ΑΡΙΣΤΟΤΕΛΕΙΟ ΠΑΝΕΠΙΣΤΗΜΙΟ ΘΕΣΣΑΛΟΝΙΚΗΣ

ΑΡΙΣΤΟΤΕΛΕΙΟ ΠΑΝΕΠΙΣΤΗΜΙΟ ΘΕΣΣΑΛΟΝΙΚΗΣ ΠΟΛΥΤΕΧΝΙΚΗ ΣΧΟΛΗ ΤΜΗΜΑ ΗΛΕΚΤΡΟΛΟΓΩΝ ΜΗΧΑΝΙΚΩΝ ΚΑΙ ΜΗΧΑΝΙΚΩΝ ΗΛΕΚΤΡΟΝΙΚΩΝ ΥΠΟΛΟΓΙΣΤΩΝ ΤΟΜΕΑΣ ΗΛΕΚΤΡΙΚΗΣ ΕΝΕΡΓΕΙΑΣ ΕΡΓΑΣΤΗΡΙΟ ΠΥΡΗΝΙΚΗΣ ΤΕΧΝΟΛΟΓΙΑΣ ΔΙΠΛΩΜΑΤΙΚΗ ΕΡΓΑΣΙΑ ΜΕΘΟΔΟΣ in situ ΜΕΤΡΗΣΗΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ ΣΤΟ ΝΕΡΟ ΑΞΙΟΛΟΓΗΣΗ ΤΗΣ ΜΕΘΟΔΟΥ ΚΑΙ ΕΦΑΡΜΟΓΗ ΤΗΣ ΣΤΗ ΜΕΤΡΗΣΗ ΡΑΔΟΝΙΟΥ ΣΕ ΠΗΓΗ ΜΕΤΑΛΛΙΚΟΥ ΝΕΡΟΥ του ΚΑΣΙΝΑΛΗ ΧΑΡΑΛΑΜΠΟΥ Επιβλέπων : Αλέξανδρος Κλούβας Καθηγητής Πολυτεχνικής Σχολής, Α.Π.Θ. Θεσσαλονίκη 2008

1

ΠΕΡΙΕΧΟΜΕΝΑ ΠΡΟΛΟΓΟΣ... 4 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 1 ο : ΕΙΣΑΓΩΓΗ 1.1 Γενικά για το Ραδόνιο...5 1.2 Φυσικές και χημικές ιδιότητες του Ραδονίου... 5 1.3 Σημασία μέτρησης Ραδονίου... 7 1.4 Προέλευση και μεταφορά Ραδονίου...9 1.4.1 Σχηματισμός-Εκπομπή-Διακίνηση Ραδονίου... 9 1.5 Ραδόνιο στο νερό...11 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 2 ο : ΜΕΘΟΔΟΣ ΜΕΤΡΗΣΗΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ ΣΕ ΝΕΡΟ 2.1 Γενικά... 12 2.2 Τεχνικές ανίχνευσης Ραδονίου...12 2.3 Μετρητικές Μέθοδοι... 13 2.4 Παρουσίαση συσκευής μέτρησης... 16 2.4.1 Αρχή λειτουργίας...17 2.4.2 Συνδεσμολογία μετρητικής διάταξης... 19 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 3 ο : ΑΞΙΟΛΟΓΗΣΗ ΤΗΣ ΜΕΘΟΔΟΥ ΜΕΤΡΗΣΗΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ 3.1 Τρόπος αξιολόγησης...22 3.2 Θεωρητική προσέγγιση των δύο μεθόδων...22 3.3 Περιγραφή διαδικασίας μέτρησης με ανιχνευτή Ge & AlphaGUARD... 23 3.4 Παρουσίαση μετρήσεων...25 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 4 ο : ΕΦΑΡΜΟΓΗ ΤΗΣ ΜΕΘΟΔΟΥ 4.1 Γενικά...... 35 4.2 Περιγραφή-Παράθεση μετρήσεων...36 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 5 ο : ΤΕΧΝΙΚΕΣ ΠΕΡΙΟΡΙΣΜΟΥ ΔΙΑΦΥΓΗΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ 5.1 Περιγραφή τεχνικών...46 2

ΚΕΦΑΛΑΙΟ 6 ο : ΣΥΜΠΕΡΑΣΜΑΤΑ-ΕΠΙΛΟΓΟΣ... 52 ΠΑΡΑΡΤΗΜΑ... 54 ΒΙΒΛΙΟΓΡΑΦΙΑ... 57 3

ΠΡΟΛΟΓΟΣ Σκοπός της παρούσας διπλωματικής εργασίας είναι η παρουσίαση, αξιολόγηση και εφαρμογή μίας μεθόδου in situ μέτρησης ραδονίου σε νερό. Η αξιολόγηση της μεθόδου στηρίχθηκε σε μετρήσεις της συγκέντρωσης του Rn-222 σε νερό που πραγματοποιήθηκαν στο χώρο του εργαστηρίου πυρηνικής τεχνολογίας της Πολυτεχνικής Σχολής του Α.Π.Θ ενώ έγινε και εφαρμογή της σε νερό της γεώτρησης του εργοστασίου παραγωγής και εμφιάλωσης μεταλλικού νερού ΣΟΥΡΩΤΗ Α.Ε. Η εργασία αποτελείται από έξι κεφάλαια. Στο 1 ο κεφάλαιο γίνεται μία γενική αναφορά στο ραδόνιο και τις ιδιότητες του ενώ στο 2 ο κεφάλαιο παρουσιάζεται η μέθοδος και η μετρητική διάταξη που χρησιμοποιήθηκε. Στο 3 ο κεφάλαιο αξιολογείται η μέθοδος μέσω της παράθεσης και επεξήγησης των αποτελεσμάτων που προέκυψαν από τη σύγκριση της με μία εναλλακτική μέθοδο προσδιορισμού του ραδονίου ενώ το 4 ο κεφάλαιο περιέχει τις λεπτομέρειες και τις τιμές των in situ μετρήσεων στη περιοχή της Σουρωτής. Στο 5 ο κεφάλαιο εξετάζονται τρόποι περιορισμού της διαφυγής του ραδονίου από τα διάφορα υλικά ενώ στο 6 ο κεφάλαιο, εν είδη επιλόγου, παρατίθονται συνοπτικά τα συμπεράσματα αυτής της διπλωματικής. Τέλος στο παράρτημα δίνονται όλα τα υπόλοιπα διαγράμματα που κρίθηκαν αναγκαίο να μην τοποθετηθούν στο 3 ο κεφάλαιο. Κλείνοντας θα ήθελα να ευχαριστήσω θερμά το διδάκτορα Ηλεκτρολόγο Μηχανικό κ. Στέλιο Ξανθό για την ανεκτίμητη βοήθειά του στην υλοποίηση αυτής της εργασίας καθώς και τον καθηγητή κ. Αλέξανδρο Κλούβα για την καθοδήγηση και τις υποδείξεις του καθώς και για την ευκαιρία που μου έδωσε να ασχοληθώ με το αντικείμενο της Πυρηνικής Τεχνολογίας. Τέλος πρέπει να μνημονευθεί η αμέριστη βοήθεια που παρείχε ο κ. Αντώνης Ενβαλοματής, υπεύθυνος του Χημικού Τμήματος του εργοστασίου «ΣΟΥΡΩΤΗ Α.Ε», η αγαστή συνεργασία με τον οποίο οδήγησε στη παροχή των, απαραίτητων προς μέτρηση, δειγμάτων και γενικότερα στην αρτιότερη ολοκλήρωση της εν λόγω διπλωματικής εργασίας. 4

1 ΕΙΣΑΓΩΓΗ 1.1 ΓΕΝΙΚΑ ΓΙΑ ΤΟ ΡΑΔΟΝΙΟ Το ραδόνιο (Rn) ανακαλύφθηκε το 1898 από τον Dorn και αποτελεί το τρίτο κατά σειρά ραδιενεργό στοιχείο που βρέθηκε μετά το ράδιο και το πολώνιο. Αρχικά το ονόμασε «απόρροια ραδίου» (radium emanation) διότι προερχόταν από υλικά που περιείχαν ράδιο ενώ τελικά το 1923 προτάθηκε το όνομα ραδόνιο. Το 1908 οι Ramsay και Gray το απομόνωσαν, προσδιόρισαν την πυκνότητα του και διαπίστωσαν ότι αποτελεί το βαρύτερο από τα ευγενή αέρια. Είναι αέριο το οποίο συναντάται όχι μόνο στο περιβάλλον αλλά και στον ανθρώπινο οργανισμό. Σχηματίζεται στα πετρώματα του εδάφους και μέσω αυτών εκλύεται στο νερό και την ατμόσφαιρα. 1.2 ΦΥΣΙΚΕΣ ΚΑΙ ΧΗΜΙΚΕΣ ΙΔΙΟΤΗΤΕΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ Με τον όρο φυσική ραδιενέργεια εννοούμε την ιοντίζουσα ακτινοβολία από πηγές που προϋπάρχουν στη φύση ή δημιουργούνται με τρόπο φυσικό σε αντίθεση με τη ραδιενέργεια που εκλύεται από ανθρώπινες δραστηριότητες. Κατατάσσεται σε δύο κατηγορίες: i) Κοσμική ακτινοβολία, δηλαδή το σύνολο της ιοντίζουσας ακτινοβολίας που δέχεται η γη από κοσμικές διεργασίες, ii) Γήινη ακτινοβολία, δηλαδή το σύνολο της ακτινοβολίας που εκπέμπεται από ραδιενεργά ισότοπα που βρίσκονται στο φλοιό της γης. Στη δεύτερη αυτή κατηγορία ανήκουν τα μέλη των τριών ραδιενεργών σειρών, του Ουρανίου (U-238), του Θορίου (Τh-232) και του Ακτινίου ( U-235), ανάμεσα στα οποία φυσικά και το Rn-222. 5

Το ραδόνιο είναι ένα άχρωμο, άοσμο, άγευστο ευγενές αέριο με τρία φυσικά ισότοπα, το 219 Rn (ακτινόνιο), το 220 Rn (θορόνιο) και το 222 Rn (ραδόνιο).τα παραπάνω προέρχονται από ισότοπα του ραδίου και φυσικά ανήκουν στις προαναφερθείσες σειρές.το ακτινόνιο δεν παρουσιάζει μεγάλο ενδιαφέρον μελέτης λόγω της πολύ μικρής συγκέντρωσης του σε σχέση με τα άλλα δύο. Το ραδόνιο (Rn-222) παράγεται με α-διάσπαση του ασταθούς ισοτόπου Ra-226 και δίνει ένα σύνολο ισοτόπων που είναι γνωστά ως θυγατρικά του ραδονίου. Η διάσπαση του καθώς και η δευτερεύουσα διάσπαση των θυγατρικών του ολοκληρώνεται με το σχηματισμό σταθερού μολύβδου. Τα θυγατρικά ισότοπα του ραδονίου χωρίζονται σε δύο κατηγορίες: i) τα βραχύβια θυγατρικά ισότοπα με χρόνους ημίσειας ζωής μικρότερους των 30 λεπτών. ii) τα μακρόβια θυγατρικά ισότοπα με χρόνους ημίσειας ζωής μεγαλύτερους της μια μέρας. Αυτά απεικονίζονται καλύτερα παρακάτω. Σχήμα 1.1: Ραδιενεργός Σειρά Ουρανίου. 6

