδων αζώτου είναι δυνατόν να προκαλέσουν ηλεκτρονικό θόρυβο. Τα υλικά κατασκευής του κρυοστάτη επιλέγονται τέτοια, ώστε να συνεισφέρουν ελάχιστα, στη ραδιενέργεια υποστρώματος. Ο πιο συνήθης τρόπος ψύξης του ανιχνευτή είναι με χρήση υγρού αζώτου. Επιπλέον, έχει αποδειχθεί ότι μειώνεται ο θόρυβος εάν κάποια τμήματα του προενισχυτή ψύχονται. Συνηθίζεται να τοποθετείται ο προενισχυτής σε μια προέκταση του περιβλήματος του ανιχνευτή. Όπως φαίνεται στην εικόνα, ο κρύσταλλος γερμανίου είναι καλυμμένος με περίβλημα αλουμινίου και βρίσκεται στο άνω άκρο ενός θαλάμου. Το κάτω άκρο του θαλάμου είναι αεροστεγώς κλεισμένο και θερμικά μονωμένο. Επιπλέον, έχει προσαρμοσμένο ένα φίλτρο για να απορροφά τα αέρια που δημιουργούνται κατά τη ψύξη του ανιχνευτή. Εικόνα 4.6. Διάταξη κρυοστάτης ανιχνευτή και δοχείου υγρού αζώτου (Dewar) Η σύνδεση του ανιχνευτή με το υπόλοιπο σύστημα γίνεται μέσω μίας ακίδας της οποίας το ένα άκρο βρίσκεται στο εσωτερικό του ανιχνευτή και το άλλο καταλήγει πάνω στον υποδοχέα της διάταξης του ανιχνευτή. Ο υποδοχέας είναι ενσωματωμένος στον επιχαλκωμένο σωλήνα ψύξης. Ο σωλήνας ψύξης είναι ο 80

95 σωλήνας από όπου περνά το υγρό άζωτο για να ψύξει τον ανιχνευτή και εκτείνεται κατά μήκος όλου του τμήματος του κρυοστάτη. Κάτω από τον υποδοχέα του ανιχνευτή βρίσκονται προσαρμοσμένα τα FETs (Field Effect Transistor) του προενισχυτή, τα οποία πρέπει να ψύχονται. Αμέσως κάτω από το θάλαμο του ανιχνευτή βρίσκεται ο προενισχυτής. Στα συστήματα μέτρησης χαμηλών ρυθμών, τοποθετείται μεταξύ του θαλάμου του ανιχνευτή και του προενισχυτή θωράκιση μόλυβδου για να κόβεται η ακτινοβολία των υλικών του προενισχυτή. Ο θάλαμος του ανιχνευτή και ο προενισχυτής περιβάλλονται από ένα κυλινδρικό κάλυμμα. Η όλη διάταξη, κάτω από την οποία βρίσκεται στερεωμένος ο σωλήνας ψύξης, προσαρμόζεται σε μία δεξαμενή υγρού αζώτου. Η δεξαμενή αζώτου είναι ένα δοχείο dewar, το οποίο έχει κατάλληλη κατασκευή προκειμένου να διατηρεί την επιθυμητή θερμοκρασία. Τα δοχεία αυτά έχουν διπλά τοιχώματα, μεταξύ των οποίων υπάρχει κενό. Το κενό απαγορεύει τη μεταφορά θερμότητας. Η μεταφορά θερμότητας μέσω ακτινοβολίας ελαχιστοποιείται με ανακλαστικά επιστρώματα αργύρου στις επιφάνειες των τοιχωμάτων. Στο στόμιο του δοχείου, τοποθετείται ένα κυλινδρικό περίβλημα, μέσα από το οποίο περνάει ο σωλήνας ψύξης. Το περίβλημα αυτό, έχει σχήμα στεφάνης και φέρει δύο οπές. Μέσω της μίας οπής γίνεται η παροχή αζώτου, ενώ η άλλη εξυπηρετεί για εξαερισμό. Σύμφωνα με τους κατασκευαστές ο ρυθμός εξάτμισης του αζώτου είναι περίπου λίτρο την ημέρα. Αυτό σημαίνει ότι ένα τυπικό δοχείο dewar των 30 λίτρων παρέχει ψύξη για δύο εβδομάδες. Είναι πολύ σημαντικό να είναι εξασφαλισμένη η προμήθεια αζώτου και να τηρείται ένα πρόγραμμα πλήρωσης του δοχείου. Το πρόγραμμα αυτό καθορίζεται από τη χρήση του ανιχνευτή. Δεν συνιστάται να γίνεται η παροχή του αζώτου κατά τη διάρκεια μίας μέτρησης. Ο λόγος είναι ότι ακόμα και αν υπάρχει προστασία από τους μηχανικούς θορύβους, ο ηλεκτρονικός θόρυβος που είναι δυνατόν να δημιουργηθεί είναι ικανός να καταστρέψει τη μέτρηση. Στα σύγχρονα ανιχνευτικά συστήματα ο έλεγχος της θερμοκρασίας του μηχανήματος γίνεται μέσω ενός θερμοστάτη. Υπάρχει μία φωτεινή ένδειξη η οποία, ανάλογα με το χρώμα της, παρέχει πληροφορίες για τη θερμοκρασία. 81

96 Εικόνα Σχηματική παράσταση ενός συστήματος ενεργειακής φασματοσκοπίας ΗΛΕΚΤΡΟΝΙΚΗ ΟΡΓΑΝΟΛΟΓΙΑ ΚΑΙ ΕΠΕΞΕΡΓΑΣΙΑ ΣΗΜΑΤΟΣ ΓΕΝΙΚΑ Το σήμα εξόδου του ανιχνευτή είναι ένας ηλεκτρικός παλμός ανάλογος προς την ενέργεια γ ακτινοβολίας που απορροφήθηκε στον ανιχνευτή. Οι ηλεκτρονικές μονάδες που είναι συνδεδεμένες με τον ανιχνευτή χρησιμοποιούνται για τη μορφοποίηση, μέτρηση και παρουσίαση του σήματος αυτού. Ο όρος μορφοποίηση σήματος περιγράφει τη διαδικασία μέσα από την οποία ένας παλμός λαμβάνει κατάλληλη μορφή για να αποδώσει τη μέγιστη δυνατή πληροφορία. Κατά τη μορφοποίηση, πέρα από την επεξεργασία του σήματος γίνεται και αποκοπή των μη χρήσιμων πληροφοριών που φέρει το σήμα, που είναι γνωστές σαν θόρυβος. Στη πράξη ελέγχεται ο λόγος του σήματος προς το θόρυβο να είναι μέγιστος. Σε μία τυπική ανιχνευτική διάταξη το τροφοδοτικό τάσης παρέχει το κατάλληλο δυναμικό που θα παρασύρει τους φορείς ρεύματος του υλικού προς τον προενισχυτή. Εκεί, μετατρέπεται σε παλμό δυναμικού. Στη συνέχεια ο γραμμικός ενισχυτής αλλάζει το σχήμα του παλμού και αυξάνει το μέγεθος του. Ο αναλυτής πολλών καναλιών ταξινομεί τους παλμούς ανάλογα με το ύψος τους. Χωρίζει τη κλίμακα των τάσεων σε επιμέρους περιοχές και καταγράφει τον αριθμό των παλμών που υπάρχει σε κάθε περιοχή (Gilmore G., 2008; Knoll G.F., 2000). Μέχρι πρόσφατα όλες οι ηλεκτρονικές μονάδες ήταν συγκεκριμένων διαστάσεων και τοποθετούνταν σε ένα κοινό περίβλημα σταθερού πλάτους cm (19 in), μέσω του οποίου γινόταν και η τροφοδοσία ρεύματος. Δύο σημαντικά διεθνή πρότυπα- περιβλήματα είναι γνωστά, το ΝΙΜ (Nuclear Instrument Module) και το CAMAC (Computer Automated 82

97 Measurement And Control). Το σύστημα ΝΙΜ συνήθως χρησιμοποιείται σε συστήματα επεξεργασίας παλμών των απαριθμητών ακτινοβολιών. Το σύστημα CAMAC συνήθως είναι απαραίτητο σε μεγάλης κλίμακας συστήματα επεξεργασίας παλμών που περιλαμβάνουν πολλούς απαριθμητές ή λογικές επεξεργασίες. Με την εξέλιξη της τεχνολογίας, οι νέες ηλεκτρονικές μονάδες τείνουν να μην είναι πια ΝΙΜ ή CAMAC αλλά ένα μαύρο κουτί μέσα στο οποίο περιέχονται όλα τα ηλεκτρονικά συστήματα. Στα σύγχρονα αυτά συστήματα η ρύθμιση όλων των ηλεκτρονικών παραμέτρων, όπως τάση, ενίσχυση κ.τ.λ γίνεται μέσω του ηλεκτρονικού υπολογιστή (Gilmore G., 2008; Knoll G.F., 2000) ΤΡΟΦΟΔΟΤΙΚΟ ΤΑΣΗΣ Το τροφοδοτικό υψηλής τάσης σε μία ανιχνευτική διάταξη ΗPGe παρέχει τάση από 3 έως 5 kv. Αυτή η περιοχή τιμών τάσεων είναι οι τάσεις λειτουργίας ενός τυπικού ανιχνευτή. Κατά τη τροφοδοσία τάσης στο ανιχνευτικό σύστημα υπάρχουν κάποιες διαδικασίες οι οποίες απαιτούν μεγάλη προσοχή από τον χειριστή. Αρχικά είναι πολύ σημαντικό η αύξηση της τάσης να μη γίνεται απότομα. Για το λόγο αυτό όλα τα συστήματα είναι εφοδιασμένα με ένα ποτενσιόμετρο πολλαπλών στροφών, ώστε να αυξάνεται η παροχή τάσης με αργό ρυθμό. Εκτός από το ποτενσιόμετρο υπάρχει ένας διακόπτης on-off. Το άνοιγμα αυτού του διακόπτη θα πρέπει να γίνεται μόνο όταν το ποτενσιόμετρο είναι ρυθμισμένο σε μηδενική τάση. Επίσης, η τροφοδοσία της τάσης πρέπει να γίνεται μόνο όταν ο ανιχνευτής είναι σε ψύξη. Εάν εφαρμοστεί υψηλή τάση σε θερμό ανιχνευτή τότε υψηλά ρεύματα θα διαπεράσουν τον προενισχυτή και θα προκληθεί σοβαρή βλάβη. Στα σύγχρονα συστήματα στο τροφοδοτικό τάσης υπάρχει αυτόματο κύκλωμα που συνδέεται με τον αισθητήρα θερμοκρασίας. Τα κυκλώματα αυτά απαγορεύουν τη τροφοδοσία τάσης εφόσον ο ανιχνευτής δεν έχει τη κατάλληλη θερμοκρασία. Το τροφοδοτικό τάσης παρέχει τάση στον ανιχνευτή μέσω του προενισχυτή ΠΡΟΕΝΙΣΧΥΤΗΣ Το φορτίο που δημιουργείται μέσα στον ανιχνευτή λόγω της αλληλεπίδρασης της ακτινοβολίας γ με το υλικό του, συλλέγεται από τον προενισχυτή. Ο 83

