8ο Πανελλήνιο Συμποσιο Ωκεανογραφίας & Αλιείας 563 Δικτυο ΠΟΣΕΙΔωΝ: Συνεχης καταγραφη αυξησης ραδονιου στο Αιγαιο Πελαγος Χ. Τσαμπάρης, Δ. Μπάλας, Α. Μάλιος, Π. Παγώνης and E. Παπαγεωργίου Ελληνικό Κέντρο Θαλασσίων Ερευνών, Ινστιτούτο Ωκεανογραφίας P.O. 712, GR-19013 Ανάβυσσος, Ελλάδα Περιληψη Η ανάπτυξη αυτόνομων μετρητικών συστημάτων για ραδιενέργεια στο θαλάσσιο περιβάλλον αποτελεί σήμερα πρωτεύουσα επιστημονική προτεραιότητα για τις θαλάσσιες επιστήμες και για την επιχειρησιακή ωκεανογραφία. Η εργασία αυτή επικεντρώνεται στη βελτίωση και εφαρμογή υπάρχοντος υποθαλάσσιου φασματόμετρου ακτίνων γάμμα για μετρήσεις ραδιενέργειας στο υδάτινο περιβάλλον, το οποίο είναι τοποθετημένο σε πλωτό μετρητικό σταθμό του δικτύου ΠΟΣΕΙΔΩΝ. Το ανιχνευτικό σύστημα βαθμονομήθηκε κατάλληλα για την εφαρμογή του στη θάλασσα. Η απόδοση του συστήματος στην ενέργεια 1461 kev υπολογίστηκε από την αλληλοβαθμονόμησή του με σύστημα μέτρησης αλατότητας (το οποίο βρίσκεται πλησίον του ανιχνευτή ραδιενέργειας). Η ολική ακτινοβόληση γάμμα παραμένει σταθερή για συγκεκριμμένη εποχή και περιοχή. Ωστόσο η ενεργότητα όγκου του ραδονίου αυξάνεται δραματικά με τη βροχόπτωση κυρίως όταν επέλθει μετά από διαρκή ξηρασία ή όταν περιέχεται στη βροχή σκόνη της ερήμου Σαχάρας (μέχρι και 950 Βq/m 3 ). Η αυξημένη αυτή συγκέντρωση παραμένει στην περιοχή για μικρό χρονικό διάστημα (< 2 ημερών) λόγω διαδικασιών διάχυσης και μεταφοράς των θαλάσσιων μαζών. POSEIDON network: Continuous Monitoring of Radon enhancement in the Aegean Sea C. Tsabaris, D. Ballas, A. Malios, P. Pagonis and E. Papageorgiou Hellenic Centre for Marine Research, Institute of Oceanography, P.O. 712, GR-19013 Anavyssos, Greece Abstract The development of autonomous measuring systems for radioactivity in the marine environment is today of important scientific priority for the marine sciences and especially for the Operational Oceanography. This paper concentrates on the improvement and application of an existing NaIbased gamma ray detection system for radioactivity measurements in seawater, which is installed on oceanographic buoys of the POSEIDON network. The system was calibrated in order to be apploicable in the marine environment. The monitoring efficiency at 1461 kev was calculated by intercalibration with an appropriate salinity sensor (mounted close to detection system). The gross counting rate was found constant within the statistical uncertainty of the measurements for specific season and region. However, enhanced volumetric activity of 222 Rn was observed in the North Aegean Sea especially with rainfall coming after long dry periods and with rainfall of Sahara dust (up to 950 Bq/m 3 ). This enhanced activity remains only for a short period of time (< 2 days), due to strong advection processes of the water masses. Keywords: ποσειδών, ραδιενέργεια, Αιγαίο