1.3 ΣΗΜΑΣΙΑ ΜΕΤΡΗΣΗΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ Η ραδιενέργεια αποτελεί ένα κομμάτι του περιβάλλοντος στο οποίο ζούμε. Όλοι οι άνθρωποι είναι εκτεθειμένοι στην φυσική ραδιενέργεια που προέρχεται από το έδαφος, την τροφή, το νερό, τον αέρα και το μεγαλύτερο ποσοστό της οποίας οφείλεται στο ραδόνιο. Δυστυχώς όμως, το ενδιαφέρον έρευνας αυτού και των θυγατρικών έγκειται στις επιζήμιες επιπτώσεις των στην ανθρώπινη υγεία. Από τα υλικά που εμπεριέχουν U-238 και θυγατρικά αυτού, διαφεύγει αέριο Rn-222 στην ατμόσφαιρα. Τα θυγατρικά του τελευταίου, σε αντίθεση με αυτό, είναι στερεά στοιχεία με αποτέλεσμα να επικάθονται στα σωματίδια της σκόνης (aerosol) και τα σταγονίδια της βροχής. Έτσι εισέρχονται στους πνεύμονες με την αναπνοή. Ένα μικρό μέρος του αέριου ραδονίου διαλύεται στο αίμα και κατανέμεται σε ολόκληρο το σώμα. Ένα άλλο μέρος επιστρέφει στην ατμόσφαιρα κατά την εκπνοή, ενώ το υπόλοιπο διασπάται και τα στερεά θυγατρικά επικάθονται στους πνεύμονες. Η βιολογική βλάβη των πνευμόνων, που είναι δυνατό να οδηγήσει σε καρκίνο, προκαλείται κυρίως από τους πυρήνες ηλίου 4 2 He που προέρχονται από τη διάσπαση των στερεών θυγατρικών νουκλιδίων του ραδονίου. Επίσης μέσω του ποσίμου νερού και της εισόδου του στη ροή του αίματος, τα στομαχικά κύτταρα καθώς και άλλα όργανα εκτίθονται στη ραδιενέργεια του ραδονίου και των θυγατρικών του. Προς την κατεύθυνση αυτή, συμβάλλει και το ράδιο (Ra-226) που είναι εγκλωβισμένο, όντας χημικά παρόμοιο με το ασβέστιο, στα ανθρώπινα οστά. Η διαδρομή του ραδονίου που περιγράφηκε πιο πάνω, από τις διάφορες πηγές του έως τον ανθρώπινο οργανισμό παρουσιάζεται συνοπτικά στο 7

σχήμα 1.2. Υπολογίζεται ότι περίπου το 47% της συνολικής ετήσιας δόσης που δέχεται ο μέσος κάτοικος του πλανήτη εξαιτίας των φυσικών ραδιενεργών πηγών οφείλεται στο ραδόνιο, το οποίο κατατάσσεται ως καρκινογόνο κλάσης 1. Σχετικό είναι το σχήμα 1.3, που απεικονίζει σύμφωνα με την UNSCEAR 93 (United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation) τη συνεισφορά των διάφορων πηγών ακτινοβολίας στη μέση ενεργό ετήσια δόση η οποία προσδιορίζεται στα 2.4 msv. Σχήμα 1.3: Συνεισφορά των διαφόρων πηγών ακτινοβόλησης στη μέση ετήσια δόση (2.4 msv). Στην πραγματικότητα επειδή το ραδόνιο είναι χημικά αδρανές και ο χρόνος ημίσειας ζωής του είναι πολύ μεγαλύτερος από το χρόνο αναπνοής, το μεγαλύτερο μέρος της δόσης που δέχεται ο πνευμονικός ιστός οφείλεται στα βραχύβια θυγατρικά του. Επιδημιολογικές μελέτες μάλιστα εκτιμούν ότι το 10-12% των θανατηφόρων καρκίνων του πνεύμονα οφείλονται στο ραδόνιο αν και το μεγαλύτερο μέρος αυτού, συνδέεται και με μακροχρόνιο κάπνισμα (1). Πιο συγκεκριμένα το 1998, από τους 160.000 θανάτους στην επικράτεια των Ηνωμένων Πολιτειών οι 19.000 αποδόθηκαν στην παρουσία ραδονίου σε κλειστούς χώρους (1). Τέλος υπάρχουν ορισμένες άλλες εφαρμογές της μέτρησης ραδονίου όπως για την πρόβλεψη σεισμών, την ανακάλυψη γεωλογικών δομών και την εύρεση κοιτασμάτων πετρελαίου στο έδαφος (2). 8

1.4 ΠΡΟΕΛΕΥΣΗ ΚΑΙ ΜΕΤΑΦΟΡΑ ΡΑΔΟΝΙΟΥ Στο σημείο αυτό παρατίθονται οι φυσικοί μηχανισμοί παραγωγής, εκπομπής και μεταφοράς του ραδονίου στο έδαφος και στο υπόγειο νερό. 1.4.1 ΣΧΗΜΑΤΙΣΜΟΣ - ΕΚΠΟΜΠΗ - ΔΙΑΚΙΝΗΣΗ ΡΑΔΟΝΙΟΥ Το ραδόνιο, ένα αδρανές αέριο με χρόνο ημιζωής 3.82 μέρες, προέρχεται από α-διάσπαση του προγόνου του Ra-226. Και τα δύο αποτελούν μέλη της σειράς του ουρανίου U-238. Το τελευταίο συναντάται στη γη με τη μορφή UO 2 και η συγκέντρωση του διαφέρει σημαντικά από τόπο σε τόπο, με τη μέγιστη να παρατηρείται στα κοιτάσματα φυσικού ουρανίου, όπου το UO 2 είναι περίπου το 0.1 μέχρι 0.5% της μάζας του ορυκτού. Έτσι εξηγείται η παρουσία 222 Rn στους κόκκους των εδαφικών πετρωμάτων και παρότι το ουράνιο και το ράδιο είναι στερεά στοιχεία και εγκλωβίζονται εκεί, αυτό, όντας αέριο, μπορεί να διαφύγει. Το τελευταίο εξαρτάται από κάποιες φυσικές ιδιότητες του εδάφους όπως: Υγρασία Πορώτητα εδάφους Διαπερατότητα σε νερό και αέρα Μέγεθος κόκκων Μια σχηματική αναπαράσταση των παραπάνω φαίνεται στο σχήμα 1.4. Σχήμα 1.4: Διαφυγή ραδονίου από κόκκους του εδάφους. 9

Αν τα καταφέρει και διαφύγει, το ραδόνιο εισέρχεται είτε στους πόρους του εδάφους ή λόγω της ορμής του, ενσωματώνεται σε γειτονικούς κόκκους. Ένα ποσοστό μόλις της τάξης του 10 με 50% του Rn-222 που σχηματίζεται στους κόκκους, εισέρχεται στους πόρους (2). Από τη στιγμή που δημιουργείται, οι μηχανισμοί διακίνησης του ραδονίου εστιάζονται σε δύο κυρίως: o Διάχυση (diffusion), η κίνηση οφείλεται στις διαφορές συγκέντρωσης που έχει το ραδόνιο μέσα στο πέτρωμα με αποτέλεσμα να κινείται προς περιοχές με χαμηλότερη συγκέντρωση o Ροή Αέριας Μάζας (advective flow), εξαρτάται από τις διαφορές πιέσεων στο εσωτερικό του εδάφους με αποτέλεσμα το ραδόνιο που εμπεριέχεται στις μάζες αυτές να κινείται προς περιοχές με χαμηλή πίεση. Έτσι λοιπόν η έξοδος του Rn-222 από το έδαφος ολοκληρώνεται σε δύο φάσεις, με την απορροή και την εκροή. Απορροή ραδονίου από τους κόκκους του εδάφους όπου καλείται το φαινόμενο κατά το οποίο το ραδόνιο που παράγεται από την άλφα διάσπαση του εγκλωβισμένου σ αυτούς 226 Ra, διαφεύγει από κει και εισέρχεται στους πόρους του εδάφους Εκροή ή εκπνοή ραδονίου καλείται το φαινόμενο κατά το οποίο ένα ποσοστό του ραδονίου που απορρέει από τους κόκκους τους εδάφους και κινείται εντός των πόρων αυτού, διαφεύγει τελικά από την επιφάνεια του εδάφους πριν διασπαστεί και εισέρχεται στην ατμόσφαιρα. ΕΔΑΦΟΣ ΑΤΜΟΣΦΑΙΡΑ Σχήμα 1.5: Δημιουργία και έξοδος ραδονίου από το έδαφος. 10

1.5 ΡΑΔΟΝΙΟ ΣΤΟ ΝΕΡΟ Η διαλυτότητα του Rn-222 στο νερό είναι πολλή μεγάλη γι αυτό και ακολουθεί συνήθως την πορεία του. Επίσης η μερική πίεση του ραδονίου στον αέρα είναι πολύ μικρή με αποτέλεσμα όταν το νερό βρεθεί σε επαφή με τον ελεύθερο αέρα μεταφέρεται πολύ εύκολα σ αυτόν. Για το λόγο αυτό το ραδόνιο λιμνών και ποταμών είναι πολύ μικρότερο απ ότι στα υπόγεια νερά. Όσο πιο κοντά βρίσκεται ένα πέτρωμα στον υδροφόρο ορίζοντα τόσο περισσότερο νερό θα περιέχουν οι πόροι του εδάφους με αποτέλεσμα όλο το ραδόνιο που διαφεύγει από τους κόκκους να διαλύεται στο εδαφικό νερό. Επειδή το μήκος διάχυσης του (δηλαδή η απόσταση που διανύει το άτομο 222 Rn λόγω διάχυσης) στο νερό είναι πολύ μικρό (μόλις 5 cm) (2) δεν φεύγει από αυτό με διάχυση. Έτσι η συγκέντρωση στην πηγή του, δηλαδή στους πόρους, είναι μεγάλη. Στις περισσότερες των περιπτώσεων χρησιμοποιείται το δημόσιο σύστημα ύδρευσης και έτσι κατά την όδευση του νερού στο δίκτυο, όχι μόνο αερίζεται, με αποτέλεσμα να διαφεύγει το περιεχόμενο Rn-222 αλλά και μέχρι να χρησιμοποιηθεί έχει διασπασθεί στα θυγατρικά. Όταν όμως δεν συμβαίνει αυτό και χρησιμοποιούνται ιδιωτικές γεωτρήσεις και διαφόρου είδους πηγές τότε η ποσότητα του είναι αισθητά μεγάλη. Με το μπάνιο, το άνοιγμα της βρύσης και γενικά την διαταραχή ελευθερώνεται, συμβάλλοντας και με τον τρόπο αυτό στην αύξηση της συγκέντρωσης του στους κλειστούς χώρους (Σχήμα 1.6). 11