98 προενισχυτής έχει τρεις βασικούς ρόλους (Gilmore G., 2008; Ψαρράκος και συν., 2012): (I) Σύνδεση του ανιχνευτή με τον ενισχυτή Μεταξύ της εξόδου του ανιχνευτή και του ενισχυτή παρουσιάζεται μεγάλη διαφορά ηλεκτρικής εμπέδησης. Οι διαφορές ηλεκτρικής εμπέδησης μεταξύ διαδοχικών ηλεκτρονικών διατάξεων προκαλούν εξασθένηση και παραμόρφωση του ηλεκτρικού σήματος, που διέρχεται μέσα από αυτές. Συνεπώς, μία απευθείας σύνδεση του ανιχνευτή με έναν ενισχυτή είναι ανεπιθύμητη. Είναι απαραίτητη η παρεμβολή των ειδικών ηλεκτρονικών διατάξεων, όπως είναι οι προενισχυτές. Οι προενισχυτές συνδέονται στην έξοδο του ανιχνευτή όσο το δυνατόν πιο κοντά σε αυτόν, με καλώδια μικρού μήκους. Ο προενισχυτής παρέχει μεγάλη αντίσταση εισόδου προς τον ανιχνευτή και μικρή αντίσταση εξόδου προς τον ενισχυτή (II) Ενίσχυση Ο προενισχυτής παρέχει μία μικρή αρχική ενίσχυση, εάν είναι απαραίτητη, στους παλμούς εισόδου του. (III) Μορφοποίηση του παλμού. Στον προενισχυτή υπάρχουν κυκλώματα υπεύθυνα για την ελάττωση του χρόνου που απαιτείται για τη μετάδοση του παλμού στον ενισχυτή και τη μείωση του θορύβου ΕΝΙΣΧΥΤΗΣ Η λειτουργία ενός ενισχυτή, ως μέρος των ηλεκτρονικών σε ένα ανιχνευτικό σύστημα είναι πολύ πιο γενική και σημαντική από αυτό που περιγράφει η ονομασία του. Ο παλμός που φτάνει από τον προενισχυτή στον ενισχυτή χρειάζεται τροποποίηση ώστε να είναι πλήρως αξιοποιήσιμος. Μία από τις βασικές λειτουργίες του ενισχυτή είναι η μορφοποίηση του παλμού. Υπάρχουν δύο βασικοί τρόποι μορφοποίησης του παλμού στον ενισχυτή η μία είναι με αντιστάσεις και πυκνωτές, RC μορφοποίηση, και η άλλη είναι με γραμμή καθυστέρησης. Μετά την μορφοποίηση η διάρκεια του παλμού ελαττώνεται ενώ η μορφή και το σχήμα του αντιστοιχεί σε ημιγκαουσιανή κατανομή. Η κατανομή αυτή 84

99 είναι κατάλληλη για να τεθεί στην συνέχεια υπό επεξεργασία από τον μετατροπέα αναλογικού σήματος. Η ενίσχυση του σήματος γίνεται στα αρχικά στάδια της επεξεργασίας του σήματος μέσα στη διάταξη του ενισχυτή ώστε να μη ενισχυθούν ταυτόχρονα και ανεπιθύμητα σήματα θορύβου. Όλοι οι ενισχυτές των συστημάτων φασματοσκοπίας διαθέτουν δύο διακόπτες ενίσχυσης, coarse και fine. Ο πρώτος διακόπτης επιτρέπει να αλλάζει ο συντελεστής της ενίσχυσης ενώ ο δεύτερος διακόπτης επιτρέπει της μεταβολή της ενίσχυσης κατά συνεχείς τιμές. Από τα κυκλώματα του ενισχυτή αξίζει να σημειωθεί αυτό που έχει ως βασική λειτουργία τη pole-zero cancellation, και βρίσκεται στην αρχή της διάταξης του ενισχυτή. Η λειτουργία αυτή διορθώνει το σήμα που έρχεται από τον προενισχυτή στο οποίο η ουρά πτώσης πέφτει κάτω από το μηδέν. Είναι διόρθωση κρίσιμης σημασίας γιατί εάν ο παλμός αυτός δεν διορθωθεί, τότε ο παλμός που τον ακολουθεί θα καταγραφεί από τον αναλυτή πολλών καναλιών λανθασμένα. Μία ακόμη πολύ σημαντική λειτουργία του ενισχυτή είναι η απαγόρευση της συσσώρευσης παλμών. Η λειτουργία αυτή, επιτυγχάνεται μέσω εξειδικευμένου ηλεκτρονικού κυκλώματος που δρα στον εισερχόμενο παλμό. Ο παραγόμενος παλμός είναι πολύ σύντομος και δίνει τη πληροφορία ότι έχει ανιχνευτεί ένας παλμός στον ενισχυτή και επιπλέον ελέγχει εάν επιτραπεί ή απορριφθεί ως αποτέλεσμα συσσώρευσης. (Gilmore G., 2008) ΑΝΑΛΥΤΗΣ ΠΟΛΛΩΝ ΚΑΝΑΛΙΩΝ Η πιο απλή μέθοδος καταγραφής ενός φάσματος γ-ακτινοβολίας είναι με χρήση του αναλυτή ενός καναλιού. Ο αναλυτής ενός καναλιού είναι μία απλή λογική μονάδα η οποία δέχεται στην είσοδο της όλους τους παλμούς που βγαίνουν από την έξοδο του ενισχυτή. Ο αναλυτής αυτός είναι στη πραγματικότητα μία απλή μονάδα διευκρινιστού, ο οποίος διαθέτει δύο ηλεκτρονικά κατώφλια, το άνω και το κάτω. Κάθε παλμός που έρχεται στον αναλυτή ελέγχεται αν το ύψος του είναι μεταξύ δύο ορίων, που τίθενται κάθε φορά ανάλογα από τις απαιτήσεις του πειράματος. Αν ο παλμός είναι μικρότερος από το κάτω κατώφλι η μονάδα δεν δίνει έξοδο. Αν υπερβαίνει το κάτω κατώφλι χωρίς να υπερβαίνει το άνω κατώφλι, τότε ευρίσκεται μεταξύ των δύο ορίων που τέθηκαν και η μονάδα δίνει στην έξοδο της έναν λογικό παλμό. Αν ο παλμός υπερβαίνει το άνω κατώφλι τότε και πάλι δεν ευρίσκεται μεταξύ των δύο ορίων και η μονάδα δεν δίνει έξοδο. Ο αναλυτής ενός καναλιού καταγράφει κάθε φορά το πλήθος των παλμών που έχουν ύψος μεταξύ των δύο ορίων. 85

100 Λαμβάνεται με τον τρόπο αυτό ένα πλήρες φάσμα της κατανομής των υψών των παλμών που έρχονται από τον ενισχυτή. Η διαδικασία αυτή για τη λήψη του φάσματος δεν είναι η καλύτερη δυνατή, καθώς κατά τη μέτρηση του αριθμού των παλμών μόνο μεταξύ δύο ορίων, χάνεται η πληροφορία για παλμούς εκτός αυτών των ορίων. Τέτοιου είδους προβλήματα δεν υπάρχουν όταν χρησιμοποιείται αναλυτής πολλών καναλιών, ο οποίος επεξεργάζεται όλους τους παλμούς που φτάνουν στην είσοδο του. Ο σύγχρονος αναλυτής πολλών καναλιών έχει τρεις βασικές λειτουργίες: Απόρριψη ανεπιθύμητων παλμών Μέτρηση ύψους, του κάθε παλμού και ταξινόμηση τους στα αντίστοιχα κανάλια Σχηματισμός φάσματος με βάση τα δεδομένα και παροχή δυνατότητας επεξεργασίας αυτών. Αρχικά, ο αναλυτής πολλών καναλιών, απορρίπτει τους μη αποδεκτούς παλμούς, οι οποίοι δεν είναι μέσα στα όρια των κατωφλίων. Η απόρριψη των παλμών γίνεται από έναν αναλυτή ενός καναλιού, ο οποίος υπάρχει στην είσοδο του συστήματος, Εικόνα 4.8. Στη συνέχεια οι παλμοί που έχουν το επιθυμητό ύψος φτάνουν στην αναλογική πύλη. Οι παλμοί που φτάνουν στη πύλη έχουν μία μικρή καθυστέρηση, λόγο του χρόνου που χρειάζεται ο αναλυτής ενός καναλιού να ελέγξει την εγκυρότητα του παλμού. Στη συνέχεια, ο αναλυτής μετρά το ύψος του κάθε αποδεκτού παλμού, και προσθέτει ένα γεγονός αλληλεπίδρασης στο κανάλι της μνήμης που αντιστοιχεί στη περιοχή της τάσης όπου ανήκει το πλάτος του παλμού. (Gilmore G., 2008). Ενώ τέλος, επεξεργάζεται και παρουσιάζει τα δεδομένα με τη μορφή φάσματος και παράλληλα επιτρέπει την αποθήκευση και εκτύπωση αυτών των δεδομένων. Στο στάδιο αυτό γίνεται και η μετατροπή του σήματος από αναλογικό σε ψηφιακό. Ο παλμός που πέρασε στην αναλογική πύλη φτάνει στην πύλη εισόδου. Η πύλη εισόδου αφήνει τον παλμό να περάσει μόνο εάν ο μετατροπέας αναλογικής πληροφορίας σε ψηφιακή ADC, που ακολουθεί, δεν επεξεργάζεται εκείνη τη στιγμή κάποιον άλλο παλμό. Εάν έχει περάσει ο απαραίτητος χρόνος που χρειάζεται ο ADC για να χειριστεί τον προηγούμενο παλμό, δέχεται τον επόμενο, διαφορετικά ο δεύτερος κόβεται από τη πύλη εισόδου. Το χρονικό διάστημα κατά το οποίο η πύλη είναι κλειστή, καλείται νεκρός χρόνος (dead time)(dt) και το διάστημα που είναι ανοιχτή καλείται live time (LT). Το άθροισμα των δύο αυτών χρόνων δίνει τον πραγματικό χρόνο (real time) (RT): 86

101 RT = DT + LT (4-3) Ο μετατροπέας αναλογικού σήματος σε ψηφιακή πληροφορία είναι μία μονάδα που στην είσοδο της δέχεται μορφοποιημένους αναλογικούς παλμούς και στην έξοδο της βγάζει μια παλμοσειρά, της οποίας το πλήθος των παλμών είναι ανάλογο του ύψους του παλμού εισόδου. Ανάλογα με τον μηχανισμό μετατροπής, οι ADC διακρίνονται σε τρεις κατηγορίες: δύο από αυτές χρησιμοποιούνται στους συμβατικούς αναλυτές πολλών καναλιών και είναι οι τύπου «Wilkinson» και τύπου «διαδοχικών προσεγγίσεων» και η τελευταία χρησιμοποιείται στα συστήματα ψηφιακών σημάτων και είναι οι «Flash ADC». Οι βασικές λειτουργίες του MCA, όπως έχει ήδη αναφερθεί, περιλαμβάνουν το ADC και την μνήμη. Η μνήμη διακρίνεται σε κανάλια. Κάθε κανάλι αντιστοιχεί σε δεδομένο εύρος ύψους παλμού. Ο παλμός που θα αναλυθεί διέρχεται από το ADC, ψηφοποιείται και αποθηκεύεται στο κανάλι της μνήμης που αντιστοιχεί πιο κοντά στο ύψος του. Αγνοώντας το νεκρό χρόνο, κάθε παλμός εισόδου αυξάνει κατά μονάδα το περιεχόμενο του καναλιού της μνήμης, με αποτέλεσμα ο συνολικός αριθμός των αποθηκευμένων γεγονότων σε όλη την μνήμη να είναι απλά ο ολικός αριθμός των παλμών που παρουσιάστηκαν στον αναλυτή κατά την διάρκεια της μέτρησης. Μια σχεδίαση του περιεχομένου κάθε καναλιού σαν συνάρτηση του αριθμού του καναλιού θα είναι η ίδια αναπαράσταση με την διαφορική κατανομή ύψους παλμών εισόδου. Το περιεχόμενο της μνήμης, μετά μια μέτρηση, μπορεί να απεικονιστεί ή να καταγραφεί με ποικίλους τρόπους. Συνήθως όλοι οι MCA παρέχουν μία οθόνη στην οποία απεικονίζεται το περιεχόμενο κάθε καναλιού στον άξονα Υ σαν συνάρτηση του αριθμού του καναλιού στον άξονα Χ. Αυτή η απεικόνιση είναι μια γραφική αναπαράσταση του φάσματος ύψους παλμών. Η απεικόνιση μπορεί να είναι είτε γραμμική στον άξονα Υ, ή πιο συχνά λογαριθμική, ώστε να παρουσιάζονται λεπτομέρειες σε ευρεία περιοχή καναλιών. 87