564 8ο Πανελλήνιο Συμποσιο Ωκεανογραφίας & Αλιείας Εισαγωγη Η χρήση επιτόπιας μέτρησης με φασματοσκοπία ακτίνων γάμμα στο θαλάσσιο περιβάλλον έχει γίνει αναγκαία αφού αρκετές βελτώσεις έχουν γίνει τόσο από πλευράς λογισμικού (Vlastou et al, 2005; Vlachos et al., 2005), όσο και από πλευράς βελτίωσης υποθαλάσσιων ανιχνευτικών συστημάτων (Tsabaris et al., 2004; Volpe et al., 2004). Στη παρούσα εργασία μελετήθηκε η μεταβολή της ολικής ενεργότητας σε βάθος 3m κάτω από το επίπεδο του νερού και στις περιπτώσεις που παρατηρήθηκε αύξηση μελετήθηκε ποιοτικά η προέλευσή της. Η κυριότερη πηγή ήταν αυτή του ραδονίου το οποίο έχει χρόνο ημιζωής 3.825 ημέρες, είναι ευγενές αέριο και παρατηρούνται μεταβολές της συγκέντρωσής του έως και 10 5 Βq/l μετά από βροχή (Paatero, 2000). Οι μετρήσεις έγιναν με το φασματόμετρο ακτίνων γάμμα τύπου RADAM III, το οποίο αποτελείται από ανιχνευτή με κρύσταλλο NaI διαστάσεων 3 x3. H απόδοση του παραπάνω συστήματος είναι επαρκής (Tsabaris et al, 2005) για τη χρήση του ως σύστημα συνεχούς καταγραφής και ως σύστημα προειδοποίησης, με την προϋπόθεση ότι η ενέργεια των διαφόρων ραδιονουκλιδίων που εμπλέκονται στη διεργασία δεν επικαλύπτεται. Σύμφωνα με τη συγκεκριμένη μελέτη αποδεικνύεται ότι το ανιχνευτικό σύστημα που τοποθετήθηκε στο δίκτυο «ΠΟΣΕΙΔΩΝ» επιτρέπει την ανίχνευση ραδονίου μετά τη βροχή όταν η συγκέντρωσή του είναι κατά πολύ μεγαλύτερη από το ελάχιστο όριο ανιχνευσιμότητας. Μεθοδολογια Ο ανιχνευτής RADAM III, πριν την πόντισή του στην δεξαμενή, απαιτείτο να μετρηθεί και βαθμολογηθεί η διακριτική του ικανότητα για ενέργειες από 100 έως 2000 kev. Η βαθμονόμηση αυτή έγινε με πέντε σημειακές πηγές ακτινοβολίας γάμμα, οι οποίες τοποθετήθηκαν σε συγκεκριμένη γεωμετρία και το υλικό που μεσολαβούσε μεταξύ πηγής-ανιχνευτή ήταν ο αέρας. Οι πηγές αυτές έδωσαν μέσω του ανιχνευτή τα αντίστοιχα φάσματα των οποίων η ανάλυση έδωσε τα αποτελέσματα ενεργειακής διακριτικότητας του ανιχνευτή σε μονάδες kev. Οι μετρήσεις της διακριτικής ικανότητας μαζί με την προσαρμογή των δεδομένων μέσω της συνάρτησης (Tsoulfanidis, 1983): (FWHM) 2 =a Ε γ +b (1), δίνει τις εξής τιμές των παραμέτρων: a=5.4 kev και b = 212 (kev) 2. Στη συνέχεια τοποθετήθηκε ο ανιχνευτής στο κέντρο της δεξαμενής η οποία γέμισε με πόσιμο νερό, αφού πρώτα έγιναν οι διάφορες συνδέσεις του ανιχνευτή με το υπολογιστικό σύστημα και την τάση τροφοδοσίας. Οι πηγές που χρησιμοποιήθηκαν για απόλυτη βαθμονόμηση του συστήματος δίνονται στον Πίνακα 1. Η ενεργότητα για το 40 Κ υπολογίστηκε από τη μάζα του, για το 137 Cs μετρήθηκε στο Ινστιτούτο Πυρηνικής Φυσικής του ΕΚΕΦΕ Δημόκριτος για συγκεκριμένη στιγμή αναφοράς και για το 99m Tc δόθηκε από τον κατασκευαστή για συγκεκριμένη