2 ΜΕΘΟΔΟΣ ΜΕΤΡΗΣΗΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ ΣΕ ΝΕΡΟ 2.1 ΓΕΝΙΚΑ Για τη μελέτη και μέτρηση του ραδονίου στο νερό χρησιμοποιήθηκε μετρητική διάταξη βασικότερο συστατικό της οποίας είναι το όργανο ALPHAGUARD. Προτού όμως αναλυθεί ο τρόπος με τον οποίο λειτουργεί η συγκεκριμένη συσκευή, περιγράφονται παρακάτω οι ήδη υπάρχουσες τεχνικές που εφαρμόζονται σε διαφόρους ανιχνευτές ραδονίου. 2.2 ΤΕΧΝΙΚΕΣ ΑΝΙΧΝΕΥΣΗΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ Η μεγάλη συχνότητα με την οποία απαντά το Rn-222 στο περιβάλλον, σε συνδυασμό με τις σημαντικότατες επιπτώσεις του στην ανθρώπινη υγεία οδήγησαν στην ανάπτυξη πολλών μεθόδων για τον προσδιορισμό του, η πλειονότητα των οποίων στηρίζεται στην αλληλεπίδραση της ακτινοβολίας α και γ με τον εκάστοτε ανιχνευτή. Όπως έχει ήδη τονισθεί η μερική πίεση του 222 Rn στο νερό είναι μικρή με αποτέλεσμα τυχόν διαταραχή του ή επαφή με τον αέρα να το απελευθερώνει σε αυτόν. Έτσι είναι λογικό, αφού και το ραδόνιο του νερού καταλήγει να κινείται μέσω μαζών αέρα, οι μέθοδοι προσδιορισμού ραδονίου σε νερό να είναι άρρηκτα συνδεδεμένοι με τη μέτρηση συγκέντρωσης 222 Rn του σε αέριες μάζες και με τις μεθόδους αυτών. Ανεξάρτητα με τη μέθοδο που χρησιμοποιεί το κάθε όργανο, η φιλοσοφία λειτουργίας του εντάσσεται σε μία από τις παρακάτω κατηγορίες: Τεχνικές σύλληψης δείγματος. Αέρας συλλέγεται και αναλύεται σε εργαστήριο. 12

Τεχνικές συνεχούς μέτρησης. Σε τακτά χρονικά διαστήματα πραγματοποιείται δειγματοληψία σε αέρα και έτσι παρέχονται πληροφορίες για την διακύμανση των τιμών του 222 Rn στο δείγμα για μια συγκεκριμένη χρονική περίοδο. Τεχνικές ολοκληρωμένων μετρήσεων. Οι τεχνικές αυτές, για μεγάλες περιόδους της τάξης ημερών έως μηνών, καταγράφουν τη μέση συγκέντρωση 222 Rn. Τεχνικές προσδιορισμού μέσω θυγατρικών. Μετά την αποκατάσταση ραδιενεργούς ισορροπίας, η ενεργότητα των θυγατρικών ισούται με αυτή του ραδονίου σε προγενέστερες περιόδους. Η επιλογή λοιπόν μιας εκ των παραπάνω κατηγοριών και κατ επέκταση ενός συγκεκριμένου οργάνου έγκειται στο αναμενόμενο κόστος, τον επιθυμητό χρόνο των μετρήσεων καθώς επίσης στο είδος των πληροφοριών και της ακρίβειας που επιθυμούμε αυτές να έχουν. 2.3 ΜΕΤΡΗΤΙΚΕΣ ΜΕΘΟΔΟΙ Στο σημείο αυτό θα γίνει αναφορά στις μεθόδους πάνω στις οποίες στηρίζονται διάφοροι ανιχνευτές ραδονίου, όπως αυτές προσδιορίζονται από την Επιτροπή Περιβαλλοντικής Προστασίας των Ηνωμένων Πολιτειών (ΕPA, 1992). Ανιχνευτές Ιχνών Άλφα Οι ανιχνευτές αυτοί αποτελούνται από ένα μικρό κομμάτι πλαστικού ή ένα φιλμ τα οποία τοποθετούνται σε δοχείο. Η οπή του τελευταίου καλύπτεται από φίλτρο που αποτρέπει την είσοδο θυγατρικών και σκόνης. Καθώς σωματίδια 4 2 α, προερχόμενα από τη διάσπαση του ραδονίου και των θυγατρικών του, προσπίπτουν στο φιλμ, αφήνουν ίχνη. Αφού πρώτα επεξεργαστεί το φιλμ με τη βοήθεια μικροσκοπίου, ο αριθμός των ιχνών ανά περιοχή του φιλμ δίνει τη συγκέντρωση του 222 Rn. Με τη μέθοδο αυτή έχουμε ολοκληρωμένες μετρήσεις δηλαδή παίρνουμε μέσες τιμές ραδονίου για κάποιο χρονικό διάστημα (συνήθως 3 έως 12 μήνες). 13

Ανιχνευτές Ιχνών Χωρίς Φίλτρο Ανήκουν ουσιαστικά στη προηγούμενη ομάδα ανιχνευτών με τη διαφορά ότι το δοχείο στο οποίο τοποθετείται το φιλμ από πολυμερισμένη κυτταρίνη, δεν διαθέτει φίλτρο για την απομάκρυνση των θυγατρικών του 222 Rn και γενικά όλων εκείνων των νουκλιδίων που εκπέμπουν σωματίδια α. Έτσι, υπεισέρχεται σφάλμα στη μέτρηση μιας και ο προσδιορισμός της συγκέντρωσης του 222 Rn μέσω των ιχνών των άλφα δεν εξαρτάται μόνο από το ραδόνιο αλλά από το λόγο αυτού με τα θυγατρικά του. Συσκευές Συνεχούς Παρακολούθησης Ραδονίου Οι συσκευές αυτές καταγράφουν σε πραγματικό χρόνο τη συγκέντρωση του ραδονίου στο δείγμα. Ο αέρας εισέρχεται στο θάλαμο του ανιχνευτή είτε με τη βοήθεια αντλίας είτε με διάχυση. Στη περίπτωση που ο θάλαμος είναι επικαλυμμένος εσωτερικά με θειούχο ψευδάργυρο (ZnS), έχουμε ένα σπινθηριστή γνωστό ως Lucas Cell. Οι σπινθηρισμοί που παράγονται από τον ZnS μετά την πρόσκρουση α, φωτοπολλαπλασιάζονται, και από το τελικό σήμα συνάγεται η περιεκτικότητα σε ραδόνιο. Στο επιθυμητό αποτέλεσμα οδηγεί και η χρήση θαλάμου ιονισμού, με τους παραγόμενους παλμούς να επεξεργάζονται κατάλληλα. 4 2 Ανιχνευτές Θαλάμου Ιόντων Electret Η λειτουργία τους στηρίζεται στη μείωση του επιφανειακού δυναμικού μιας ηλεκτροστατικά φορτισμένης πλάκας. Το φαινόμενο αυτό οφείλεται στη παρουσία ιόντων στο θάλαμο του ανιχνευτή εξαιτίας των σωματιδίων άλφα του 222 Rn. Ανάλογα με τον τρόπο σχεδιασμού της πλάκας οι μετρήσεις μπορεί να είναι μακράς ή βραχείας διάρκειας ενώ με κατάλληλη βαθμονόμηση, η μείωση του δυναμικού της πλάκας μας οδηγεί στη μέση τιμή της συγκέντρωσης του ραδονίου. Ανιχνευτές Προσρόφησης Ενεργού Άνθρακα Βασίζονται στην ιδιότητα του άνθρακα να προσροφά Rn-222. Δοχείο γεμάτο με ενεργό άνθρακα τοποθετείται στη προς μέτρηση περιοχή και μετά από 2-7 14

μέρες συνήθως, με τη βοήθεια ενός ανιχνευτή γάμα, προσδιορίζεται η ενεργότητα του 222 Rn. Υγρός Σπινθηριστής-Άνθρακας Η μόνη διαφορά με τη προηγούμενη μέθοδο είναι ότι για τον προσδιορισμό της συγκέντρωσης του ραδονίου που προσροφήθηκε από τον άνθρακα δεν χρησιμοποιείται ανιχνευτής γάμα αλλά υγρός σπινθηριστής. Διάφοροι Τύποι Συλλογής και Ανάλυσης Δείγματος Η μέθοδος αυτή στηρίζεται στη σύλληψη μιας ποσότητας αέρα η οποία στη συνέχεια αναλύεται με τη βοήθεια ενός ανιχνευτή. Μια πιο λεπτομερής αναφορά γίνεται παρακάτω: -Σύλληψη Rn /Δοχείο Σπινθηρισμού. Το δείγμα αέρα οδηγείται μέσω ενός φίλτρου σε ένα μονωμένο δοχείο το οποίο είναι επικαλυμμένο με θειούχο ψευδάργυρο ενώ διαθέτει και μια επιφάνεια παρατήρησης. Το αποτέλεσμα είναι η εμφάνιση σπινθηρισμών οι οποίοι είναι ανάλογοι με τη συγκέντρωση του 222 Rn. Το φαινόμενο είναι οπτικό και απαιτεί προσαρμογή των ματιών στο σκοτάδι για 2 λεπτά πριν ξεκινήσει το πείραμα. -Σύλληψη Rn/ Ενεργός Άνθρακας. Με τη βοήθεια αντλίας, αέρας οδηγείται σε ταινία ενεργού άνθρακα. Στο τέλος της δειγματοληψίας (συνήθως 15-60 min) η ταινία υφίσταται επεξεργασία όπως όλοι οι ανιχνευτές ενεργού άνθρακα. Ειδικότερα τώρα, θα μιλήσουμε για τις μεθόδους μέτρησης ραδονίου σε δείγματα νερού. Όπως θα γίνει φανερό αμέσως μετά, με ελάχιστες διαφορές ουσιαστικά, υπάγονται στις παραπάνω. Έχουμε λοιπόν: Υγροί Σπινθηριστές Όταν η συγκέντρωση 222 Rn στο νερό είναι σχετικά μεγάλη, τότε η χρήση υγρού σπινθηριστή αποτελεί μια απλή και πρακτική μέθοδο. Η ανάμειξη του νερού με ένα μείγμα διαλύτη-φωσφόρου, ειδικό για τέτοιου είδους όργανα, οδηγεί στο σπινθηρισμό του τελευταίου εξαιτίας της πρόσκρουσης των σωματιδίων άλφα του ραδονίου στο μείγμα. Οι δημιουργούμενοι ηλεκτρικοί 15

παλμοί απαριθμούνται εν συνεχεία από τον σπινθηριστή και ολοκληρώνεται η μέτρηση. Εξαγωγή 222 Rn Μια πιο ευαίσθητη μέθοδος προσδιορισμού ραδονίου κατάλληλη και για χαμηλές συγκεντρώσεις είναι η εξαγωγή του τελευταίου από το δείγμα με αναταραχή και εν συνεχεία μέτρηση του με ένα από του διάφορους τρόπους που έχουν περιγραφεί. γ-φασματοσκοπία Με τη βοήθεια ενός ανιχνευτή γερμανίου (Ge) ο καθορισμός του Rn-222 γίνεται μέσω της φασματοσκοπίας της ακτινοβολίας γ που εκπέμπουν κατά τη διάσπαση τους τα θυγατρικά του ραδονίου. 2.4 ΠΑΡΟΥΣΙΑΣΗ ΣΥΣΚΕΥΗΣ ΜΕΤΡΗΣΗΣ Όπως έχει ήδη τονισθεί, για τη μέτρηση ραδονίου χρησιμοποιήθηκε το όργανο AlphaGUARD της εταιρίας Genitron. Όπως φαίνεται και στις φωτογραφίες, πρόκειται για ένα φορητό μετρητή, μικρών σχετικά διαστάσεων, ο οποίος διαθέτει θάλαμο ιονισμού 0.56 L. Δουλεύει τόσο με ρεύμα όσο και με μπαταρία που του προσφέρει αυτονομία 10 ημερών. Σχήμα 2.1: AlphaGUARD. 16