102 Εικόνα 4.8. Σχηματική αναπαράσταση της σειράς των λειτουργιών του MCA 88

103 5 ΕΝΕΡΓΕΙΑΚΗ γ-φασματοσκοπια 5.1 ΓΕΝΙΚΑ Η φασματοσκοπία γ είναι μία μέθοδος ραδιοϊσοτοπικής ανάλυσης δειγμάτων. Βασίζεται στην ανίχνευση γ-ακτινοβολίας, από την ενέργεια της οποίας ταυτοποιεί το αντίστοιχο ισότοπο. Εκμεταλλεύεται το γεγονός ότι η ενεργεία της ακτινοβολίας γ, που εκπέμπει κάθε ραδιονουκλίδιο, αποτελεί το δακτυλικό του αποτύπωμα. Η ακρίβεια και η ορθότητα των αποτελεσμάτων της μεθόδου καθορίζεται κυρίως από την ακριβή και σωστή εντόπιση και αναγνώριση κάθε κορυφής. Η ανίχνευση της ακτινοβολίας γ βασίζεται στην αλληλεπίδραση της με την ύλη. Μέσω των φαινόμενων αλληλεπίδρασης που λαμβάνουν χώρα, φωτοηλεκτρικό φαινόμενο, φαινόμενο Compton και διδύμη γένεση, η ακτινοβολία μεταφέρει ενέργεια στα ηλεκτρόνια των ατόμων του υλικού ανίχνευσης. Η ενέργεια των ηλεκτρονίων μετατρέπεται μέσα στις ανιχνευτικές διατάξεις σε παλμό, από το μέγεθος του οποίου προσδιορίζεται η αρχική ενέργεια που αποτέθηκε από την ακτινοβολία γ στο υλικό του ανιχνευτή. Ο παλμός αυτός, που δημιουργήθηκε από μία αλληλεπίδραση, καταγράφεται στο φάσμα ως ένα γεγονός (count) ΚΟΡΥΦΕΣ ΚΑΙ ΜΟΡΦΗ ΦΑΣΜΑΤΟΣ ΠΗΓΗΣ ΑΚΤΙΝΩΝ γ Φάσμα μιας πηγής ορίζεται η καταγραφή του ποσοστού των φωτονίων που καταγράφονται από την ανιχνευτική διάταξη σαν συνάρτηση της ενέργειας τους. Η πραγματική εικόνα ενός φάσματος γ-ακτινοβολίας είναι σύνθετη, και για την σωστή της ανάλυση απαιτείται καλή γνώση όλων των φαινομένων που συμβαίνουν μέσα στο υλικό του ανιχνευτή αλλά και στα υλικά που τον περιβάλλουν. 89

104 ΚΟΡΥΦΕΣ ΑΠΟ ΑΛΛΗΛΕΠΙΔΡΑΣΕΙΣ ΕΝΤΟΣ ΤΟΥ ΑΝΙΧΝΕΥΤΉ α. ΦΩΤΟΗΛΕΚΤΡΙΚΟ ΦΑΙΝΟΜΕΝΟ Οι αλληλεπιδράσεις με φωτοηλεκτρικό φαινόμενο έχουν ως αποτέλεσμα την πλήρη απόθεση ενέργειας στον ανιχνευτή. Σε έναν «ιδανικό» ανιχνευτή, συνεπώς, το φάσμα θα ήταν μία κάθετη γραμμή, στο σημείο όπου θα αντιστοιχούσε στην ενέργεια Ε 0 των φωτονίων της πηγής. Στην πραγματικότητα η φωτοκορυφή έχει ένα ενεργειακό εύρος λόγω της πεπερασμένης διακριτικής ικανότητας της ανιχνευτικής διάταξης, η οποία θα αναλυθεί σε επόμενη παράγραφο, Εικόνα 5.1. Εικόνα 5.1. Φάσμα μονοενεργειακή πηγής ακτίνων γ (1) Ιδανικό φάσμα που έχει ληφθεί με ιδανικό φασματόμετρο (2) πραγματικό β. ΦΑΙΝΟΜΕΝΟ COMPTON Στη σκέδαση Compton, η ενέργεια Ε 0 μοιράζεται στο ηλεκτρόνιο και στο φωτόνιο, σε ποσοστά που εξαρτώνται αποκλειστικά από την γωνία σκέδασης. Έτσι ένα ποσοστό της ενέργειας Ε e μεταφέρεται στον ανιχνευτή μέσω των ανακρουόμενων ηλεκτρονίων, ενώ εάν τα σκεδαζόμενα δευτερογενή φωτόνια δεν έχουν προλάβει να διαφύγουν πριν απορροφηθούν μέσα στον ανιχνευτή τότε το 90

105 συμβάν θα καταγραφεί στο φάσμα σαν ένα γεγονός φωτοηλεκτρικού φαινόμενου, καθώς θα έχει αποδοθεί στον ανιχνευτή όλη η ενέργεια Ε 0. Προφανώς εάν τα φωτόνια διαφύγουν από τον ανιχνευτή τότε η ενέργεια που θα έχει απορροφηθεί από τον ανιχνευτή θα είναι μικρότερη της Ε 0. Η ενέργεια που αποδίδεται στον ανιχνευτή από τα ηλεκτρόνια του φαινομένου Compton έχει συνεχή κατανομή από το μηδέν έως ένα μέγιστο που αντιστοιχεί στη τιμή Ε e, max που έχει το ηλεκτρόνιο όταν το φωτόνιο σκεδάζεται κατά γωνία 180 o, Εικόνα 5.2: E e max (kev) (5-1) 0 Συνεπώς, ιδανικά, το φάσμα περιλαμβάνει μία κατανομή από το κανάλιενέργεια μηδέν έως ένα μέγιστο που αντιστοιχεί στην ενέργεια της παραπάνω σχέσης. Αυτό το τμήμα του φάσματος καλείται περιοχή Compton και η αιχμηρή κορυφή στην ενέργεια Ε emax, αιχμή Compton. Το σκεδαζόμενο φωτόνιο είναι πιθανό, να υποστεί στη συνέχεια πολλαπλές σκεδάσεις Compton. Αυτό θα προκαλέσει την εμφάνιση γεγονότων στο φάσμα στη περιοχή μεταξύ της φωτοκορυφής Εο και της αιχμής Compton Ε emax. Εικόνα 5.2. Κατανομή ηλεκτρονίων Compton 91

106 5.2.1.γ. ΔΙΔΥΜΗ ΓΕΝΕΣΗ Εάν η ενέργεια των φωτονίων γ που προσπίπτουν στον ανιχνευτή είναι μεγαλύτερη από το ενεργειακό κατώφλι της δίδυμης γένεσης MeV τότε η μορφή του φάσματος αλλάζει. Το ποζιτρόνιο που παράγεται από την δίδυμη γένεση μόλις χάσει μεγάλο ποσοστό από την ενέργεια του εξαϋλώνεται με ταυτόχρονη παραγωγή δύο φωτονίων εξαΰλωσης ενέργειας 511 kev το καθένα. Εάν και τα δύο φωτόνια απορροφηθούν στον ανιχνευτή τότε το συμβάν θα καταγραφεί σαν γεγονός της φωτοκορυφής. Εάν ένα από τα δύο φωτόνια απορροφηθεί τότε σχηματίζεται στο φάσμα μία κορυφή σε ενέργεια Εο 511 kev, η οποία λέγεται απλή διαφεύγουσα. Τέλος, στη περίπτωση που και τα δύο φωτόνια διαφύγουν από τον ανιχνευτή τότε στο φάσμα εμφανίζεται μία κορυφή που αντιστοιχεί σε ενέργεια Εο 1022 kev και καλείται διπλή διαφεύγουσα, Εικόνα 5.3. Εικόνα 5.3. Φάσμα της ολικής κινητικής ενέργειας των ηλεκτρονίων που αποτίθεται στον ανιχνευτή μετά από αλληλεπίδραση δέσμης ακτίνων γ ενέργειας. (0) φωτοκορυφή, (1) απλή διαφεύγουσα, (2) διπλή διαφεύγουσα δ. ΑΘΡΟΙΣΗ ΠΡΑΓΜΑΤΙΚΗΣ Ή ΤΥΧΑΙΑΣ ΣΥΜΠΤΩΣΗΣ Άθροιση λόγω τυχαίας σύμπτωσης (Chance Coincidence Summing) αναφέρεται ως η σύμπτωση ακτινών γ που εκπέμπονται από διαφορετικούς πυρήνες. Είναι το φαινόμενο της τυχαίας και ταυτόχρονης ανίχνευσης και 92

107 καταγραφής δύο φωτονίων (pulse pile-up). Η πιθανότητα εμφάνισης του φαινόμενου γίνεται σημαντική, όταν ρυθμός καταμέτρησης γεγονότων είναι μεγάλος, για παράδειγμα, counts/sec. Το αποτέλεσμα στην εικόνα του φάσματος είναι ότι χάνονται γεγονότα που αντιστοιχούν στη φωτοκορυφή και καταγράφονται σε κανάλια μεγαλύτερης ενέργειας, όπου η πληροφορία που φέρουν πλέον είναι μη αξιοποιήσιμη. Ο σχηματισμός κορυφών άθροισης πραγματικής σύμπτωσης, είναι συνέπεια της πρόσθεσης φωτονίων που εκπέμπονται σχεδόν ταυτόχρονα από το πυρήνα. Το φαινόμενο αυτό είναι πολύ έντονο, όταν το φάσμα καταγράφεται από δείγματα που περιέχουν ραδιονουκλίδια με σύνθετα διαγράμματα διάσπασης. Επιπλέον, το φαινόμενο επιδεινώνεται όσο το δείγμα πλησιάζει στον ανιχνευτή και είναι ανεξάρτητο από το ρυθμό της πηγής. Το αποτέλεσμα του φαινόμενου αυτού είναι να εμφανίζονται οι κορυφές αθροίσματος στο φάσμα ΚΟΡΥΦΕΣ ΑΠΟ ΑΛΛΗΛΕΠΙΔΡΑΣΕΙΣ ΕΚΤΟΣ ΑΝΙΧΝΕΥΤΗ α. ΦΩΤΟΗΛΕΚΤΡΙΚΟ ΦΑΙΝΟΜΕΝΟ Η ανιχνευτές γ ακτινοβολίας είναι συνήθως θωρακισμένοι με μόλυβδο (Pb) ώστε να κόβεται η ακτινοβολία υποστρώματος. Ο Pb είναι δυνατόν να αλληλεπιδράσει με τα φωτόνια της πηγής με φωτοηλεκτρικό φαινόμενο με αποτέλεσμα να εκπέμψει χαρακτηριστική ακτινοβολία Χ. Αυτό έχει ως συνέπεια να εμφανίζονται στο λαμβανόμενο φάσμα κορυφές ακτινών Χ του Pb, στην περιοχή ενέργειας kev. Λύση σε αυτό το πρόβλημα έχει δοθεί με τη βαθμωτή θωράκιση, όπου ο μόλυβδος καλύπτεται εσωτερικά κατά σειρά, με μία πιο λεπτή στρώση καδμίου (Cd) και μία ακόμα λεπτότερη χαλκού (Cu). Το Cd απορροφά της ακτίνες Χ του Pb ενώ ο Cu αυτές του Cd β. ΦΑΙΝΟΜΕΝΟ COMPTON Οι ακτίνες γ της πηγής είναι δυνατόν να υποστούν σκέδαση Compton σε άλλα υλικά εκτός από αυτό του ανιχνευτή και πριν φτάσουν σε αυτό. Αυτό έχει ως 93