χρονική στιγμή. Για τις πηγές του 137 Cs και 97m Tc υπολογίστηκε η ενεργότητα για την περίοδο της μέτρησης από τον νόμο της ραδιενέργειας με αναγωγή στο παρόν. Συγκεκριμένα αναμείχθηκαν 1000g ΚCl τα οποία αντιστοιχούν σε ενεργότητα (3025±55) Βq/m 3. Αρκετά τέτοια φάσματα καταγράφηκαν από τον ανιχνευτή η σύγκριση των οποίων έδειξε ότι ήταν όμοια, με αποτέλεσμα να ελεγχθεί έτσι η ομοιογένεια της διάλυσης και η σταθερότητα του συστήματος. Στη συνέχεια υγρή πηγή 137 Cs ενεργότητας (490±25) Βq/m 3, αναμείχθηκε με το προϋπάρχον διάλυμα μαζί με 65% ΗΝΟ 3 0.005Ν. Η ανάλυση των φασμάτων έγινε με τον κώδικα SPECTRG (Κάλφας, 2000) με ολοκλήρωση των κορυφών στις αντίστοιχες ενέργειες. Τα αποτελέσματα της απόδοσης του ανιχνευτικού συστήματος δίνονται στον Πίνακα 1.
8ο Πανελλήνιο Συμποσιο Ωκεανογραφίας & Αλιείας 565 Πίνακας 1: Χαρακτηριστικά των διαλυτών στο νερό πηγών ακτίνων γάμμα και τα αποτελέσματα για τη βαθμονόμηση της ολικής απόδοσης του συστήματος. Στοιχείο (Πηγή ακτίνων-γ) Ενέργεια [kev] Χρόνος Ημίσειας Ζωής Απόλυτη Απόδοση x10-5 40 K 1461 1.28 10 9 έτη (2.4 ± 0.2) 137 Cs 661 30 έτη (3.4 ± 0.1) 99m Tc 143 6 ώρες (9.7 ± 0.9) Η προσαρμογή των πειραματικών σημείων της ολικής απόδοσης του ανιχνευτικού συστήματος έγινε επιτυχώς με συνάρτηση υπερβολής δύο σταθερών (f=a+b/e), οι οποίες και υπολογίστηκαν από τα πειραματικά σημεία και είναι ίσες με a=1.85x10-5 και b=9.51x10-3 (βλέπε Σχήμα 1). Μετά από τις παραπάνω βαθμονομήσεις το σύστημα αυτό τοποθετήθηκε σε πλωτό μετρητικό σταθμό του ΕΛΚΕΘΕ του Δικτύου ΠΟΣΕΙΔΩΝ (Soukissian et al., 1999; Nittis et al. 2000), ποντισμένο στην θαλάσσια περιοχή του Άθω σε βάθος 3m. Τα συλλεγόμενα φάσματα ακτίνωνγ μεταδίδονταν κάθε 3 ώρες στο επιχειρησιακό κέντρο του ΕΛΚΕΘΕ μέσω συστήματος κινητής τηλεφωνίας και δορυφόρου. Αποτελεσματα-Συζητηση Τα κύρια χαρακτηριστικά των μετρούμενων φασμάτων κατά τη διάρκεια ξηρασίας είναι ο σταθερός ρυθμός ανίχνευσης για όλα τα ραδιονουκλίδια στην ίδια θαλάσσια περιοχή μέσα στο στατιστικό σφάλμα. Ένα παράδειγμα φαίνεται στο Σχήμα 2 όπου ο ολικός ρυθμός ανίχνευσης μένει σταθερός κατά τη διάρκεια ξηρασίας και για την ίδια τοποθεσία. Η μέση τιμή στη Λέσβο είναι 13.7 cps ενώ στον Άθω 11.2 cps. Η ταυτόχρονη ανάλυση των ενεργειακών φασμάτων στις δύο περιοχές αποδεικνύει ότι η διαφορά αυτή οφείλεται στην αλλαγή της αλατότητας. Ο ολικός ρυθμός ανίχνευσης στον Άθω φαίνεται επίσης (κύκλοι) στο Σχήμα 2 για περίοδο ενός μήνα. Η μέση τιμή είναι 10.2 cps που είναι πε- 10-3 μετρούμενη ολική απόδοση προσαρμογή: f=a+b/e a=1.85x10-5, b=9.51x10-3 Ολική Απόδοση 10-4 10-5 0 500 1000 1500 2000 E γ [kev] Σχήμα 1: Η ολική απόδοση του υποθαλάσσιου ανιχνευτικού συστήματος για οn- line καταγραφή. Η συνεχής γραμμή αναπαριστά την προσαρμογή των πειραματικών σημείων με συνάρτηση υπερβολής.