Σχήμα 2.2: Εμπρός και πίσω όψη AlphaGUARD. Ανήκει στην κατηγορία οργάνων «Συνεχούς Παρακολούθησης Ραδονίου» καθώς δίνει τη δυνατότητα στο χρήστη της να παρακολουθεί σε πραγματικό χρόνο, ανά ένα ή δέκα λεπτά, τη διακύμανση της συγκέντρωσης του Rn-222 στον αέρα που διέρχεται από το εσωτερικό του. Επειδή προβλέπονταν η χρήση του για εξέταση υδάτινου δείγματος η μετρητική διάταξη του περιελάμβανε αντλία για την εξαγωγή του ραδονίου μέσω της διαταραχής του νερού και την οδήγηση του ρεύματος αέρα στο AlphaGUARD. 2.4.1 ΑΡΧΗ ΛΕΙΤΟΥΡΓΙΑΣ Η λειτουργία της συσκευής αυτής συνοψίζεται στα εξής: Στο εσωτερικό του θαλάμου υπάρχουν δυο ηλεκτρόδια, τα οποία βρίσκονται σε διαφορά δυναμικού 750 VDC. Θετικά φορτισμένα σωματίδια 4 2 He που δημιουργούνται στο εσωτερικό του θαλάμου από τη διάσπαση του 222 Rn ιοντίζουν τον περιεχόμενο αέρα καθώς αυτός εισέρχεται μέσω μιας προσαρμοσμένης, στο πίσω μέρος του οργάνου, οπής. Παράγονται ζεύγη ιόντων τα οποία προκαλούν έναν παλμό, μία πτώση τάσης δηλαδή, πάνω σε μια αντίσταση. Πολλοί τέτοιοι παλμοί, στο χρονικό παράθυρο μέτρησης, οδηγούνται σε ένα προενισχυτή. Με κατάλληλη βαθμονόμηση και επεξεργασία της εξόδου του από ένα σύνολο αναλογικών-ψηφιακών μετατροπέων εξάγεται η ενεργότητα του ραδονίου στο δείγμα μας, σε Bq /m 3. Μια σχηματική αναπαράσταση των παραπάνω φαίνεται στο σχήμα 2.2. 17

Σχήμα 2.2: Θάλαμος ιονισμού AlphaGUARD. Πέραν της ραδιενέργειας του Rn-222, στην οθόνη του Alphaguard εμφανίζονται και άλλες πληροφορίες, σημαντικότερη εκ των οποίων είναι το σφάλμα της μέτρησης (σε Bq /m 3 ). Επίσης, χάρη στα διάφορα αισθητήρια που διαθέτει, ενημερώνει για τις περιβαλλοντικές συνθήκες στις οποίες πραγματοποιείται η μέτρηση, όπως για τη θερμοκρασία, την ατμοσφαιρική πίεση και τη σχετική υγρασία. Βασιζόμενο στο φαινόμενο του ιονισμού, είναι σχεδιασμένο να μετρά την ενεργότητα του ραδονίου. Μάλιστα, για τη διασφάλιση της ορθότητας της μέτρησης, τόσο η έξοδος του οργάνου, μέσω ενός γυάλινου φίλτρου, όσο και η οπή στο πίσω μέρος επιτρέπουν τη διέλευση μόνο του αέριου ραδονίου και όχι των στερεών θυγατρικών ή άλλων σωματιδίων. Με την προσθαφαίρεση διαφόρων εξαρτημάτων εκτός από τη μέτρηση ραδονίου στο νερό η συσκευή αυτή χρησιμοποιείται και για: Μέτρηση εκπομπής Rn-222 από οικοδομικά υλικά. Μέτρηση ραδονίου στο έδαφος και στον αέρα. Μέτρηση συγκέντρωση θυγατρικών ραδονίου. ΤΕΧΝΙΚΑ ΧΑΡΑΚΤΗΡΙΣΤΙΚΑ: Βάρος: 4,5 Kg 18

Διαστάσεις : 230 mm (μήκος) 340 mm (πλάτος) 120 mm (ύψος) Ηλεκτρική παροχή: AC 230V Τάση θαλάμου : 750 VDC Φόρτιση εσωτερικής μπαταρίας:12 VDC Ανεξαρτησία λειτουργίας:10 μέρες Ικανότητα αποθήκευσης δεδομένων: 1 μήνας Εύρος μέτρησης : 2 Bq /m 3-2.000.000 Bq /m 3 Διακριτική ικανότητα : 1 Bq/m3 Ευαισθησία : 1 CPM στα 20 Bq/m3 Σφάλμα βαθμονόμησης: ±3% Συνθήκες λειτουργίας: -10 ο C.50 ο C 700mbar..1100mbar 0%rH.95%rH 2.4.2 ΣΥΝΔΕΣΜΟΛΟΓΙΑ ΜΕΤΡΗΤΙΚΗΣ ΔΙΑΤΑΞΗΣ Από την περιγραφή της λειτουργίας που μόλις προηγήθηκε γίνεται φανερό ότι το AlphaGUARD αποτελεί μόνο το εργαλείο για τη μέτρηση του Rn-222. Για την οδήγηση του ρεύματος αέρα στο θάλαμο ιονισμού και την έξοδο του από το υδάτινο δείγμα χρησιμοποιείται η μετρητική διάταξη AquaKit η οποία φαίνεται παρακάτω. Σχήμα 2.3: Σχέδιο μετρητικής διάταξης AquaKit. 19

Τα κυριότερα μέρη της διάταξης αυτή είναι: (i) Η αντλία AlphaPUMP. Βοηθάει στην έξοδο του ραδονίου από το δείγμα και στην είσοδο του στο θάλαμο ιονισμού. (ii) Δύο γυάλινες φιάλες. Η μία χρησιμοποιείται για την τοποθέτηση του δείγματος ενώ η άλλη για ασφάλεια, σε περίπτωση διαφυγής νερού προς την αντλία. Σχήμα 2.4: Αντλία AlphaPUMP και οι φιάλες (vessels). Σχήμα 2.5: Μετρητική διάταξη. Η παραπάνω αντλία διοχετεύει ρεύματα αέρα στη φιάλη απαέρωσης (degassing vessel) στην οποία βρίσκεται το υγρό προκαλώντας εξαγωγή του ραδονίου. Στη συνέχεια η ροή αυτή του αέρα, αφού περάσει από τη φιάλη ασφαλείας για την υγροποίηση τυχόν υδρατμών οδηγείται στο AlphaGUARD. Ο όγκος και ο ρυθμός του αέρα μέσα στη μετρητική διάταξη ρυθμίζεται από την αντλία AlphaPUMP η οποία παρέχει την δυνατότητα ροών 0.3 L/min, 0.5 L/min, 1 L/min και 1/10 των προηγούμενων τιμών. Οι αγωγοί σύνδεσης 20

είναι από πλαστικό υψηλής πυκνότητας (Tygon) ώστε να αποφεύγεται η διαρροή ραδονίου από το εσωτερικό ρεύμα προς τα έξω, η εσωτερική διάμετρος τους είναι 4mm ενώ το συνολικά απαιτούμενο μήκος είναι 1.8m. Όλα τα παραπάνω μαζί και με τον υπόλοιπο εξοπλισμό για τη πραγματοποίηση μετρήσεων όπως γυάλινα δοχεία μεταφοράς νερού, θερμόμετρο, ανταλλακτικά των μερών της διάταξης, περιλαμβάνονται στο πακέτο του AquaKIT. ΣΧΗΜΑ 2.6: AquaKIT. 21

3 ΑΞΙΟΛΟΓΗΣΗ ΤΗΣ ΜΕΘΟΔΟΥ ΜΕΤΡΗΣΗΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ 3.1 ΤΡΟΠΟΣ ΑΞΙΟΛΟΓΗΣΗΣ Η χρήση του οργάνου για πρώτη φορά από το εργαστήριο Πυρηνικής Τεχνολογίας της Πολυτεχνικής Σχολής οδήγησε στην ανάγκη για αξιολόγηση της αξιοπιστίας του και της μεθόδου στην οποία στηρίζεται. Ο καλύτερος τρόπος για να συμβεί αυτό ήταν, ταυτόχρονα με το AlphaGUARD, η πραγματοποίηση σειράς μετρήσεων με μία ακόμη τεχνική, τη γ- φασματοσκοπία. 3.2 ΘΕΩΡΗΤΙΚΗ ΠΡΟΣΕΓΓΙΣΗ ΤΩΝ ΔΥΟ ΜΕΘΟΔΩΝ Οι δύο αυτές μέθοδοι, με διαφορετικό βέβαια τρόπο, οδηγούν στο ίδιο αποτέλεσμα. Το «AlphaGUARD», μέσω του ιονισμού που προκαλούν τα σωματίδια άλφα, προσδιορίζει άμεσα τη συγκέντρωση ραδονίου στο δείγμα. Αντίθετα, μέσω της φασματοσκοπίας της ακτινοβολίας γ που εκπέμπουν τα θυγατρικά του ραδονίου (αφού πρώτα έχει επέλθει ραδιενεργός ισορροπία μεταξύ των δύο) βρίσκεται έμμεσα. Έτσι, εφαρμόζοντας αυτό τον τρόπο σύγκρισης, παρεμφερή αποτελέσματα θα επιβεβαίωναν τη σωστή λειτουργία του AlphaGUARD. 22

3.3 ΠΕΡΙΓΡΑΦΗ ΔΙΑΔΙΚΑΣΙΑΣ ΜΕΤΡΗΣΗΣ ΜΕ ΑΝΙΧΝΕΥΤΗ Ge & AlphaGUARD Στο σημείο αυτό θα γίνει περιγραφή των διαδικασιών μέτρησης με τους παραπάνω τρόπους. AlphaGUARD Δείγμα νερού 100 ml τοποθετείται μέσω σύριγγας στο δοχείο απαέρωσης (degassing vessel) της πειραματικής διάταξης AquaKIT. Προγραμματίζεται το όργανο ώστε να πραγματοποιεί δεκάλεπτες μετρήσεις (10 min FLOW), ρυθμίζεται η αντλία να παρέχει αέρα με ρυθμό 0.3 L/min και η μέτρηση αρχίζει. Για την ακρίβεια και ορθότητα των μετρήσεων όλων των παραπάνω πρέπει να προηγηθεί ο προσδιορισμός, με τις ίδιες ακριβώς ρυθμίσεις, της συγκέντρωσης 222 Rn στον αέρα που περιέχεται στη διάταξη, πριν την είσοδο του δείγματος. Σύμφωνα με το εγχειρίδιο του οργάνου, η συγκέντρωση ραδονίου στο δείγμα νερού δίνεται από τον τύπο: όπου C water = (C air -C o )*{ (V syst -V sample / V sample ) +k} (3.1) C water = Η ζητούμενη συγκέντρωση Rn-222 στο δείγμα νερού [Bq/m 3 ] C air = Η συγκέντρωση Rn-222 στον αέρα της μετρητικής διάταξης μετά την εξαγωγή του από το νερό (ένδειξη του AlphaGUARD) [Bq/m 3 ] C o = Η συγκέντρωση Rn-222 στον αέρα της μετρητικής διάταξης πριν τη τοποθέτηση του δείγματος [Bq/m 3 ] V system = Συνολικός όγκος μετρητική διάταξης [ml] V sample = Όγκος δείγματος [ml] k = Συντελεστής διάχυσης Rn-222 Η εξάρτηση του τελευταίου συντελεστή από τη θερμοκρασία φαίνεται στο παρακάτω σχήμα. 23