108 συνέπεια την εμφάνιση και άλλων κορυφών στο φάσμα, στις οποίες είναι απαραίτητο να δοθεί ιδιαίτερη προσοχή ώστε να μη αποδοθούν εσφαλμένα σε κάποιο ισότοπο της πηγής. Μία τέτοια περίπτωση είναι η κορυφή οπισθοσκέδασης. Πρόκειται για μία κορυφή, η οποία οφείλεται στην ενέργεια που αποδίδουν στον ανιχνευτή τα φωτόνια που σκεδάστηκαν κατά 180 ο από ένα υλικό έξω από τον ανιχνευτή. Η ενέργεια στην οποία εμφανίζεται η κορυφή αυτή είναι η ελάχιστη ενέργεια που απομένει στο φωτόνιο μετά τη σκέδαση κατά 180 ο, και δίνεται από τη παρακάτω σχέση: 0, min (kev) (5-2) Επομένως το φάσμα περιλαμβάνει μία κατανομή από ένα ελάχιστο Ε γ,min μέχρι Ε 0, που οφείλεται στα φωτόνια που αποδίδουν την ενέργεια τους στον ανιχνευτή μετά από σκέδαση που υπέστησαν πριν φτάσουν σε αυτόν, Εικόνα 5.4. Η δε συνεισφορά της κατανομής αυτής δεν είναι σταθερή αλλά εξαρτάται από την ποσότητα και το είδος των υλικών που περιβάλουν τον ανιχνευτή. Εικόνα 5.4. Κατανομή φωτονίων Compton συναρτήσει της ενέργειας 94

109 5.2.2.γ. ΔΙΔΥΜΗ ΓΕΝΕΣΗ Εάν η πηγή εκπέμπει φωτόνια ενέργειας πάνω από 1022 kev λαμβάνει χώρα φαινόμενο της δίδυμης γένεσης και στα υλικά που περιβάλουν τον ανιχνευτή. Η δίδυμη γένεση ακολουθείται από την εξαϋλωση του ποζιτρονίου και την εκπομπή δύο φωτονίων ενέργειας 511keV, αντίθετης κατεύθυνσης. Συνεπώς, μόνο το ένα από τα φωτόνια αυτά είναι πιθανό να απορροφηθεί στον κρύσταλλο. Το αποτελέσματα του φαινόμενου αυτού είναι να εμφανίζεται στο φάσμα η κορυφή εξαύλωσης στα 511keV. Eικόνα 5.5. Φάσμα ακτινοβολίας γ, με τις χαρακτηριστικές δομές, πηγής (α) 137 Cs (β) 28 Al 95

110 ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑ ΠΕΔΗΣΕΩΣ Η ακτινοβολία πεδήσεως είναι ακτινοβολία Χ που παράγεται όταν ένα φορτισμένο σωματίδιο υποστεί απότομες αλλαγές στην ταχύτητα του από πυρήνες που θα συναντήσει στη πορεία του. Επομένως εάν η πηγή εκπέμπει και σωματίδια β τότε στο φάσμα θα καταγράφεται η ακτινοβολία πεδήσεως. Στο φάσμα η ακτινοβολία πέδησης δίνει ένα συνεχές φάσμα στις χαμηλές ενέργειες και αυξάνει τα γεγονότα που καταγράφονται, με αποτέλεσμα εκεί να φαίνεται αυξημένο το συνεχές υπόστρωμα. Στην Εικόνα 5.5. που ακολουθεί απεικονίζονται δύο φάσματα πηγών διαφορετικής ενέργειας. Το φάσμα (α) είναι πηγής 137 Cs και το (β) πηγής 28 Al με ενέργεια φωτονίων πάνω από το ενεργειακό κατώφλι της δίδυμης γένεσης. Σε κάθε φάσμα φαίνεται η μορφή όλων των κορυφών και περιοχών, που περιγράφησαν, και οφείλονται στις αλληλεπιδράσεις της ακτινοβολίας γ της πηγής εντός και εκτός του ανιχνευτή ΕΝΕΡΓΕΙΑΚΗ ΔΙΑΚΡΙΤΙΚΗ ΙΚΑΝΟΤΗΤΑ Με τον όρο ενεργειακή διακριτική ικανότητα του συστήματος φασματοσκοπίας εννοείται η ελάχιστη διαφορά ενέργειας που πρέπει να έχουν δύο κορυφές για να διακριθούν, Μέτρο της διακριτικής ικανότητας θεωρείται το πλήρες εύρος στο μισό του ύψους της κορυφή (Full Width at Half Maximum, FWHM). Πιο συγκεκριμένα στη φωτοκορυφή ορίζεται η ενεργειακή διακριτική ικανότητα του συστήματος σαν το πλήρες εύρος στο ήμισυ του ύψους της φωτοκορυφής διαιρεμένου με την ενέργεια Ε 0 στην οποία αντιστοιχεί, επί 100, Εικόνα 5.5.: FWHM R(%) x100 (5-3) E 0 96

111 Εικόνα 5.6. Καμπύλη πραγματικής φωτοκορυφής με το αντίστοιχο FWHM ΑΠΟΔΟΣΗ ΑΝΙΧΝΕΥΤΗ Όπως ήδη αναφέρθηκε, φάσμα είναι η καταγραφή ποσοστού των φωτονίων της πηγής από τον ανιχνευτή. Το μέγεθος του ποσοστού αυτού εξαρτάται κυρίως από την απόδοση του ανιχνευτή, που εκφράζει την ικανότητα του συστήματος να καταγράφει κάθε φωτόνιο που προσπίπτει σε αυτό. Η απόδοση ενός ανιχνευτή μπορεί να οριστεί ποικιλοτρόπως, ανάλογα με το που εστιάζεται η εφαρμογή του. Ορίζεται απόλυτα ή σχετικά, ως σύνολο της διάταξης ή αποκλειστικά για τον ανιχνευτή, με βάση το σύνολο των αλληλεπιδράσεων που καταγράφονται στο φάσμα ή μονο αυτών που ανήκουν σε κάποια φωτοκορυφή. Στη συνέχεια δίνονται οι πιο συνήθεις ορισμοί. Η σχετική απόδοση είναι ένα μέγεθος που εκτιμά τις επιδόσεις ενός ανιχνευτή, συσχετίζοντας την απόδοση του με την απόδοση ενός προτύπου ανιχνευτή ΝαΙ(Τl), στην ανίχνευση των ακτινών-γ ενέργειας 1332 kev του 60 Co, σε ίδιες συνθήκες. Η απόλυτη απόδοση είναι το μέγεθος που εκφράζει το ποσοστό των φωτονίων γ της πηγής που καταγράφηκαν από τον ανιχνευτή. Συνολική απόλυτη απόδοση καλείται όταν συμπεριλαμβάνονται όλα τα γεγονότα του φάσματος, ενώ απόδοση φωτοκορυφής όταν συμπεριλαμβάνονται μόνο τα γεγονότα της φωτοκορυφής. Στην τιμή της απόλυτης απόδοση συμπεριλαμβάνεται και ένα 97

112 παράγοντας γεωμετρίας, ώστε να λάβει υπόψη και την επίδραση της γεωμετρίας της διάταξης. Αν δεν συμπεριλαμβάνεται η απόδοση καλείται εσωτερική. Στη γ-φασματοσκοπία χρησιμοποιείται κυρίως η απόλυτη απόδοση της φωτοκορυφής, η οποία είναι συνάρτηση της ενέργειας, και δίνεται από το πηλίκο του ολοκληρώματος (συνόλου) των γεγονότων της φωτοκορυφής, R (counts), προς την ενεργότητα της πηγής, Α (Bq/kg), πολλαπλασιασμένη επι το ποσοστό εκπομπής των φωτονίων αυτής της ενέργειας, y: R ( E) (5-4) ( P ) 5.5. ΤΑΥΤΟΠΟΙΗΣΗ ΚΟΡΥΦΩΝ Με τον όρο ταυτοποίηση, εννοείται η εύρεση της ενέργειας κάθε κορυφής ώστε τελικά να αντιστοιχηθεί σε κάποιο ισότοπο. Η διαδικασία αυτή, βασίζεται στη ιδιότητα του ανιχνευτικού συστήματος να διατηρεί την πληροφορία της ενέργειας που έχει αποτεθεί. Στη πράξη αυτό σημαίνει ότι το ύψος του παλμού που προκύπτει είναι πάντα ανάλογο της ενέργειας που εναποτίθεται στον απαριθμητή. Για να τη ταυτοποίηση των κορυφών απαιτείται πρώτα να γίνει ενεργειακή βαθμολόγηση του συστήματος φασματοσκοπίας, δηλαδή να γίνει η αντιστοίχηση σε κάθε κανάλι του αναλυτή πολλών καναλιών ενός εύρους ενέργειας φωτονίων. Για το σκοπό αυτό είναι απαραίτητο να βρεθεί η σχέση που συνδέει το κανάλι με την ενέργεια, που ως επί το πλείστον είναι γραμμική, εκτός από την περίπτωση ανιχνευτών μεγάλης διακριτικής ικανότητας όπου η σχέση εκφράζεται με πολυώνυμο δευτέρου βαθμού. Για να ευρεθεί η σχέση που συνδέει τα κανάλια με την ενέργεια ακολουθείται η παρακάτω διαδικασία: Τίθεται κατάλληλη ενίσχυση στον ενισχυτή, δηλαδή πρακτικά επιλέγεται η ενεργειακή περιοχή ενδιαφέροντος. Στη συνέχεια, λαμβάνεται το φάσμα πρότυπης πηγής πολλών ισοτόπων που εκπέμπουν ακτινοβολία γ γνωστής ενέργειας. Από το φάσμα αυτό αφαιρούνται τα γεγονότα υποστρώματος. Από την ανάλυση του φάσματος, την εύρεση των φωτοκορυφών και την εντόπιση του κέντρου τους, προσδιορίζεται το κανάλι της θέσης κάθε κορυφής. Στα δεδομένα κανάλι και ενέργεια γίνεται προσαρμογή της σχέση που συνδέει τα δύο μεγέθη με κατάλληλο πρόγραμμα με το οποίο είναι εφοδιασμένο το σύστημα φασματοσκοπίας. Το λογισμικό προσδιορίζει τη κλίση και τον σταθερό όρο, στην περίπτωση γραμμικής σχέσης, ή 98

113 τους συντελεστές πολυωνύμου, προκειμένου για ανιχνευτές με πολύ καλή διακριτική ικανότητα. Γενικά, η καμπύλη ενεργειακής βαθμολογίας ακολουθεί την πολυωνυμική εξίσωση δευτέρου βαθμού (τετραγωνική συνάρτηση): Ε = α + β Ch + γ Ch 2 (5-5) Όπου Ch το κανάλι που αντιστοιχεί στο κέντρο της φωτοκορυφής των ακτινών γ και Ε ενέργεια φωτοκορυφής. Αν η σχέση είναι γραμμική, τότε μηδενίζεται ο τετραγωνικός όρος γ=0, και έτσι το β ισούται με την κλίση της ευθείας και το α με τον σταθερό όρο. Ε = α + β Ch (5-6) Αφού προσδιοριστεί η σχέση κανάλι-ενέργεια, δηλαδή η καμπύλη βαθμολογίας, γίνεται η ταυτοποίηση κάθε κορυφής από την ενέργεια της ΠΟΣΟΤΙΚΟΣ ΠΡΟΣΔΙΟΡΙΣΜΟΣ ΡΑΔΙΕΝΕΡΓΩΝ ΙΣΟΤΟΠΩΝ Η ταυτοποίηση των ραδιενεργών ισοτόπων επιτρέπει στη συνέχεια να γίνει ο ποσοτικός τους προσδιορισμός, μέσω της εκτίμησης της ενεργότητας τους, με βάση τη σχέση: N R M ε P t K K K K K (5-7) γ Όπου: Ν το ολοκλήρωμα των καθαρών κρούσεων (Net area) (cnts) N G B I (5-8) Όπου: G είναι το ολικό ολοκλήρωμα των κρούσεων του φάσματος (Gross area) Β είναι το συνεχές Compton υπόστρωμα ή απλώς συνεχές (continuum), που αφαιρείται από τα ολοκλήρωμα των κρούσεων για να προκύψει το ολοκλήρωμα των καθαρών κρούσεων: n S B (5-9) 2m