566 8ο Πανελλήνιο Συμποσιο Ωκεανογραφίας & Αλιείας CPS 14 13.5 13 12.5 12 11.5 11 10.5 10 9.5 9 0 5 10 15 20 25 30 35 days Σχήμα 2. Ο ολικός ρυθμός ανίχνευσης στη Λέσβο (τρίγωνα), στον Άθω το μήνα Μάιο (τετράγωνα) και στον Άθω το μήνα Αύγουστο (κύκλοι). ρίπου ίδια με αυτή του Μαίου (βλέπε Σχήμα 2). Τυχόν διαφορές οφείλονται πάλι στην αλατότητα λόγω διαφορετικής εποχής. Στις 13 Αυγούστου όμως παρατηρήθηκε μια σημαντική αύξηση του ρυθμού ανίχνευσης μέχρι και 20% (στον ολικό ρυθμό ανίχνευσης) λόγω βροχόπτωσης της προηγούμενης μέρας. Ωστόσο από την ανάλυση των ενεργειακών φασμάτων φαίνεται καθαρά ότι οι ενεργειακές κορυφές του 214 Pb και 214 Bi διακρίνονται στο μετρούμενο φάσμα. Η πιο έντονη κορυφή είναι του 214 Bi στα 609 kev, με το μειονέκτημα όμως μέρος της, να επικαλύπτεται από την κορυφή του 137 Cs λόγω της διακριτικής ικανότητας του ανιχνευτικού συστήματος. Τελικά αλγόριθμος (Kalfas, 2000) αναδίπλωσης ενεργειακών κορυφών (μέσω του προγράμματος SPECTRG) εφαρμόστηκε για το διαχωρισμό των κορυφών με σκοπό τον υπολογισμό ενεργότητας όγκου το 214 Βi. Η ενεργότητα ακτίνων γάμμα μετατράπηκε σε Bq/m3 όπως περιγράφηκε στην εργασία (Tsabaris et al., 2005) λαμβάνοντας υπόψη την ένταση της ακτίνας γάμμα, το χρόνο μέτρησης, την απόδοση του ανιχνευτή και το όγκο όπου γίνεται πλήρης απορρόφηση της ακτίνας. H ανάλυση των μετρούμενων φασμάτων έως το Δεκέμβριο του 2002 έδωσε ως μέγιστη συγκέντρωση ραδονίου (955 Bq/m 3 ) στις 7 Νοεμβρίου 2002 με ένταση βροχής 19 mm/6h. Ενώ στις 13 Αυγούστου 2001 η ενεργότητα όγκου του ραδονίου μετά από βροχή έντασης 13mm/6h φτάνει τη μέγιστη τιμή των 110 Bq/m 3. Οι τιμές της έντασης βροχής πάρθηκαν από μοντέλο πρόγνωσης (Papadopoulos et al., 2002). Οι αυξημένες αυτές συγκεντρώσεις παρουσιάζονται μετά από έντονες βροχές αφού έχει προηγηθεί μεγάλη περίοδος ξηρασίας. Οι συγκεντρώσεις αυτές μειώνονται σταδιακά και παραμένουν στη θαλάσσια περιοχή για λιγότερο από δύο μέρες λόγω των οριζόντιων διαχύσεων και φαινομένων μεταφοράς στις θαλάσσιες μάζες. Συμπερaσματα Η βελτίωση του συστήματος RADAM III έδωσε και ποσοτικές μετρήσεις ραδονίου ενώ λειτουργούσε με συνεχή ρυθμό στον ωκεανογραφικό πλωτικό μετρητικό σταθμό του δικτύου «ΠΟΣΕΙΔΩΝ». Η εφαρμογή του συστήματος στο Αιγαίο Πέλαγος υποδεικνύει σημαντική αύξηση της ολικής ενεργότητας στο θαλασσινό νερό μετά από βροχόπτωση λόγω αύξησης συγκέντρωσης ραδονίου. Το σύστημα RADAM III μπορεί να εφαρμοστεί για συνεχή καταγραφή φυσικής και τεχνητής ραδιενέργειας αρκεί να γίνουν κατάλληλες διεργασίες σταθεροποίησης του συστήματος και το επίπεδο ραδιενέργειας να είναι πάνω από το όριο ανιχνευσιμότητάς του (>100 Bq/m 3 ). Επίσης ένα τέτοιο σύστημα μπορεί να εφαρμοστεί