Σχήμα 3.1:Θερμοκρασιακή εξάρτηση συντελεστή k. Οι όγκοι των επιμέρους κομματιών της διάταξης φαίνονται στον παρακάτω πίνακα. Σχήμα 3.2: Όγκοι εξαρτημάτων AquaKIT. Μια σειρά μετρήσεων πριν την τοποθέτηση των δειγμάτων απέδειξε ότι ο όρος C o στη παραπάνω σχέση είναι αμελητέος (<30 Bq/m 3 ) σε σχέση με τις μετρούμενες, στο νερό, συγκεντρώσεις Rn-222 με αποτέλεσμα να θεωρείται με ασφάλεια πως C o =0 Bq/m 3. Αν συνυπολογισθεί το γεγονός ότι οι όγκοι της διάταξης μας είναι σταθεροί και η μέση θερμοκρασία των εργαστηριακών μετρήσεων ληφθεί 20 ο C τότε έχουμε : V system =1122 ml V sample =100 ml K =0.26 C o =0 Bq/m 3 24

Έτσι η σχέση 3.1 μετασχηματίζεται στην παρακάτω: C water = C air * 10.48 (3.2) Γίνεται φανερό από τα παραπάνω ότι οι ενδείξεις του AlphaGUARD σε δείγματα νερού πρέπει κάθε φορά να πολλαπλασιάζονται με τον αριθμό 10.48. γ-φασματοσκοπία Η πραγματοποίηση της γ-φασματοσκοπίας σε δείγματα νερού έγινε με ανιχνευτή υπερκαθαρού Ge της εταιρίας EURISYS. Πρόκειται για ανιχνευτή που δουλεύει στα 4000 V με διακριτική ικανότητα 0.95 KeV και 1.95 KeV για φωτόνια ενέργειας 122 KeV και 1332 KeV αντίστοιχα. Για τις μετρήσεις χρησιμοποιείται πλαστικό δοχείο όγκου 300 ml, στο οποίο κάθε φορά τοποθετείται ποσότητα νερού, περίπου 250 ml. Με γ-φασματοσκοπία υπολογίζεται η συγκέντρωση των θυγατρικών του ραδονίου, Βi-214 και Pb-214. Γνωρίζοντας εκ των προτέρων ότι η περιεκτικότητα των δειγμάτων μας σε Ra-226 είναι αμελητέα, οι συγκεντρώσεις των θυγατρικών αποδίδεται στη διάσπαση του 222 Rn και μόνο. Έτσι εξαιτίας της ραδιενεργούς ισορροπίας θυγατρικών-ραδονίου το ημιάθροισμα των δύο αυτών τιμών οδηγεί στο προσδιορισμό του 222 Rn στο δείγμα. 3.4 ΠΑΡΟΥΣΙΑΣΗ ΜΕΤΡΗΣΕΩΝ Οι μετρήσεις ξεκίνησαν στις 25/10/2007 και ολοκληρώθηκαν στις 27/9/2008. Χρησιμοποιήθηκε η διάταξη AquaKIT μαζί με το AlphaGUARD και ο ανιχνευτής Ge του εργαστηρίου Πυρηνικής Τεχνολογίας της Πολυτεχνικής Σχολής. Οι μετρήσεις πραγματοποιήθηκαν στο χώρο του εργαστηρίου, σε μέση θερμοκρασία 20 0 C ενώ χρησιμοποιήθηκαν δείγματα νερού από τη περιοχή του Λαγκαδά και από τη γεώτρηση του εργοστασίου παραγωγής και εμφιάλωσης νερού ΣΟΥΡΩΤΗ, στην ομώνυμη περιοχή. Στόχος ήταν κυρίως η επαλήθευση της αξιοπιστίας του οργάνου AlphaGUARD μέσα από τη πραγματοποίηση ταυτόχρονων μετρήσεων και 25

όχι τόσο η μελέτη της μεταβολής της συγκέντρωσης του ραδονίου στο χρόνο. Ως εκ τούτου, για την εκάστοτε μεταφορά των δειγμάτων δεν ελήφθησαν ιδιαίτερα μέτρα. Εντούτοις για την μεγαλύτερη ορθότητα των συμπερασμάτων δόθηκε μέριμνα στην εξέταση νερού πλουσίου σε ραδόνιο, γεγονός που θα επέτρεπε στα δύο όργανα να παρέχουν πιο αξιόπιστα αποτελέσματα. Η μέτρηση με το AlphaGUARD είχε μέση διάρκεια 2-2.5 ώρες, χρονικό διάστημα επαρκές ώστε να παρατηρηθεί η διακύμανση του Rn-222 και η εξαγόμενη μέση τιμή μετά από κάθε μέτρηση, να αντικατροπτίζει όσο το δυνατόν καλύτερα τη πραγματική συγκέντρωση ραδονίου στο νερό. Ταυτόχρονα όμως ήταν και αρκετά μικρό έτσι ώστε η αποδιέγερση του ραδονίου στο διάστημα αυτό να μην επηρεάσει το τελικό αποτέλεσμα. Σε κάθε μέτρηση η αντλία τίθονταν σε λειτουργία μόνο κατά το πρώτο δεκάλεπτο ώστε να δώσει την επαρκή διαταραχή στο δείγμα. Σε περίπτωση λειτουργίας της καθ όλη τη διάρκεια της μέτρησης προέκυπταν λάθος αποτελέσματα. Ενδεχομένως με τη παρουσία της να αναπτύσσονταν πίεση στο σύστημα μέτρησης προκαλώντας τη διαρροή αέρα από τις ενώσεις της διάταξης. Η μέση διάρκεια μέτρησης με τον ανιχνευτή Ge ήταν 3 ώρες ώστε ο αριθμός δημιουργούμενων φωτονίων και κατ επέκταση παλμών (counts) να ναι αρκετά μεγάλος για μία αξιόπιστη μέτρηση. Στο διάγραμμα 3.1 φαίνεται η διακύμανση των συγκεντρώσεων ραδονίου σε δείγμα νερού Σουρωτής όπως προέκυψαν (μετά των απαραίτητο πολλαπλασιασμό με 10.48) από το AlphaGUARD κατά τη διάρκεια τεσσάρων μετρήσεων στο ίδιο δείγμα. Το διάγραμμα 3.2 απεικονίζει για τις παραπάνω, την υπολογισθείσα μέση τιμή μαζί με το αντίστοιχο αποτέλεσμα του ανιχνευτή Ge ενώ το 3.3 είναι συγκεντρωτικό των δύο παραπάνω. 26

40000 35000 Συγκεντρωσεις AlphaGUARD ΡΑΔΟΝΙΟ (Bq / m 3 ) 30000 25000 20000 15000 10000 5000 0 28/3/08 15:10 1η ΜΕΤΡΗΣΗ 2η ΜΕΤΡΗΣΗ 3η ΜΕΤΡΗΣΗ 4η ΜΕΤΡΗΣΗ 28/3/08 15:30 28/3/08 15:50 28/3/08 16:10 28/3/08 16:30 28/3/08 16:50 29/3/08 13:30 29/3/08 13:50 29/3/08 14:10 29/3/08 14:30 29/3/08 14:50 29/3/08 15:10 29/3/08 15:30 31/3/08 12:20 31/3/08 12:40 31/3/08 13:00 31/3/08 13:20 31/3/08 13:40 31/3/08 14:00 2/4/08 11:30 2/4/08 11:50 2/4/08 12:10 2/4/08 12:30 2/4/08 12:50 2/4/08 13:10 2/4/08 13:30 ΧΡΟΝΟΣ Διάγραμμα 3.1: Συγκεντρώσεις 222 Rn νερού Σουρωτής (Συλλογής 28/3 11:00) σε σύνολο τεσσάρων μετρήσεων με χρήση AlphaGUARD. 45000 40000 40200 ΡΑΔΟΝΙΟ (Bq / m 3 ) 35000 30000 25000 20000 15000 31119 1η ΜΕΤΡΗΣΗ 31300 29187 2η ΜΕΤΡΗΣΗ 15000 13324 Μεση τιμη συγκεντρωσεων γ-φασματοσκοπια 10000 3η ΜΕΤΡΗΣΗ 7400 5000 7256 4η ΜΕΤΡΗΣΗ 0 28/3/08 29/3/08 ΧΡΟΝΟΣ 31/3/08 2/4/08 Διάγραμμα 3.2: Συγκέντρωση 222 Rn νερού Σουρωτής (Συλλογής 28/3 11:00) σε σύνολο τεσσάρων μετρήσεων με χρήση γ-φασματοσκοπίας και η υπολογισθείσα μέση τιμή των συγκεντρώσεων του AlphaGUARD. 27

ΡΑΔΟΝΙΟ ( Bq / m 3 ) 45000 40000 40200 Συγκεντρωσεις AlphaGUARD 35000 31300 Μεση τιμη συγκεντρωσεων 30000 31119 γ-φασματοσκοπια 25000 29187 20000 15000 15000 10000 13324 7400 5000 7256 1η ΜΕΤΡΗΣΗ 2η ΜΕΤΡΗΣΗ 3η ΜΕΤΡΗΣΗ 4η ΜΕΤΡΗΣΗ 0 28/3/08 15:10 28/3/08 15:30 28/3/08 15:50 28/3/08 16:10 28/3/08 16:30 28/3/08 16:50 29/3/08 13:30 29/3/08 13:50 29/3/08 14:10 29/3/08 14:30 29/3/08 14:50 29/3/08 15:10 29/3/08 15:30 31/3/08 12:20 31/3/08 12:40 31/3/08 13:00 31/3/08 13:20 31/3/08 13:40 31/3/08 14:00 2/4/08 11:30 2/4/08 11:50 2/4/08 12:10 2/4/08 12:30 2/4/08 12:50 2/4/08 13:10 2/4/08 13:30 ΧΡΟΝΟΣ Διάγραμμα 3.3:Συγκεντρωτικό διάγραμμα. Όπως γίνεται φανερό από το διάγραμμα 3.1 η πρώτη τιμή κάθε μέτρησης με το AlphaGUARD απέχει εμφανώς από τις υπόλοιπες και είναι λάθος. Οφείλεται στο γεγονός ότι η εξαγωγή της δεν διαρκεί 10 min όπως όλων των άλλων (γεγονός που αποδίδεται στη λειτουργία του οργάνου) αλλά λιγότερο με αποτέλεσμα να προκύπτει τελείως λανθασμένη. Ως εκ τούτου για τον υπολογισμό της μέσης τιμής δεν λαμβάνεται υπόψιν. Σε κάθε δείγμα συνήθως πραγματοποιούνταν 3-4 μετρήσεις κάθε φορά ανάλογα πάντα και με την αρχική περιεκτικότητα σε ραδόνιο.υπήρχαν φυσικά και αυτά στα οποία γίνονταν και μία μόνο. Έτσι λοιπόν τα υπόλοιπα διαγράμματα σαν και το 3.3 παραθέτονται στο παράρτημα, στο τέλος της διπλωματικής. Στον παρακάτω πίνακα παρουσιάζονται συνοπτικά όλα τα στοιχεία των μετρήσεων που πραγματοποιήθηκαν και με τις δύο μεθόδους ενώ δίνεται και ο λόγος των δύο τιμών κάθε φορά ώστε να είναι ευκολότερα αντιληπτή η σύγκριση των δύο μεθόδων. Παράλληλα ακολουθεί και μία απεικόνιση τους με χρήση ραβδογράμματος. 28