114 Όπου: m είναι ο αριθμός των καναλιών υποστρώματος εκατέρωθεν της φωτοκορυφής, που συνήθως λαμβανει τιμή ίση με 3 και n είναι το πληθος των καναλιών της φωτοκορυφής. Η εμφάνιση του συνεχούς οφείλεται κυρίως στο φαινόμενο Compton, δηλαδή στις σκεδάσεις των φωτονίων από το υλικό του ανιχνευτή, το υλικό του ίδιου του δείγματος και τα υλικά θωράκισης το ανιχνευτή. Ι είναι το υπόστρωμα που οφείλεται στη ραδιενέργεια περιβάλλοντος, το οποίο θα καλείται για λόγους απλότητας και συντομίας υπόστρωμα περιβάλλοντος. Ένα φάσμα υποστρώματος περιβάλλοντος έχει ένα συνεχές υπόστρωμα I B του οποίου η παρουσία οφείλεται στους παράγοντες που αναφέρθηκαν ήδη στην περιγραφή του συνεχούς Β και αφαιρείται από το ολοκλήρωμα της κάθε κορυφής Ι G. Ι = Ι G I B (5-10) M η μάζα του δείγματος (kg) ε η απόλυτη απόδοση φωτοκορυφής του ανιχνευτή t ο πραγματικός (live) χρόνος της μέτρησης (sec) P γ ποσοστό εκπομπής για συγκεκριμένο ισότοπο, και εκφράζει των αριθμό των ακτινών γ δεδομένης ενέργειας που εκπέμπονται ανά διάσπαση Κ 1 είναι ο συντελεστής διόρθωσης λόγω της διάσπασης του μετρούμενου ισοτόπου κατά τη διάρκεια μέτρησης, Κ 2 είναι ο συντελεστής διόρθωσης λόγω της διάσπασης και κατά το διάστημα αποθήκευσης του δείγματος αντίστοιχα, Κ 3 είναι ο συντελεστής διόρθωσης λόγω της διαφοράς αυτοαπορρόφησης που συμβαίνει στο δείγμα από ότι στην πηγή. Είναι προφανές ότι εάν το δείγμα και η πηγή έχουν παρόμοια σύσταση ο παράγοντας αυτός ισούται με τη μονάδα. Εάν η σύσταση του δείγματος είναι γνωστή ο παράγοντας αυτός είναι δυνατόν να υπολογιστεί με αβεβαιότητα της τάξης του 1 % για ενέργειες πάνω από 60 kev και μικρότερη του 5 % για ενέργειες 40 kev. Κ 4 είναι ο συντελεστής διόρθωσης λόγω του φαινόμενου της άθροισης τυχαίας σύμπτωσης της. Για της μετρήσεις περιβαλλοντικών δειγμάτων, το φαινόμενο θεωρείται αμελητέο, γιατί πρόκειται για μετρήσεις πολύ χαμηλού ρυθμού Κ 5 είναι ο συντελεστής διόρθωσης λόγω του φαινόμενοι της άθροισης λόγω πραγματικής σύμπτωσης (Canberra, 2006; Gilmore G., 2008; Knoll, G.F., 2000). 100

115 ΕΙΔΙΚΟ ΜΕΡΟΣ 101

116 6 ΟΡΓΑΝΑ ΚΑΙ ΜΕΘΟΔΟΛΟΓΙΑ 6.1 ΠΕΡΙΓΡΑΦΗ ΠΕΙΡΑΜΑΤΙΚΗΣ ΔΙΑΤΑΞΗΣ ΑΝΙΧΝΕΥΤΙΚΟ ΣΥΣΤΗΜΑ Τα δείγματα μετρήθηκαν σε σύστημα με ανιχνευτή υπερκαθαρού γερμανίου το οποίο περιλαμβάνει: Ανιχνευτή στερεάς κατάστασης υπερκαθαρού Γερμανίου HPGe, της εταιρείας Canberra. Tα χαρακτηριστικά του ανιχνευτικού συστήματος παρουσιάζονται αναλυτικά στον Πίνακα 6.1. Κάστρο μολύβδινης θωράκισης πάχους 10 cm, για το περιορισμό της επίδρασης του υποστρώματος. Το κάστρο θωράκισης στο εσωτερικό του έχει ένα στρώμα κασσίτερου και καταλήγει σε ένα λεπτό στρώμα χαλκού ώστε να κόβεται η ακτινοβολία Χ του μόλυβδου, Εικόνα 6.1. Μονάδα NIM, Eικόνα 6.2. Μονάδα υψηλής τάσης Canberra, Model No. 3106D, προσαρμοσμένη στην μονάδα ΝΙΜ Σύστημα προενισχυτή και ενισχυτή Τennelec model No. TC-243, προσαρμοσμένα στην μονάδα ΝΙΜ Αναλυτή καναλιών της εταιρείας Canberra Multiport II, Multichannel Analyzer (ΜCA), η οποία περιλαμβάνει μονάδα μετατροπής του αναλογικού σήματος σε ψηφιακό (ADC, Analog to Digital Converter). Ο αναλυτής είναι επίσης προσαρμοσμένος στην μονάδα ΝΙΜ Ηλεκτρονικό υπολογιστή και οθόνη για την επεξεργασία των μετρήσεων. Λογισμικό Genie της Canberra. 102

117 ΛΟΙΠΑ ΟΡΓΑΝΑ Πρότυπη πηγή, Eckert & Ziegler Isotope Products, No: , Ενεργότητας μci, με εύρος ενεργειών kev. Τα φυσικά χαρακτηριστικά της πηγής παρουσιάζονται στον Πίνακα 6.2. Η πηγή έχει γεωμετρία Μαρινέλλι, όγκου 500 ml και ημερομηνία αναφοράς την 1 η Ιανουαρίου Πρότυπες πηγές 238 U, 232 Th, 40 K (ΙΑΕΑ, RG-set), του Εργαστηρίου Πυρηνικής Φυσικής, του τμήματος Φυσικής, της Σχολής Θετικών Επιστημών του Α.Π.Θ. Δοχεία Μαρινέλλι κατάλληλα για υγρά και στερεά δείγματα, της εταιρείας GA MA & ASSOCIATE, INC. 2/18/03, Μοντέλο 530G E. Τα γεωμετρικά και φυσικά χαρακτηριστικά των δοχείων παρουσιάζονται στον Πίνακα 6.3. Ζυγαριά ακριβείας, CAS, Model SH-2000, με ικανότητα ζύγισης έως 2 kg και υποδιαίρεση ανάγνωσης (readability) 1g. Φούρνος της εταιρείας Ηoro, για την ξήρανση των δειγμάτων και την απομάκρυνση της υγρασίας. Δύο κόσκινα, με οπές διαστάσεων 12 mm και 1.3 mm αντίστοιχα. Ογκομετρικό δοχείο, χωρητικότητας 1000 ml, βαθμονομημένο με υποδιαίρεση 50 ml. (α) Εικόνα 6.1. Κάστρο μολύβδινης θωράκισης (α) εξωτερική όψη (β) κάτοψη (β) 103

118 Εικόνα 6.2. Μονάδα ΝΙΜ, με προσαρμοσμένες τη μονάδα υψηλής τάσης, τον προενισχυτήενισχυτή και τον MCA., ηλεκτρονικός υπολογιστής και οθόνη Πίνακας 6.1. Χαρακτηριστικά του ανιχνευτικού συστήματος ΗPGe. Προδιαγραφές Μοντέλο ανιχνευτή GC1520 Serial number b Μοντέλο κρυοστάτη 7500SL, Vertical Dipstick Μοντέλο προενισχυτή 2002CSL Επίδοση Σχετική απόδοση 15% Διακριτική ικανότητα 2.0 kev (FWHM) στην ενέργεια 1330 kev 1.1 kev (FWHM) στην ενέργεια 122 kev Λόγος Peak : Compton 41 : 1 Φυσικά χαρακτηριστικά Γεωμετρία Ομοαξονικός Διάμετρος 61 mm Μήκος 32 mm Απόσταση από το παράθυρο 5 mm Ηλεκτρικά χαρακτηριστικά Τάση «απογυμνώσεως» (+) 3000 Vdc Συνιστώμενη τάση λειτουργίας (+) 5000 Vdc Ρεύμα διαρροής 0.01 na Διακριτική ικανότητα και απόδοση κατά τον έλεγχο παράδοσης Ισότοπο 57 Co 60 Co Ενέργεια (kev) FWHM FWTM 3.59 Λόγος Peak/Compton 47.8 : 1 Σχετική απόδοση 20.3% 104

119 Εικόνα 6.2. Πρότυπη πηγή γεωμετρίας Μαρινέλλι. Πίνακας 6.2. Χαρακτηριστικά πρότυπης πηγής Γεωμετρία: Μαρινέλλι όγκου 500 ml (530G-E) Σύσταση πηγής: Εποξική μήτρα 1.0 g/cm 3 Υλικό δοχείου: Πλαστικό Πίνακας Γεωμετρικά και κατασκευαστικά χαρακτηριστικά δοχείων Μαρινέλλι. Μέγιστο ύψος: Μέγιστη διάμετρος: Ελάχιστη διάμετρος πηγαδιού: Ύψος πηγαδιού: Υλικό κατασκευής (δοχείο): Υλικό κατασκευής (καπάκι) : 10.7 cm 11.7 cm 7.7 cm 6.8 cm Πολυπροπυλένιο (α) (β) Εικόνα 6.3. Δοχεία Μαρινέλλι (α) άδειο (β) πρότυπη πηγή και δοχείο γεμισμένο με χώμα 105

120 6.2. ΠΡΟΕΤΟΙΜΑΣΙΑ ΑΝΙΧΝΕΥΤΙΚΗΣ ΔΙΑΤΑΞΗΣ Πριν την έναρξη των μετρήσεων, πραγματοποιούνται απαραίτητες διαδικασίες, ώστε να ρυθμιστεί το ανιχνευτικό σύστημα κατάλληλα. Στην συνέχεια, περιγράφονται αναλυτικά οι διαδικασίες όπως εκτελέστηκαν, για την προετοιμασία του συστήματος γ-φασματοσκοπίας, προκειμένου να πραγματοποιηθούν οι μετρήσεις την παρούσας διατριβής ΕΝΕΡΓΕΙΑΚΗ ΒΑΘΜΟΛΟΓΙΑ Η ενεργειακή βαθμολογία του συστήματος έγινε με τη χρήση της πρότυπης πηγής του εργαστηρίου Ιατρική Φυσικής, της Ιατρική Σχολής του Α.Π.Θ., σύμφωνα με την περιγραφή που έγινε στο γενικό μέρος. Η πηγή έχει γεωμετρία Μαρινέλλι όγκου 500 ml, όμοια με αυτή των δειγμάτων που μετρήθηκαν κατά την παρούσα εργασία. Ο έλεγχος της βαθμολογίας πραγματοποιούνταν κάθε μήνα αλλά και μετά από κάθε νέα ψύξη του συστήματος και κάθε φορά που εφαρμοζόταν η υψηλή τάση μετά από κλείσιμο του συστήματος. Σε περίπτωση εμφάνισης «ολίσθησης» (drift) μεγαλύτερης από 0.5 kev στις κορυφές του πρότυπου φάσματος, πραγματοποιούνταν νέα βαθμολογία. Στην Εικόνα 6.4, φαίνεται η ενεργειακή βαθμολογία όπως δίνεται από το λογισμικό Genie, Εικόνα 6.4. Πειραματική καμπύλη βαθμονόμησης ενέργειας του ανιχνευτή όπως δίνεται από το λογισμικό Genie