8ο Πανελλήνιο Συμποσιο Ωκεανογραφίας & Αλιείας 567 και σαν σύστημα προειδοποίησης για εφαρμογές που αφορούν τεχνολογία ραδονίου όπως μόλυνση, υπόγεια νερά και σεισμοί. Μελλοντικά ένα νέο υποθαλάσσιο σύστημα, που βασίζεται στους ίδιους μηχανισμούς ανίχνευσης αλλά παρουσιάζει σημαντικές βελτιώσεις όσον αφορά την σταθερότητα, την απόδοση και την ευαισθησία, θα εφαρμοστεί στο Ιόνιο Πέλαγος μέσω νέου δικτύου παρακολούθησης. Τα αποτελέσματά του θα συσχετιστούν με άλλες περιβαντολογικές παραμέτρους όπως ένταση βροχής, θερμοκρασία νερού, αλατότητα, διεύθυνση και ταχύτητα ανέμου. Βιβλιογραφiα Nittis K., T. Soukkisian, G.Chronis and the POSEIDON project group (2000). Real time monitoring and forecasting in the Aegean Sea by the POSEIDON system, Protection and Restoration of the Environment V, Thassos, Greece 2000, pp 519-526. T.H. Soukissian, G. T. Chronis, & K. Nittis, (1999). POSEIDON: Operational Marine Monitoring System for Greek Seas. Sea Technology 40, 31-37. N. Tsoulfanidis (1983). Measurement and Detection of Radiation, Hemisphere Publishing Cooperation. Κ. Α. Κάλφας (2000). SPECTRG-Software Package for Analysis of Gamma-Ray spectra, Προσωπική επικοινωνία. J. Paatero, (2000). Wet deposition of radon-222 progeny in northern Finland measured with an automatic precipitation gamma analyzer. Radiation Protection Dosimetry 87, 273-280. A. Papadopoulos, G. Kallos, P. Katsafados, & S. Nickovic, (2002). The Poseidon weather forecasting system: An overview. The Global Atmosphere and Ocean Systems, 8, 219-237. C. Tsabaris and D. Ballas (2005). On line gamma-ray spectrometry. Applied Radiation & Isotopes, 62, 82-89. D.S. Vlachos and C. Tsabaris (2005). Response function calculation of an underwater gamma ray NaI(Tl) spectrometer. Nuclear Instruments & Methods in Physics Research A, 539, 414-420. R. Vlastou, I.Th. Ntziou, M. Kokkoris, C.T. Papadopoulos and C. Tsabaris. Monte Carlo simulation of g-ray spectra from natural radionuclides recorded by a NaI detector in the marine environment. Applied Radiation & Isotopes, in press. A. M. Volpe, B.B. Bandgong, B.K. Esser, and M. Nianchini (2002). Radiocesium in North San Franscisco Bay and Baja California coastal surface waters. Journal of Environmental Radioactivity 60, 365-380.