AlphaGUARD α/α Προέλευση Δείγματος Ημ/νία (Bq/m 3 ) Μέση τιμή γ-φασμα (Bq/m 3 ) Alpha / γ 1 Λαγκαδάς 25/10/2007 3794 3800 1,00 2 Λαγκαδάς 13/11/2007 3920 3700 1,06 3 Λαγκαδάς 15/11/2007 1268 700 1,81 4 Λαγκαδάς 20/11/2007 3390 3200 1,06 5 Σουρωτή 29/11/2007 20247 21400 0,95 6 Σουρωτή 30/11/2007 13090 16100 0,81 7 Σουρωτή 30/11/2007 22658 19650 1,15 8 Σουρωτή 20/12/2007 16831 24400 0,69 9 Σουρωτή 21/12/2007 14651 18850 0,78 10 Σουρωτή 22/12/2007 10773 15950 0,68 11 Σουρωτή 24/12/2007 5827 9800 0,59 12 Σουρωτή 29/12/2007 40000 47000 0,85 13 Σουρωτή 1/3/2008 32344 44000 0,74 14 Σουρωτή 2/3/2008 19300 26900 0,72 15 Σουρωτή 3/3/2008 14211 19100 0,74 16 Σουρωτή 4/3/2008 13682 18150 0,75 17 Σουρωτή 5/3/2008 18088 17800 1,02 18 Σουρωτή 6/3/2008 7797 8450 0,92 19 Σουρωτή 28/3/2008 31199 40200 0,78 20 Σουρωτή 29/3/2008 29187 31300 0,93 21 Σουρωτή 31/3/2008 13324 15000 0,89 22 Σουρωτή 2/4/2008 7256 7400 0,98 23 Σουρωτή 4/4/2008 5709 5750 0,99 24 Σουρωτή 25/7/2008 14242 16750 0,85 25 Σουρωτή 26/7/2008 11125 12100 0,92 26 Σουρωτή 28/7/2008 5104 7250 0,70 27 Σουρωτή 4/9/2008 31049 36700 0.85 28 Σουρωτή 5/9/2008 22547 30300 0.74 29

29 Σουρωτή 6/9/2008 15601 20500 0.76 30 Σουρωτή 7/9/2008 9929 10100 0.98 31 Σουρωτή 15/9/2008 32930 37300 0.88 32 Σουρωτή 16/9/2008 22940 27900 0.82 33 Σουρωτή 17/9/2008 14479 16650 0.87 Πίνακας 3.4: Μετρήσεις. ΡΑΔΟΝΙΟ (Bq / m 3 ) 50000 45000 40000 35000 30000 25000 20000 15000 10000 5000 40000 47000 32344 γ-φασματοσκοπια 44000 31199 Alphaguard 40200 36700 37300 29187 32930 31300 31049 30300 16831 19300 27900 24400 26900 20247 21400 22658 13682 22547 22940 19650 18150 14651 14211 20500 18850 19100 18088 14242 13090 10773 17800 13324 16750 16100 16650 15950 15000 15601 14479 11125 12100 5827 9800 7797 10100 9929 3794 1268 8450 7256 5104 3800 7400 700 5709 7250 3920 3390 5750 3700 3200 0 25/10/2007 13/11/2007 15/11/2007 20/11/2007 29/11/2007 30/11/2007 30/11/2007 20/12/2007 21/12/2007 22/12/2007 24/12/2007 29/2/2007 1/3/2008 2/3/2008 3/3/2008 4/3/2008 5/3/2008 6/3/2008 28/3/2008 29/3/2008 31/3/2008 2/4/2008 4/4/2008 25/7/2008 26/7/2008 28/7/2008 4/9/2008 5/9/2008 6/9/2008 7/9/2008 15/9/2008 16/9/2008 17/9/2008 ΧΡΟΝΟΣ Διάγραμμα 3.5: Γραφική παρουσίαση μετρήσεων. Στο σημείο αυτό θα πρέπει να γίνει αναφορά σε κάποιες ιδιαιτερότητες της μεθοδολογίας που εφαρμόστηκε κατά την διάρκεια της μελέτης. Για να επιτευχθεί ο στόχος της έρευνας έπρεπε οι μετρήσεις να πραγματοποιούνται κατά το δυνατόν ταυτόχρονα. Έτσι εφαρμόστηκαν δύο μέθοδοι. Η πρώτη για τις μετρήσεις της περιόδου από 25/10/2007 έως 4/3/2008 και η άλλη για τις υπόλοιπες. Στη πρώτη περίπτωση, αρχικά, συγκεκριμένη ποσότητα νερού (όπως έχουμε αναφέρει γύρω στα 250-270 ml) από το δοχείο συλλογής του δείγματος τοποθετούνταν στον ανιχνευτή Ge όπου και μετρούνταν για 3 περίπου ώρες. Μετά το πέρας του χρονικού αυτού διαστήματος, 100 ml από την ίδια ποσότητα χρησιμοποιούνταν από το AlphaGUARD. Φυσικά το 30

γεγονός ότι στη περίπτωση αυτή, στο ενδιάμεσο αυτό διάστημα των 3 ωρών, λάμβανε χώρα αποδιέγερση και διαφυγή, λόγω διάχυσης, του 222 Rn από το δοχείο που βρισκόταν στον ανιχνευτή Ge καθώς και το γεγονός ότι κατά την τοποθέτηση στο πλαστικό δοχείο είχε αναταραχθεί με αποτέλεσμα να μεταβληθεί η συγκέντρωση του σε ραδόνιο ήταν μη επιθυμητό και οδήγησε στην βελτίωση της εφαρμοζόμενης μεθοδολογίας. Στη δεύτερη αυτή περίπτωση, διαφορετικές ποσότητες νερού από το ίδιο δείγμα τοποθετούνταν στους δύο ανιχνευτές και η μέτρηση τελούνταν ταυτόχρονα, με την μέση διάρκεια στις 2.5 ώρες. Με αυτόν τον τρόπο δεν υπεισέρχονταν χρονική καθυστέρηση μεταξύ των δύο μετρήσεων και έτσι δεν χρειάζονταν να μας προβληματίσει η ενδιάμεση αποδιέγερση ή διάχυση του ραδονίου. Σημαντικό που πρέπει να τονισθεί είναι το γεγονός ότι σε αντίθεση με την πρώτη μεθοδολογία επρόκειτο για δύο διαφορετικά δείγματα που υπέστησαν την ίδια αναταραχή κατά την τοποθέτηση τους στους ανιχνευτές επομένως ήταν μία μεθοδολογία λογικότερη σε σύγκριση με την πρώτη. Τα διαγράμματα 3.5 και 3.6 που ακολουθούν παρουσιάζουν για καθεμία από τις περιπτώσεις αυτές, το σύνολο των σημείων (γ, AlphaGUARD) σε σύστημα συντεταγμένων απ όπου προκύπτει και η συνάρτηση που τα συνδέει. 45000 40000 35000 y = 0,7979x R 2 = 0,9435 AlphaGUARD (Bq / m 3 ) 30000 25000 20000 15000 10000 5000 Μετρήσεις με Χρονική Διαφορά Συνάρτηση 0 0 5000 10000 15000 20000 25000 30000 35000 40000 45000 50000 γ-φασματοσκοπία (Bq / m 3 ) Διάγραμμα 3.6: Συνάρτηση σύνδεσης ΜΗ ταυτόχρονων μετρήσεων. 31

40000 35000 30000 y = 0,8439x R 2 = 0,968 AlphaGUARD (Bq / m 3 ) 25000 20000 15000 10000 5000 Ταυτόχρονες Μετρήσεις Συνάρτηση 0 0 5000 10000 15000 20000 25000 30000 35000 40000 45000 γ-φασματοσκοπία (Bq / m 3 ) Διάγραμμα 3.7: Συνάρτηση σύνδεσης ταυτόχρονων μετρήσεων. Είναι φανερό ότι αν τα συστήματα μέτρησης ήταν ιδανικά θα έπρεπε η συνάρτηση που θα προέκυπτε να ήταν y=x, κάτι βέβαια που δεν συμβαίνει σε καμία από τις δύο περιπτώσεις. Ενδεχομένως να οφείλεται σε αβεβαιότητα στη βαθμονόμηση τόσο του AlphaGUARD (όπου σύμφωνα με τον κατασκευαστή προσδιορίζεται στο ±3%) όσο και του ανιχνευτή Ge. Φυσικά δεν μπορούμε να αποκλείσουμε και την πιθανότητα διαρροής αέρα από τη πειραματική διάταξη του AquaKIT. Το τελευταίο στηρίζεται και από το γεγονός ότι στην πλειονότητα των μετρήσεων η τιμή που προέκυπτε με το AlphaGUARD ήταν μικρότερη από την αντίστοιχη της με τον ανιχνευτή Ge. Αναμενόμενη ήταν επίσης και η διαφορά που παρατηρείται μεταξύ των συναρτήσεων των δύο μεθοδολογιών καθώς στη πρώτη παρεμβάλλεται χρονική διαφορά 3 ωρών μεταξύ των μετρήσεων με αποτέλεσμα οι τιμές του AlphaGUARD να είναι ακόμα μικρότερες σε ποσοστό γύρω στο 6% από αυτές της γ-φασματοσκοπίας, σε σύγκριση με την δεύτερη μεθοδολογία. Γίνεται επομένως αντιληπτό γιατί η δεύτερη συνάρτηση προσεγγίζει καλύτερα την ιδανική y=x. Τα διαγράμματα 3.8 και 3.9 απεικονίζουν για τις δύο περιπτώσεις τη μεταβολή του λόγου των τιμών των δύο ανιχνευτών γύρω από την ευθεία που θα έπρεπε να ακολουθούν στην ιδανική περίπτωση, την y=1. 32

2,00 1,80 1,60 1,40 1,81 Χρονική Διαφορά Alpha / γ φασμα 1,20 1,00 0,80 0,60 1,00 1,06 1,06 0,95 0,81 1,15 0,69 0,78 0,68 0,59 0,85 0,74 0,72 0,74 0,75 0,40 0,20 0,00 25/10/07 13/11/07 15/11/07 20/11/07 29/11/07 30/11/07 30/11/07 20/12/07 21/12/07 22/12/07 24/12/07 29/12/07 1/3/08 2/3/08 3/3/08 4/3/08 ΧΡΟΝΟΣ Διάγραμμα 3.8: Μεταβολή λόγου Alpha / γ για μη ταυτόχρονες μετρήσεις. 1,20 Ταυτόχρονα Alpha / γ φασμα 1,00 0,80 0,60 0,40 1,02 0,92 0,78 0,93 0,89 0,98 0,99 0,85 0,92 0,70 0,85 0,74 0,76 0,98 0,88 0,87 0,82 0,20 0,00 5/3/08 6/3/08 28/3/08 29/3/08 31/3/08 2/4/08 4/4/08 25/7/08 26/7/08 28/7/08 4/9/08 5/9/08 6/9/08 7/9/08 15/9/08 16/9/08 17/9/08 ΧΡΟΝΟΣ Διάγραμμα 3.9: Μεταβολή λόγου Alpha / γ για ταυτόχρονες μετρήσεις Παρατηρούμε λοιπόν ακόμα καλύτερα με τη βοήθεια των παραπάνω διαγραμμάτων πως ο λόγος Alpha / γ για ταυτόχρονες μετρήσεις προσεγγίζει ορθότερα και με καλύτερη ακρίβεια την ευθεία y=1. 33