121 ΒΑΘΜΟΛΟΓΙΑ ΑΠΟΔΟΣΗΣ Ο ποσοτικός προσδιορισμός ενός ραδιοϊσοτόπου προϋποθέτει τη γνώση της απόδοσης συναρτήσει της ενέργειας του συστήματος γ-φασματοσκοπίας. Η εύρεση της αντίστοιχης συνάρτησης είναι απαραίτητη προκειμένου για τη μετατροπή του ολοκληρώματος των καθαρών γεγονότων κάθε φωτοκορυφής του φάσματος σε μονάδες ενεργότητας. Η απόδοση του συστήματος εξαρτάται κυρίως από την ενέργεια των φωτονίων, από τη γεωμετρία και την πυκνότητα του δείγματος α. ΜΕΘΟΔΟΣ ΠΡΟΣΑΡΜΟΓΗΣ ΚΑΜΠΥΛΗΣ (Μ.Π.Κ) Στο φάσμα της πρότυπης πηγής, που καταγράφτηκε για την ενεργειακή βαθμονόμηση του συστήματος, έγινε ταυτοποίηση κάθε κορυφής. Στη συνέχεια, με τη βοήθεια του λογισμικού, αντιστοιχήθηκε σε κάθε ραδιονουκλίδιο η γνωστή ραδιενεργός του συγκέντρωση. Η συγκέντρωση αυτή, δίνεται από τον κατασκευαστή της πηγής για την , και πραγματοποιήθηκε διόρθωση λόγω διάσπασης για την ημέρα της βαθμονόμησης. Στην Εικόνα 6.5 φαίνεται η πειραματική καμπύλη βαθμονόμησης απόδοσης του ανιχνευτικού συστήματος HPGe. Η μέθοδος αυτή εμφανίζει το πλεονέκτημα ότι δίνει απευθείας, μετά την προσαρμογή της καμπύλης, μία καλή εκτίμηση της απόδοσης του συστήματος ανίχνευσης για όλο το εύρος των μετρούμενων ενεργειών και για κάθε ενέργεια/κανάλι χωριστά. Εμφανίζει όμως και κάποια σοβαρά μειονεκτήματα. Η πιο σημαντική δυσκολία που εισάγει η μέθοδος αυτή είναι η εύρεση των διορθωτικών συντελεστών για φαινόμενα όπως η τυχαία και η πραγματική σύμπτωση, η αυτοαπορρόφηση, που αναλύθηκαν στο Γενικό Μέρος στον Κεφάλαιο 5. Η μέθοδος αυτή είναι κατάλληλη για οργανικά δείγματα και δείγματα νερού καθώς η πηγή βαθμολογίας ήταν εποξική μήτρα με πυκνότητα 1 gr/cm β. ΜΕΘΟΔΟΣ ΑΝΤΙΣΤΟΙΧΗΣΗΣ ΚΟΡΥΦΗΣ ΣΕ ΚΟΡΥΦΗ (Μ.Κ.Κ.) Η δεύτερη μέθοδος εύρεσης της απόδοσης του συστήματος έγινε με χρήση τριών πρότυπων πηγών 238 U, 232 Th, 40 K πιστοποιημένης ποιότητας (ΙΑΕΑ, RG-set). Τα υλικά των πρότυπων αυτών πηγών, έχουν πυκνότητες αντίστοιχες με αυτές των δειγμάτων χώματος και λιπασμάτων της τάξης 2.3 gr/cm 3, μετά την απαραίτητη 107

122 επεξεργασία τους και για το λόγο αυτό η μέθοδος αυτή χρησιμοποιείται για τη μελέτη αυτών των υλικών. Οι πηγές αυτές τοποθετήθηκαν σε δοχεία Μαρινέλλι όγκου 500ml όμοια με αυτά των δειγμάτων. Στη συνέχεια ζυγίστηκαν και τοποθετηθήκαν στην ανιχνευτική διάταξη για να ληφθεί μία μέτρηση για το καθένα. Ο χρόνος της κάθε μέτρησης επιλέχθηκε ώστε το σφάλμα που υπεισέρχεται στον υπολογισμό του ολοκληρώματος από το λογισμικό, για τις κορυφές ενδιαφέροντος να είναι κάτω από 1%. Αντίθετα με ότι ισχύει στην Μ.Π.Κ, η μέθοδος αυτή δεν παρέχει την εκτίμηση της απόδοσης του συστήματος συνολικά για όλες τις ενέργειες του φάσματος αλλά μόνο για τις ενέργειες όπου δίνουν κορυφές οι πρότυπες πηγές. Το γεγονός αυτό δεν αποτελεί πρόβλημα όταν οι μετρήσεις αφορούν τις ίδιες ενέργειες, όπως και στη παρούσα εργασία. Τα πλεονεκτήματα της μεθόδου είναι πολύ σημαντικά καθώς δεν απαιτείται καμία διόρθωση της υπολογισθείσας απόδοσης για τα φαινόμενα άθροισης και αυτοαπορρόφησης. Στον Πίνακα 6.4. δίνονται οι τιμές της απόδοσης με τα αντίστοιχα σφάλματα για τις ενέργειες των κορυφών όπου βασίζεται ο προσδιορισμός των ανιχνευόμενων ισοτόπων. Στη Εικόνα 6.6., δίνεται, γραφικά, η μεταβολή των τιμών της απόδοσης για κάθε μέθοδο. Παρατηρήθηκε ότι για μικρές ενέργειες η απόκλιση των τιμών των αποδόσεων ήταν σημαντική, εμφανίζοντας τη τάση να μειώνεται σε μεγαλύτερες ενέργειες. Το γεγονός αυτό οφείλεται κυρίως στα φαινόμενα της αυτοαπορρόφησης. Επίσης τα σφάλματα που υπεισέρχονται στη Μ.Κ.Κ. είναι μικρότερα, επομένως πρόκειται για μία πιο ακριβή μέθοδο. Εικόνα 6.5. Πειραματική καμπύλη βαθμονόμησης απόδοση του ανιχνευτή με προσαρμογή, όπως δίνεται από το λογισμικό Genie

123 Πίνακας 6.4. Τιμές απόδοσης του ανιχνευτικού συστήματος για τις ενέργειες των φυσικών ραδιονουκλιδίων, όπως υπολογίστηκε με τις δύο μεθόδους, και η εκατοστιαία διαφορά τους. Πατρικό ισότοπο/ Τ 1/2 (ημέρες) 238 U 1.632x Ra 5.862x Th 5.13x10 12 Θυγατρικό Ενέργεια ΑΠΟΔΟΣΗ (x10-2 ) ισότοπο (kev) Μ.Π.Κ Μ.Κ.Κ. 234m Pa ± ± Pb ± ± Bi ± ± ± ± ± ± Ac ± ± ± ± Tl ± ± K 4.563x ± ±0.01 Εικόνα 6.6. Απόδοση συναρτήσει της ενέργειας για τις δύο μεθόδους υπολογισμού. 109

124 6.3. ΣΤΑΤΙΣΤΙΚΗ ΤΩΝ ΜΕΤΡΗΣΕΩΝ Επικρατεί μεγάλη σύγχυση στην βιβλιογραφία σχετικά με τον ορισμό και κυρίως με τη χρήση των μεγεθών που είναι γνωστά ως όριο ανίχνευσης και ελάχιστη ανιχνεύσιμη ενεργότητα. Στην συνέχεια δίνεται συνοπτικά το θεωρητικό υπόβαθρο, με τις απαραίτητες επισημάνσεις και διευκρινίσεις στις οποίες βασίστηκε ο υπολογισμός τους και ο τρόπος χρήσης τους. Τα μεγέθη που χρησιμοποιούνται για τη στατιστική επεξεργασία των φασμάτων γ-ακτινοβολίας, διατυπώθηκαν αρχικά από τoυς Curie L.A. (1968) και Sumerling και Darby (1981). Οι τιμές και οι τύποι που δίνονται έχουν υπολογιστεί για βαθμό εμπιστοσύνης 95 % (Gilmore G., 2008): Κριτικό όριο, L C Καλείται ο αριθμός των καθαρών κρούσεων της μέτρησης Ν, πάνω από τον οποίο είναι βέβαιο ότι η μέτρηση είναι στατιστικά σημαντική. Δηλαδή εάν: N L Ν L c c η μέτρηση είναι στατιστικά σημαντική η μέτρηση είναι στατιστικά ασήμαντη (6-1) Εάν σ Ο είναι η σταθερά απόκλιση της μέτρησης Ν, σε επίπεδο εμπιστοσύνης 95%, το κριτικό όριο δίνεται από τη σχέση: 1/ 2 n Lc B1 2 (6-2) m Όπου: Β είναι οι κρούσεις του υποστρώματος της περιοχής ενδιαφέροντος, ROI (Region Of Interesting) ns ( B 1 B ) B n 2 (6-3) 2m 6 n, κανάλια της περιοχής ενδιαφέροντος, ROI, S = Β 1 + Β 2, οι κρούσεις (counts) υποστρώματος στις περιοχές υποστρώματος εκατέρωθεν της κορυφής. m, είναι ο αριθμός των καναλιών υποστρώματος αριστερά και δεξιά της περιοχής ενδιαφέροντος, δηλαδή το πλήθος των καναλιών του B 1 και B 2, το οποίο συνήθως επιλέγεται το m=3. 110

125 Άνω όριο, L u ικανοποιητικός Εκφράζει τον αριθμό των κρούσεων της μέτρησης που θα είναι στατιστικά 1/ 2 n L u N N B 1 2 (6-4) m Όπου Ν, ο καθαρός αριθμός κρούσεων της φωτοκορυφής (net peak area): Ν = G B (6-5) Πριν την ολοκλήρωση της περιγραφής των μεγεθών στατιστικής που χρησιμοποιούνται στην γ φασματοσκοπία κρίνεται σκόπιμο να σημειωθεί ότι τα μεγέθη που αναφέρθηκαν ήδη, το κριτικό όριο και το άνω όριο ανίχνευσης, αφορούν το φάσμα της πραγματικής μέτρησης και είναι μία εκ των υστέρων (a posteriori), εκτίμηση. Χρησιμοποιούνται για το φάσμα που έχει ληφθεί ώστε να γίνει η εκτίμηση της παρουσίας/απουσίας κάποιου ραδιοϊσοτόπου. Αντίθετα τα δύο επόμενα μεγέθη που θα παρουσιαστούν είναι μεγέθη που εκτιμούν εκ των προτέρων (a priori) τον ελάχιστο αριθμό των κρούσεων ή την ελάχιστη ενεργότητα που είναι δυνατόν να ανιχνεύσει το σύστημα. Όριο ανίχνευσης, L D θα ανιχνευτεί: Εκφράζει τον ελάχιστο αριθμό των κρούσεων που είναι βέβαιο κατά 95% ότι 1/ 2 n L D B1 2 (6-6) m Ελάχιστη ανιχνεύσιμη ενεργότητα, M.D.A. (Minimum Detectable Activity) Η τιμή της ενεργότητας κάθε ισοτόπου, που είναι βέβαιο, κατά 95%, ότι το σύστημα μπορεί να ανιχνεύσει. MDA LD t P (6-7) Η MDA (Bq) αποτελεί το ελάχιστο επίπεδο ενεργότητας που μπορεί να ανιχνευθεί για εμβαδόν φωτοκορυφής (cnts) ίσο με το κατώτατο όριο ανίχνευσης L D. 111

126 Όπου: ε η απόδοση του ανιχνευτή t ο πραγματικός (live) χρόνος της μέτρησης (sec) P γ ποσοστό εκπομπής Εικόνα 6.7. Σχηματική παράσταση υπολογισμού του εμβαδού μιας κορυφής Όπως αναφέρθηκε, ο υπολογισμός του ορίου ανίχνευσης και της ελάχιστης ανιχνεύσιμης ενεργότητας, είναι εκτιμήσεις που γίνονται πριν την πραγματοποίηση των μετρήσεων. Συνεπώς, προκύπτουν από επεξεργασία φασμάτων υποστρώματος. Στη πράξη, για τον υπολογισμό των μεγεθών αυτών ακολουθήθηκαν τα παρακάτω βήματα, (1) Λήψη φάσματος υποστρώματος διάρκειας ίσης με αυτής των μετρήσεων. Η μέτρηση έγινε με ένα δοχείο Μαρινέλλι τοποθετημένο στον ανιχνευτή. Το δοχείο ήταν καλυμμένο με το υλικό Stopaq, με το οποίο σφραγίζονται τα δείγματα για την αποφυγή διαφυγής του αερίου ραδονίου. (2) Σχηματισμός περιοχών ενδιαφέροντος. Οι περιοχές ενδιαφέροντος στο υπόστρωμα ορίστηκαν ίδιες με αυτές από τα φάσματα των δειγμάτων λιπασμάτων. (3) Καταγραφή καθαρού ολοκληρώματος της περιοχής ενδιαφέροντος Ν (4) Καταγραφή αριθμού καναλιών της περιοχής ενδιαφέροντος, n (5) Άθροισμα των κρούσεων υποστρώματος (οι κρούσεις που βρίσκονται στα τρία κανάλια εκατέρωθεν της περιοχής ενδιαφέροντος), Β 1, Β 2. (6) Διόρθωση υποβάθρου, B (7) Καθαρός αριθμός κρούσεων (8) Όριο ανίχνευσης, L D (9) Ελάχιστη ανιχνεύσιμη ενεργότητα, MDA (10) Εύρεση και καταγραφή των αποτελεσμάτων για τις κορυφές ενδιαφέροντος 112

127 Πίνακας 6.5. Κριτικό όριο LD (cnts) και ελάχιστη ανιχνεύσιμη ενεργότητα MDA(Bq) για κάθε ενέργεια και κάθε φυσικό ραδιονουκλίδιο Πατρικό Θυγατρικό Ενέργεια Πιθανότητα LD MDA ισότοπο ισότοπο εκπομπής (cnts) (Bq) (kev) (%) 238 U 234m Pa * Ra 214 Pb Bi Th 228 Ac Tl K * IAEA, 2007 Πηγές: Gilmore G., 2008; Canberra, ΜΕΘΟΔΟΛΟΓΙΑ ΦΑΣΜΑΤΟΣΚΟΠΙΑΣ γ ΓΕΩΜΕΤΡΙΑ Η γεωμετρία που επιλέχθηκε, για την πραγματοποίηση των μετρήσεων είναι η γεωμετρία Μαρινέλλι όγκου 500 ml, Εικόνα 6.8., με χρήση των ομωνύμων δοχείων. Με τη χρήση των δοχείων αυτών, ο ανιχνευτής περιβάλλεται σφαιρικά από το ισοπαχές δείγμα και συνεπώς εξασφαλίζεται βελτίωση της συνολικής απόδοσης του. Επιπλέον, η επιλογή του όγκου 500 ml έναντι των 1000 ml που ήταν η εναλλακτική, έγινε γιατί το φαινόμενο της αυτοαπορρόφησης των φωτονίων της πηγής είναι πιο ασθενές για μικρότερο όγκο. Παράλληλα, προκείμενου για το είδος των μετρήσεων της παρούσης εργασίας, ο όγκος αυτός είναι ικανός να δώσει ικανοποιητικό αριθμό αλληλεπιδράσεων στον ανιχνευτή ώστε να καταγραφεί αξιοποιήσιμο σήμα. 113

128 Εικόνα 6.8. Σχηματική παράσταση γεωμετρίας Μαρινέλλι ΔΙΑΡΚΕΙΑ ΜΕΤΡΗΣΗΣ Οι μετρήσεις γ-φασματοσκοπίας που πραγματοποιήθηκαν είναι μετρήσεις χαμηλού ρυθμού και απαιτούν μεγάλη διάρκεια μέτρησης. Η καταλληλότερη διάρκεια μέτρησης, είναι αυτή κατά την οποία θα καταγραφεί επαρκής αριθμός γεγονότων, ώστε να είναι δυνατόν να προσδιοριστεί το ολοκλήρωμα μίας κορυφής με την επιθυμητή ακρίβεια. Επιπλέον, από τη Σχέση (6-7), φαίνεται ότι όσο αυξάνεται ο χρόνος μέτρησης, τόσο ελαττώνεται η ελάχιστη ανιχνεύσιμη ενεργότητα για κάθε ραδιονουκλίδιο. Εντούτοις, η αύξηση του χρόνου μέτρησης εμφανίζει και το μειονέκτημα ότι αυξάνεται το υπόστρωμα της μέτρησης. Οι ενεργότητες των μετρούμενων δειγμάτων είναι της ίδιας τάξης μεγέθους με αυτές του υποστρώματος. Στην απλή περίπτωση του ενός καναλιού για να προσδιοριστεί με την καλύτερη ακρίβεια ο καθαρός ρυθμός μέτρησης R = (C/Τ C B/Τ B), όπου, C αριθμός γεγονότων σε χρόνο Τ C και B αριθμός γεγονότων στο υπόστρωμα σε χρόνο Τ B, θα πρέπει οι χρόνοι Τ C, και, Τ B να υπακούν τη σχέση (Gilmore G., 2008): T C C (6.8) T B B Από όπου προκύπτει ότι εάν C = B, τότε θα πρέπει και Τ C = Τ Β Ο χρόνος που επιλέχτηκε για τη μέτρηση όλων των δειγμάτων και του υποστρώματος ήταν 72,000 sec, καθώς εξασφάλιζε καλή ακρίβεια στις μετρήσεις. 114

129 ΦΩΤΟΚΟΡΥΦΕΣ Η επιλογή των φωτοκορυφών, βάσει των οποίων γίνεται ο ποιοτικός και ποσοτικός προσδιορισμός των ισοτόπων, εξαρτάται από παράγοντες που σχετίζονται με τα χαρακτηριστικά του συστήματος ανίχνευσης και τις ιδιαιτερότητες της μέτρησης. Συνεπώς, πρέπει να ληφθούν υπόψη πολλές παράμετροι, όπως για παράδειγμα τα είδη και η μορφή των δειγμάτων, οι ενέργειες των ανιχνευόμενων ραδιοϊσοτόπων με την αντίστοιχη πιθανότητα εκπομπής, ο ρυθμός εκπομπής και η επιθυμητή ακρίβεια στις μετρήσεις. Όσο αυξάνεται η ενέργεια των κορυφών μειώνεται η απόδοση και η διακριτική ικανότητα του συστήματος. Παρόλα αυτά σε πιο υψηλές ενέργειες φαινόμενα όπως αυτό της αυτοαπορρόφησης και της επίδρασης του υποστρώματος, εξασθενούν. Στο παρόν πόνημα, επιλέχθηκαν οι κορυφές των ισοτόπων που παρουσιάζονται στον Πίνακα 6.4. Στον ίδιο Πίνακα δίνονται όλα τα στοιχεία της κάθε κορυφής (χρόνος ημιζωής, ενέργεια, πιθανότητα εκπομπής) που χρειάζονται για το ποιοτικό και ποσοτικό προσδιορισμό των αντιστοίχων ραδιοϊσοτόπων στο δείγμα ΠΟΙΟΤΙΚΟΣ ΠΡΟΣΔΙΟΡΙΣΜΟΣ ΡΑΔΙΟΝΟΥΚΛΙΔΙΟΥ Με τον όρο ποιοτικό προσδιορισμό περιγράφονται οι διαδικασίες που πραγματοποιούνται και οι αλγόριθμοι του λογισμικού που επιλέγονται για την εντόπιση και την οριοθέτηση των κορυφών στο φάσμα α. ΕΝΤΟΠΙΣΗ ΚΟΡΥΦΗΣ ΡΑΔΙΟΝΟΥΚΛΙΔΙΟΥ Η ύπαρξη ή όχι μίας κορυφής σε ένα φάσμα πρέπει να καθοριστεί με όσο το δυνατόν πιο αντικειμενικά κριτήρια. Επιπλέον, η επιβεβαιωμένη ύπαρξη της κορυφής εξασφαλίζει τον ακριβή εντοπισμό της θέσης της. Τα σύγχρονα λογισμικά της γ- φασματοσκοπίας, όπως το Genie , που διαθέτει το Εργαστήριο Ιατρικής Φυσικής, του Α.Π.Θ, για την επεξεργασία των μετρήσεων, παρέχουν ένα πλήθος από αλγόριθμους για την εντόπιση της κορυφής. Στη παρούσα εργασίας χρησιμοποιήθηκε ο αλγόριθμος της δεύτερης παραγώγησης. Η μέθοδος αυτή είναι η πιο κατάλληλη όταν λαμβάνονται φάσματα από δείγματα με άγνωστο ραδιενεργό περιεχόμενο (Canberra, 2006). Το σημείο όπου μηδενίζεται και αλλάζει πρόσημο η πρώτη παράγωγος και εμφανίζει ελάχιστο η δεύτερη παράγωγος είναι το κέντρο της κορυφής, Εικόνα 6.9. (Gilmore G., 2008). Ο αλγόριθμός αυτός έχει επιπλέον τη 115

130 δυνατότητα να ελέγχει το είδος της κορυφής, καθώς περιοχές όπου η παράγωγος αργεί να αλλάξει πρόσημο, εκτιμώνται ως αιχμές Compton ή ως άλλες συνεχείς κατανομές και απορρίπτονται από τη λίστα των φωτοκορυφών (Canberra, 2006). 2 ης Εικόνα 6.9. Εντόπιση κορυφής με τη μέθοδο της δεύτερης παραγώγισης β. ΟΡΙΑ ΚΑΙ ΟΛΟΚΛΗΡΩΜΑ ΚΟΡΥΦΗΣ Μετά την εντόπιση μίας κορυφής και τον προσδιορισμό του κέντρου της, ακολουθεί η εύρεση των ορίων της και ο καθορισμός των καθαρών κρούσεων που περικλείει, που πραγματοποιούνται από το λογισμικό με την επιλογή και την εφαρμογή των κατάλληλων αλγορίθμων, που παρέχει το σύστημα. Το λογισμικό Genie 2000, έχει τη δυνάτοτητα να πραγματοποιήσει αυτές τις δύο διαδικασίες ταυτόχρονα, μέσω της μεθόδου προσαρμογής μη γραμμικής καμπύλης ελάχιστων τετραγώνων (sum/non linear least squares fit peak area). Η μέθοδος αυτή, σύμφωνα 116

131 117 με τη Canberra, είναι η καταλληλότερη για φάσματα που λαμβάνονται με ανιχνευτή γερμανίου ΠΟΣΟΤΙΚΟΣ ΠΡΟΣΔΙΟΡΙΣΜΟΣ ΡΑΔΙΟΝΟΥΚΛΙΔΙΟΥ Μετά την ταυτοποίηση των ραδιονουκλιδίων στα δείγματα ακολουθεί ο ποσοτικός προσδιορισμός τους. Στην πράξη, υπολογίζεται η ενεργότητα κάθε ραδιονουκλίδιου και πραγματοποιούνται διορθώσεις και αναγωγές και εκτιμάται η αβεβαιότητα του υπολογισμού α. ΠΡΟΣΔΙΟΡΙΣΜΟΣ ΕΝΕΡΓΟΤΗΤΑΣ ΡΑΔΙΟΝΟΥΚΛΙΔΙΟΥ Η ειδική ενεργότητα που είναι η ενεργότητα ενός ραδιονουκλιδίου ανά μονάδα μάζας, σε Bq/kg, ενός δείγματος κατά την ημέρα μέτρησης, για κάθε ισότοπο δίνεται από τη παρακάτω σχέση. Οι παράμετροι της σχέσης αναλύθηκαν στο Γενικό Μέρος (Σελ. 98): γ K K K K K t P ε M N R (6-9) β. ΑΒΕΒΑΙΟΤΗΤΑ ΜΕΤΡΗΣΕΩΝ H αβεβαιότητα της ενεργότητας δίνεται από τη σχέση: R σ y N R y N (6-10) Όπου σ Ν είναι η αβεβαιότητα του καθαρού αριθμού κρούσεων, η οποία δίνεται από τη σχέση: G (6-11)