Σε γενικές γραμμές πάντως, τα αποτελέσματα που προέκυψαν από τη σύγκριση των ανιχνευτών σχετικά με την αξιοπιστία του AlphaGUARD κρίνονται ικανοποιητικά. Υπάρχει φυσικά μια διαφορά της τάξης του 18% (μεταξύ των συναρτήσεων y=x και y=0.8439x) αλλά παρ όλα αυτά η λειτουργία του οργάνου βαδίζει στη σωστή κατεύθυνση. Διαφορές της τάξης αυτής είναι ανεκτές καθώς όπως έχουμε ήδη αναφέρει μπορεί να οφείλονται σε προβλήματα βαθμονομήσεων των οργάνων είτε σε μικροατέλειες κατά την διάρκεια των εκάστοτε μετρήσεων. 34

4 ΕΦΑΡΜΟΓΗ ΤΗΣ ΜΕΘΟΔΟΥ Παράλληλα με την προσπάθεια αξιολόγησης του οργάνου AlphaGUARD και κατ επέκταση της διάταξης AquaKIT μέσω μετρήσεων που διενεργούνταν στο χώρο του εργαστηρίου, πραγματοποιήθηκε και σειρά μετρήσεων, τέσσερις στον αριθμό, με στόχο την in situ μέτρηση ραδονίου σε πηγή μεταλλικού νερού με τη χρήση της εν λόγω διάταξης. 4.1 ΓΕΝΙΚΑ Οι συγκεκριμένες μετρήσεις έγιναν στο εργοστάσιο παραγωγής και εμφιάλωσης φυσικού μεταλλικού νερού ΣΟΥΡΩΤΗ, και πιο συγκεκριμένα στη γεώτρηση της εταιρείας. Αιτία της πραγματοποίησης τους ήταν το γεγονός ότι σύμφωνα με την Ελληνική Νομοθεσία όλες οι ιαματικές πηγές της Ελλάδος πρέπει να χαρακτηριστούν, δηλαδή να μετρηθούν διάφοροι παράμετροι τους μεταξύ των οποίων και η συγκέντρωση του ραδονίου στο νερό τoυς. Στο σημείο αυτό θα γίνει μια σύντομη αναφορά στη φύση του νερού της γεώτρησης. Πρόκειται για Φυσικό Μεταλλικό Νερό που σημαίνει νερό το οποίο είναι βακτηριολογικώς υγιές, το οποίο έχει σαν καταγωγή μια υδάτινη φλέβα ή ένα υπόγειο στρώμα και προέρχεται από μια πηγή αξιοποιούμενη από μια ή περισσότερες διεξόδους φυσικές ή κατόπιν διάτρησης. Το Φυσικό Μεταλλικό Νερό διακρίνεται σαφώς από το σύνηθες νερό πόσεως: Από τη φύση του, χαρακτηριζόμενη από την περιεκτικότητα του σε ανόργανα άλατα, ιχνοστοιχεία ή άλλα συστατικά και σε μερικές περιπτώσεις από ορισμένα αποτελέσματα. Από την αρχική καθαρότητα του. Και τα δύο πιο πάνω χαρακτηριστικά έχουν διατηρηθεί ανέπαφα λόγω της υπόγειας καταγωγής αυτού του νερού, το οποίο έχει διατηρηθεί μακριά από κάθε κίνδυνο μολύνσεως. 35

4.2 ΠΕΡΙΓΡΑΦΗ-ΠΑΡΑΘΕΣΗ ΜΕΤΡΗΣΕΩΝ Η νομοθεσία προέβλεπε τη διενέργεια 4 ομάδων μετρήσεων εντός 12 μηνών κάθε μία από τις οποίες θα περιελάμβανε 3 μετρήσεις της συγκέντρωσης του 222 Rn στη πηγή άντλησης του νερού συμπεριλαμβανομένου και του αέρα γύρω από αυτήν. Οι μετρήσεις αυτές πραγματοποιήθηκαν τους μήνες Νοέμβριο, Φεβρουάριο, Μάϊο και η τελευταία το Σεπτέμβριο. Επειδή υπάρχει εξάρτηση της συγκέντρωσης του 222 Rn από το βάθος άντλησης του νερού και επειδή αυτό μεταβάλλονταν στο εργοστάσιο κατά τη διάρκεια της ημέρας, οι μετρήσεις ξεκινούσαν την ίδια περίπου στιγμή. Η μέτρηση καθ αυτή του νερού με το AlphaGUARD ήταν ίδια με αυτή που περιγράφηκε στο Κεφάλαιο 3. Διαφορές υπήρχαν όσον αφορά τη μέτρηση του αέρα. Σ αυτήν, δεν χρησιμοποιείται η διάταξη AquaKIT παρά μόνο το κυρίως της όργανο στο οποίο μετά από κάποιες τροποποιήσεις η είσοδος του αέρα δεν γίνεται υπό μορφή ροής (flow) αλλά με διάχυση. Μετά την ολοκλήρωση της μέτρησης του ραδονίου στον αέρα (όπου οι προκύπτουσες τιμές δεν πολλαπλασιάζονται με 10,48) γύρω από τη πηγή, ξεκινούσε η γνωστή διαδικασία μέτρησης του νερού. Δείγμα νερού προερχόμενο κατευθείαν (μέσω βρύσης) από τη γεώτρηση τοποθετούνταν στη διάταξη με σκοπό την έναρξη των δεκάλεπτων μετρήσεων για μία ώρα. Επειδή οι τρεις μετρήσεις έπρεπε να γίνουν συνεχόμενα, μετά το τέλος καθεμιάς, ο θάλαμος ιονισμού του οργάνου τροφοδοτούνταν με φρέσκο περιβαλλοντικό αέρα με ρυθμό 1 L/min μέσω της αντλίας, με στόχο τη ταχύτερη πτώση της συγκέντρωσης 222 Rn στο εσωτερικό του ώστε η μέτρηση να ξαναξεκινήσει. Τα αποτελέσματα των τεσσάρων ομάδων μετρήσεων φαίνονται στον παρακάτω πίνακα: 36

ΣΥΓΚΕΝΤΡΩΣΗ ΡΑΔΟΝΙΟΥ ΣΤΟΝ ΑΕΡΑ ( Bq / m 3 ) ΗΜΕΡ/ΝΙΑ 27/11/2007 29/02/2008 12/6/2008 4/9/2008 Ώρα 9h15 11h25 11h30 11h20 <35±11 33±10 22±8 28±16 Μέτρηση <33±12 15±7 26±8 16±7 24±9 26±9 Πίνακας 4.1:Αποτελέσματα in situ μετρήσεων στον αέρα. ΣΥΓΚΕΝΤΡΩΣΗ ΡΑΔΟΝΙΟΥ ΣΤΟ ΝΕΡΟ ( Bq / m 3 ) ΗΜΕΡ/ΝΙΑ 27/11/2007 29/02/2008 12/6/2008 4/9/2008 Ώρα 1 η Μέτρηση 10h15 12h30 12h30 11h50 3500±297 4650 ± 349 3850 ± 314 4490 ± 326 3570±310 4220 ± 324 4050 ± 329 4690 ± 360 3480±313 4550 ± 367 3910 ± 339 4770 ± 378 4250 ± 355 4240 ± 355 4140 ± 351 Μέση Τιμή 36854±1854 46880±2089 42399±1578 47658±1851 Ώρα 2 η Μέτρηση 11h25 14h00 14h30 13h05 3660±311 3890 ± 337 3880 ± 307 4300 ± 354 3910±312 3970 ± 343 3730 ± 311 4490 ± 371 4110±345 4200 ± 367 3810 ± 331 4210 ±356 4010±337 4040 ± 362 4050 ± 347 4090 ± 359 3910 ± 339 Μέση Τιμή 41108±1704 42182±1842 40620±1527 44776±1885 Ώρα 12h40 15h00 16h00 14h30 4340±357 4420 ± 373 4100 ± 333 4550 ± 373 4400±356 4140 ± 356 4300 ± 352 4330 ± 361 37

4780±382 3850 ± 347 4000 ± 351 3990 ± 346 3 η Μέτρηση 4480±363 4360 ± 385 4250 ± 364 3990 ± 351 Μέση Τιμή 47160±1908 43937±1909 43623±1832 44330±1872 Πίνακας 4.2:Αποτελέσματα in situ μετρήσεων στο νερό στη Σουρωτή. Οι τιμές και τα σφάλματα αυτών, στον παραπάνω πίνακα, παρατίθονται όπως ακριβώς προέκυψαν από το όργανο, χωρίς δηλαδή τον απαραίτητο πολλαπλασιασμό με τον συντελεστή 10.48, γεγονός που δεν ισχύει για την υπολογισθείσα μέση τιμή. Επίσης παραλείπεται η πρώτη τιμή κάθε μέτρησης η οποία όπως έχει τονισθεί δεν λαμβάνεται υπόψιν. Πρέπει ακόμα να τονισθεί ότι για τον υπολογισμό του σφάλματος της εκάστοτε υπολογισθείσας μέσης τιμής χρησιμοποιήθηκε ο τύπος (8) : Ο τύπος αυτός δίνει την διακύμανση (οπότε και την τυπική απόκλιση-σφάλμα) της μέσης τιμής ενός δείγματος x i μετρήσεων, με σ xi να είναι ουσιαστικά το (παρεχόμενο από το AlphaGUARD ) σφάλμα της κάθε μέτρησης. Παρατηρούμε οι συγκεντρώσεις ραδονίου στο νερό να είναι υψηλές γεγονός που εύκολα εξηγείται καθώς προέρχεται από του υδροφόρους ορίζοντες του εδάφους. Όπως ήδη έχουμε επισημάνει από το πρώτο κιόλας κεφάλαιο, ραδόνιο από εδαφικούς κόκκους απορρέει σε μεγάλες συγκεντρώσεις στους πόρους του εδάφους, εμπλουτίζοντας έτσι τα υπόγεια νερά που κινούνται ανάμεσα τους. Βλέπουμε ότι τις αντίστοιχες ώρες πραγματοποίησης των μετρήσεων, από εποχή σε εποχή, οι μέσες τιμές 222 Rn είναι παραπλήσιες γεγονός που δεν μας επιτρέπει, τουλάχιστον στη συγκεκριμένη περίπτωση, να κάνουμε κάποια παρατήρηση σχετικά με την εξάρτηση τους από τις κλιματολογικές συνθήκες κάθε εποχής. Στον παρακάτω πίνακα πέραν της συνοπτικής παρουσίασης των μέσων συγκεντρώσεων υπολογίζεται η συνολική μέση τιμή (με τη βοήθεια και του 38