132 Όπου σ G, σ Β, σ Ι είναι αβεβαιότητες των ολοκληρωμάτων των κρούσεων στη περιοχή της κορυφής, του ολικού φάσματος G, του συνεχούς υποστρώματος B και του υποστρώματος περιβάλλοντος Ι, αντίστοιχα. σ Μ είναι η αβεβαιότητα της μάζας που είναι ίση με την αναγνωσιμότητα του ζυγού δηλαδή 1g, σ ε είναι η αβεβαιότητα της απόλυτης απόδοσης της φωτοκορυφής, η οποία δίνεται απευθείας από το λογισμικό έτσι όπως υπολογίστηκε κατά την βαθμολογία της απόδοσης, σ p είναι η αβεβαιότητα του ποσοστού εκπομπής όπως δίνεται για κάθε ισότοπο και ενέργεια από τη βιβλιογραφία, και σ K είναι η αβεβαιότητα των συντελεστών διόρθωσης σ K K K K1 1 2 K K K K K K (6-12) γ. ΣΤΑΘΜΙΣΜΕΝΗ ΜΕΣΗ ΤΙΜΗ ΕΝΕΡΓΟΤΗΤΑΣ ΡΑΔΙΟΝΟΥΚΛΙΔΙΟΥ Όπως φαίνεται και στο Πίνακα 6.4., κάθε ένα από τα πατρικά ραδιονουκλίδια προσδιορίζονται με βάση τα θυγατρικά του. Η τελική τιμή ενεργότητας για το 226 Ra προκύπτει από την σταθμισμένη μέση τιμής της ενεργότητας των 214 Pb και 214 Bi, ενώ για το 232 Th αντίστοιχα από σταθμισμένη μέση τιμή της ενεργότητας των 228 Ac και 208 Tl. Η σχέση με την οποία υπολογίζονται οι σταθμισμένες μέσες τιμές ενεργότητας είναι: R R i 1 2 R i (6-13) 1 2 R I Με αβεβαιότητα : 1 (6-14) R 1 R i 2 118

133 7 ΥΛΙΚΟ ΜΕΤΡΗΣΕΩΝ 7.1. ΓΕΝΙΚΑ Τα δείγματα που μετρήθηκαν, στη παρούσα εργασία, είναι τριών ειδών, φωσφορικά λιπάσματα, καλλιεργούμενο έδαφος και σιτηρά από καλλιέργειες της ελληνικής επικράτειας. Οι μετρήσεις αυτές έγιναν με σκοπό τη παρακολούθηση της ραδιενέργειας περιβάλλοντος υπό την επίδραση της πρακτικής που ενέχει χρήση λιπασμάτων ως ΝORM υλικά. Κάθε πρόγραμμα παρακολούθησης των επιπέδων ραδιενέργειας πραγματοποιείται για να εξακριβωθεί εάν η πρακτική που ελέγχεται είναι συμμορφωμένη με τις απαιτήσεις της ισχύουσας νομοθεσίας, προκειμένου για την ασφάλεια του πληθυσμού και του περιβάλλοντος. Επιπλέον, μέσω της παρακολούθησης και της καταγραφής των επιπέδων ραδιενέργειας που ενέχει ή δημιουργεί μία πρακτική, συγκεντρώνονται πληροφορίες και δημιουργείται μία βάση δεδομένων απαραίτητη προκειμένου για την εκτίμηση της έκθεσης ή της δυνητικής έκθεσης του πληθυσμού και των κρίσιμων ομάδων του (critical groups)(ιcrp,1990). Πολύ σημαντικός επίσης είναι ο ρόλος της παρακολούθησης στο να σημάνει συναγερμό σε περίπτωση εμφάνισης ασυνήθιστων τιμών ραδιενέργειας (ΙΑΕΑ, 2005). Στην συνέχεια, παρουσιάζονται τα κριτήρια επιλογής δειγμάτων που μετρήθηκαν και περιγράφεται η διαδικασία της δειγματοληψίας και προετοιμασίας που απαιτείται για την ορθή εφαρμογή της γ-φασματοσκοπίας ΛΙΠΑΣΜΑΤΑ Τα λιπάσματα, όπως αναφέρθηκε στο Γενικό Μέρος της παρούσης εργασίας, είναι ΝORM προϊόντα. Επομένως η εύρεση των ενεργοτήτων τους αποτελούν χρήσιμα δεδομένα για: Τη σύγκρισή τους με τα διεθνή ραδιενεργά επίπεδα αναφοράς των λιπασμάτων. 119

134 Την εκτίμηση την έκθεσης των επαγγελματικά ασχολουμένων με αυτά (εργαζόμενους στα εργοστάσια λιπασμάτων, γεωπόνους, αγρότες κτλ.). Τον έλεγχο της πιθανότητας ραδιολογικής επιβάρυνσης στο αγροτικό περιβάλλον, λόγω της συνεχούς και εκτεταμένης τους χρήσης. Η επιλογή των είκοσι πέντε (25) δειγμάτων σύνθετων φωσφορικών λιπασμάτων που μετρήθηκαν, έγινε με δύο βασικά κριτήρια. Το πρώτο, ήταν η ευρεία και κοινή τους χρήση στην Ελλάδα και το δεύτερο κριτήριο ήταν η ποικιλία ως προς τις συγκεντρώσεις τους σε φωσφόρο και κάλιο. Προετοιμασία δειγμάτων: (1) Ξήρανση Τα δείγματα θερμανθήκαν σε φούρνο στους 100 Ο C για 48 ώρες για τη ξήρανση και αφαίρεση της υγρασίας. (2) Ομογενοποίηση Έγινε απομάκρυνση των συσσωματωμάτων για την εξασφάλιση της ομοιογένειας του δείγματος. (3) Ογκομέτρηση Με κατάλληλο ογκομετρικό δοχείο, έγινε η συλλογή του δείγματος στο επιθυμητό όγκο των 500ml, (4) Ζύγιση Ζύγιση του δείγματος των 500 ml, καταγραφή του καθαρού του βάρους. (5) Σφράγισμα Το δείγμα λιπάσματος τοποθετήθηκε στο δοχείο Μαρινέλλι χωρητικότητας 500ml, κλείστηκε και στη συνέχεια σφραγίστηκε με κατάλληλο υλικό, που περιγράφεται στην συνέχεια, για την αποφυγή της διαφυγής του αερίου ραδονίου 222 Rn. (6) Αποθήκευση Καταγραφή δείγματος Το δείγμα αριθμείται, καταγράφονται τα χαρακτηριστικά του (είδος, μάζα, κτλ) καθώς και η ημερομηνία σφράγισης του, και αποθηκεύεται για διάστημα ενός μήνα, ώστε να επιτευχθεί ραδιενεργός ισορροπία μεταξύ του αερίου 222 Rn με τα θυγατρικά του. 120

135 Φασματοσκοπία-γ Τα φωσφορικά λιπάσματα, επειδή παράγονται με τη χημική επεξεργασία των φυσικών πετρωμάτων, όπως έχει αναφερθεί και στο Γενικό Μέρος, είναι υλικά στα οποία η ραδιενεργός ισορροπία της σειράς του 238 U έχει καταστραφεί. Συνεπώς, η συγκέντρωση του 238 U θα εκτιμηθεί μέσω του 234m Pa και η συγκέντρωση του 226 Ra μέσω των θυγατρικών του, Πίνακας 6.5. Επιπλέον, έχει ήδη αναφερθεί ότι κατά την υγρή διαδικασία παραγωγής λιπασμάτων, περίπου το % του 238 U και το 70 % του 232 Th των πετρωμάτων μεταφέρεται στα λιπάσματα ενώ των 80% του 226 Ra μεταφέρεται στον φωσφόγυψο. Η υψηλή συγκέντρωση του 238 U στα λιπάσματα, κάνει εφικτό τον ποιοτικό και ποσοτικό προσδιορισμό του μέσω της κορυφής του 234m Pa, η οποία έχει μικρό ποσοστό εκπομπής (Murray A.S. και συν., 1987) ΚΑΛΛΙΕΡΓΟΥΜΕΝΟ ΕΔΑΦΟΣ Τα δείγματα καλλιεργούμενου εδάφους της αγροτικής γης συλλέχθηκαν και μετρήθηκαν με σκοπό: Tο καθορισμό των επιπέδων φυσικής ραδιενέργειας στην αγροτική γη. Tο έλεγχο πιθανής αύξησης της φυσικής ραδιενέργειας, λόγω της χρήσης λιπασμάτων, μέσω της σύγκρισης των μετρούμενων ραδιενεργών συγκεντρώσεων καλλιεργούμενου εδάφους, με τις αντίστοιχες του απλού εδάφους περιβάλλοντος, που δίνονται στη διεθνή βιβλιογραφία. Την εκτίμηση ραδιολογικού κινδύνου μέσω του υπολογισμού δεικτών επικινδυνότητας. Την εκτίμηση της μεταφοράς ραδιονουκλιδίων από το καλλιεργούμενο έδαφος στις καλλιέργειες. Από τη βιβλιογραφία είναι γνωστοί οι συντελεστές μεταφοράς των ραδιονουκλιδίων του εδάφους στα διάφορα είδη καλλιέργειας (ΝRPB, 2003). Επομένως μία επαρκής χαρτογράφηση της ελληνικής καλλιεργήσιμης γης, ως προς τα επίπεδα ραδιενεργών συγκεντρώσεων, μπορεί να οδηγήσει σε μία a priori εκτίμηση των ραδιενεργών επιπέδων των προϊόντων που δυνητικά θα καλλιεργηθούν (ΙΑΕΑ, 1989). Από τη στιγμή της εισαγωγής των θρεπτικών συστατικών με την εφαρμογή λιπασμάτων στο έδαφος, αρχίζει μια αλληλουχία φυσικών, χημικών και βιολογικών διεργασιών, οι οποίες έχουν αποφασιστικό ρόλο στο αν ένα μέρος της συγκέντρωσης των συστατικών που εισήχθησαν στο έδαφος θα διαφύγουν ή όχι. Δύο είναι οι οδοί για την απομάκρυνση των συστατικών από το επιφανειακό και γόνιμο στρώμα 121

136 εδάφους: η έκπλυση τους προς τους υπόγειους υδροφόρους ορίζοντες και η απορρόφησή τους από τη φυτομάζα (Havlin J.L. και συν., 2005). Τα ογδόντα πέντε (85) δείγματα καλλιεργούμενου εδάφους που αναλύθηκαν με τη μέθοδο τη γ-φασματοσκοπίας, συλλέχθηκαν από όλους τους Νομούς της Ελλάδας. Πρόκειται για χώματα από καλλιέργειες σιταριού, οι οποίες λιπαίνονται για πολύ μεγάλα χρονικά διαστήματα, συστηματικά και σε επιτρεπτά όρια, υπό τις οδηγίες υπευθύνων γεωπόνων. Η μέθοδος με την οποία έγινε η δειγματοληψία του χώματος είναι γνωστή ως core method λόγω του εξαρτήματος (core cutter) που χρησιμοποιείται, Εικόνα 7.1. Τα δείγματα ήταν από βάθος cm, όπου είναι το βάθος της ριζόσφαιρας του σιταριού, και είναι το κατάλληλο βάθος για την εκτίμηση της διαθεσιμότητας ραδιονουκλιδίων από το έδαφος στους καρπούς (ΙΑΕΑ, 1989). (α) Εικόνα 7.1. (α) εργαλείο core cutter (β) μορφή δείγματος που λαμβάνεται με εργαλείο (β) Προετοιμασία δειγμάτων (1) Ξήρανση Τα δείγματα ξηρανθήκαν σε φούρνο στους 100 Ο C για 48 ώρες, ώστε να αφαιρεθεί πλήρως η υγρασία. Η ξήρανση στον φούρνο προτιμήθηκε από την άλλη εναλλακτική να τεθεί το δείγμα στον αέρα για 2 περίπου βδομάδες. Οι λόγοι είναι δύο, πρώτον γιατί είναι πιο γρήγορη μέθοδος, και δεύτερον γιατί τα υλικά με αυτόν τον τρόπο, γίνονται πιο εύθραυστα στη διαδικασία του αλέσματος 122