τύπου 4.3 ) καθεμίας από τις τέσσερις ομάδες των in situ μετρήσεων όπως επίσης και η ετήσια μέση τιμή της συγκέντρωσης του 222 Rn στη πηγή του εν λόγω εργοστασίου. Μέσες Τιμές Συγκεντρώσεων Ραδονίου Στο Νερό (Bq/m 3 ) Ημερ/νίες 27/11/2007 29/2/2008 12/6/2008 4/9/2008 1 η 36854±1854 46880±2089 42399±1578 47658±1851 2 η 41108±1704 42182±1842 40620±1527 44776±1885 3 η 47160±1908 43937±1909 43623±1832 44330±1872 Συνολικές Μέσες Τιμές 41707±1048 44333±1119 42214±941 45588±1079 Ετήσια Μέση Τιμή (Bq / m 3 ) 43461 ± 1046 Ετήσια Μέση Τιμή (Bq / L) 43.46 ± 1.046 Πίνακας 4.3:Τελικά αποτελέσματα μετρήσεων. Στο σημείο αυτό, με αφορμή τα παραπάνω στοιχεία θα γίνει μια αναφορά στο επίπεδο επικινδυνότητας από την είσοδο του ραδονίου στον ανθρώπινο οργανισμό μέσω του νερού. Το Rn-222 μέσω κατάποσης (όπως και το εισπνεόμενο) απομακρύνεται από τον οργανισμό μέσω της αναπνοής ενώ τα μακρόβια θυγατρικά αυτού, μέσω του παχέως εντέρου και των ούρων. Το ραδόνιο απορροφάται σχετικά εύκολα από το γαστρεντερικό σύστημα του ανθρώπου και μεταφέρεται στους ιστούς εξαιτίας της, συγκριτικά με άλλα όργανα, υψηλότερης διαλυτότητας του στο αίμα εκεί. Πολλοί επιστήμονες ασχολήθηκαν,με την τύχη του ραδονίου στο ανθρώπινο σώμα. Μετά από δεκάδες έρευνες και πειράματα σχετικά με το μοντέλο της διαδρομής που ακολουθεί στο σώμα, εστιάζοντας κυρίως στη διάχυση του από το χώρο του στομαχιού, η επιτροπή «Ανθρωπίνων Επιστημών» (Commission on Life 39

Science) καθώς και η επιτροπή «Εκτίμησης Κινδύνου από Έκθεση σε Ραδόνιο» μέσω ποσίμου νερού (Committee of Risk Assessment in Drinking Water ) εξέδωσε στην Ουάσιγκτον το 1999, την έκθεση της πάνω στο συγκεκριμένο θέμα στην οποία περιλαμβάνονταν μεταξύ άλλων και ο παρακάτω πίνακας που παρουσιάζει τις ισοδύναμες δόσεις ραδονίου, για ανθρώπους διαφόρων ηλικιών, από την κατάποση νερού. Age at Intake (yr) Organ Infant 1-yr 5-yr 10-yr 15-yr Adults Adrenals 2.5E-09 1.0E-09 5.1E-10 3.0E-10 2.3E-10 2.0E-10 Bladder 6.3E-10 4.6E-10 2.6E-10 1.4E-10 1.1E-10 9.9E-11 Endosteal Tissue 1.5E-08 1.1E-08 5.0E-09 3.3E-09 2,7E-09 1.8E-09 Brain 1.2E-09 9.9E-10 5.0E-10 2.9E-10 2.2E-10 2.0E-10 Breast 5.9E-10 4.3E-10 2.4E-10 1.3E-10 9.7E-11 8.5E-11 Stomach Wall 3.0E-07 1.6E-07 7.3E-08 4.2E-08 3.1E-08 2.4E-08 Small Intestine 1.2E-09 7.9E-10 4.2E-10 2.5E-10 1.8E-10 1.6E-10 Upper Large Intestine 9.8E-10 6.7E-10 3.8E-10 2.2E-10 1.5E-10 1.3E-10 Lower Large Intestine 1.3E-09 8.7E-10 4.9E-10 2.8E-10 1.9E-10 1.7E-10 Kidneys 6.1E-09 4.1E-09 2.1E-09 1.3E-09 9.3E-10 1.2E-09 Liver 1.5E-08 1.2E-08 3.7E-09 2.4E-09 1.4E-09 1.7E-09 Muscle 8.2E-10 6.6E-10 3.4E-10 1.9E-10 1.5E-10 1.4E-10 Ovaries 6.1E-10 4.4E-10 2.5E-10 1.4E-10 1.0E-10 8.7E-11 Pancreas 7.0E-10 4.4E-10 2.5E-10 1.5E-10 1.1E-10 9.3E-11 Red Marrow 9.5E-09 8.5E-09 4.2E-09 2.5E-09 2.0E-09 1.8E-09 Spleen 1.3E-09 4.5E-10 2.8E-10 1.8E-09 1.7E-10 1.4E-10 Testes 2.2E-09 7.5E-10 3.9E-10 2.2E-10 1.7E-10 1.5E-10 Thymus 5.9E-10 4.2E-10 2.4E-10 1.3E-10 9.7E-11 8.4E-11 Thyroid 1.5E-09 9.7E-10 5.0E-10 2.9E-10 2.2E-10 2.0E-10 Uterus 6.0E-10 4.3E-10 2.56E-10 1.3E-10 9.9E-11 8.6E-11 Lung 9.1E-10 7.2E-10 3.8E-10 2.1E-10 1.6E-10 1.3E-10 Effective a 4.0E-08 2.3E-08 1.0E-08 5.9E-09 4.2E-09 3.5E-09 a Sum of weighted equivalent doses (see ICRP 1991). Πίνακας 4.4: Ισοδύναμες δόσεις ανά μονάδα ενεργότητας πόσιμου 222 Rn (Sv Bq -1 ) για διάφορες ηλικίες. Όπως φαίνεται υπάρχει πτώση της δόσης με την αύξηση της ηλικίας εντούτοις η υψηλή δόση που παρατηρείται στα βρέφη αντισταθμίζεται από την χαμηλή κατανάλωση νερού στις ηλικίες αυτές. Χρησιμοποιώντας λοιπόν τον παραπάνω πίνακα θα προσπαθήσουμε να βρούμε την ετήσια δόση για την χειρότερη ηλικιακή ομάδα, τα βρέφη, στην 40

υποθετική περίπτωση κατανάλωσης νερού κατευθείαν από τη γεώτρηση της ΣΟΥΡΩΤΗΣ. Έστω λοιπόν (τυχαία επιλογή) 44.33 Bq /L η συγκέντρωση του Rn-222 σύμφωνα με τον πίνακα 4.3 (3 η μέτρηση 4/9/2008). Θα θεωρήσουμε μέση ημερήσια κατανάλωση για το μωρό το 1L. Τότε θα έχουμε: 44.33 Bq/L *1L=44.33 Bq/μέρα επομένως πολλαπλασιάζοντας με τον αντίστοιχο ισοδύναμο συντελεστή 44.33 Bq/μέρα * 4 *10-8 Sv Bq -1 =1773.2 nsv/μέρα άρα 1773.2 nsv/μέρα* 365 μέρες/έτος=0.65 msv/έτος Τα 0.65 msv y -1 αποτελούν μικρή δόση (μικρότερη από τα 2.5 msv που είναι η ετήσια δόση από φυσική ραδιενέργεια). Φυσικά το σενάριο αυτό είναι υποθετικό αν αναλογιστεί κανείς πως η κατανάλωση νερού για τη συγκεκριμένη περίπτωση ΔΕΝ γίνεται από την πηγή απευθείας αλλά ΠΑΝΤΑ από εμφιαλωμένα μπουκάλια. Τα τελευταία, ουσιαστικά, δεν περιέχουν καθόλου ραδόνιο γεγονός που θεωρείται απολύτως φυσιολογικό διότι: o Ο χρόνος ημιζωής του ραδονίου είναι πολύ μικρός (3.82 μέρες) συγκριτικά με το χρόνο που παρεμβάλλεται από την άντληση μέχρι την συσκεύαση και κατανάλωση του, o Η διαφυγή του από το νερό εξαιτίας αναταραχής είναι μεγάλη. Μία απεικόνιση των παραπάνω και ιδίως της μεγάλης ταχύτητας μείωσης του ραδονίου αποτελεί η παράθεση της μεταβολής της συγκέντρωσης του (εξαιτίας της αποδιέγερσης και της διάχυσης του από το δοχείο συλλογής) για μετρήσεις με χρήση γ-φασματοσκοπίας ενδεικτικά σε 2 δείγματα νερού από τη γεώτρηση του συγκεκριμένου εργοστασίου που έγιναν στα πλαίσια επαλήθευσης της αξιοπιστίας του AlphaGUARD. 41

45 40 40,2 y = 41.643e -0.0146x ΣΥΛΛΟΓΗ ΔΕΙΓΜΑΤΟΣ 28/03/2008 10h ΑΡΧΙΚΗ ΜΕΤΡΗΣΗ 28/3/2008 16h 35 R 2 = 0.9983 ΡΑΔΟΝΙΟ (Bq/Kg) 30 25 20 15 31,3 15 Συγκεντρώσεις γ-φάσμα Μεταβολή Rn-222 10 7,4 5 0 0 20 40 60 80 100 120 140 ΧΡΟΝΟΣ ΣΕ ΩΡΕΣ Διάγραμμα 4.4: Μεταβολή συγκέντρωσης ραδονίου για δείγμα H 2 O συλλογής 28/3/08 10:00 με χρήση ανιχνευτή Ge. 50 45 40 44 y = 39.23e -0.0126x R 2 = 0.9605 ΣΥΛΛΟΓΗ ΔΕΙΓΜΑΤΟΣ 29/02/2008 16h10 ΑΡΧΙΚΗ ΜΕΤΡΗΣΗ 1/3/2008 14h30 Συγκεντρώσεις γ-φάσμα ΡΑΔΟΝΙΟ(Bq/Kg) 35 30 25 20 15 26,9 19,1 18,15 Μεταβολή Rn-222 10 8,45 5 0 0 20 40 60 80 100 120 140 ΧΡΟΝΟΣ ΣΕ ΩΡΕΣ Διάγραμμα 4.5: Μεταβολή συγκέντρωσης ραδονίου για δείγμα H 2 O συλλογής 29/2/07 16:10 με χρήση ανιχνευτή Ge. 42

Είναι ξεκάθαρο από τα παραπάνω το πόσο γρήγορα μειώνεται η συγκέντρωση από τη στιγμή της άντλησης. Σε διάστημα 5 ημερών πέφτει στο 20% περίπου της αρχικής της τιμής. Αν φυσικά συνυπολογίσουμε και την αναταραχή που υφίσταται κατά την εμφιάλωση του τότε αυτό συμβαίνει πολύ ταχύτερα. Μάλιστα σε μετρήσεις που έγιναν σε εμφιαλωμένα μπουκάλια νερού Σουρωτή, προερχόμενα από το εμπόριο, με χρήση του AlphaGUARD, εντοπίσθηκαν συγκεντρώσεις τις τάξεις των 300 Bq / m 3 (0.3 Bq / L). Ουσιαστικά πρόκειται για τιμές που εμπίπτουν και στο στατιστικό σφάλμα του οργάνου με αποτέλεσμα να θεωρείται πρακτικά κενό από ραδόνιο. Επίσης ιδιαίτερο ενδιαφέρον παρουσίαζε η μέτρηση σε μπουκάλια της εταιρείας που είχαν εμφιαλωθεί στις 4/9/2008, την ίδια μέρα δηλαδή με την πραγματοποίηση της in situ μέτρησης. Εκεί βρέθηκε συγκέντρωση της τάξης των 1100 Bq / m 3 (1.1 Bq / L ) ενώ την επόμενη μέρα της τάξης πάλι των 300 Bq / m 3 (0.3 Bq / L) την στιγμή που όπως έχει τονισθεί η μέση συγκέντρωση ραδονίου στην ίδια την πηγή, εκείνη την μέρα προέκυψε 45588 Bq / m 3 (43.46 Bq /L). Έτσι και πειραματικά αποδεικνύεται ο ισχυρισμός ότι είναι αδύνατο κατά την πόση εμφιαλωμένου νερού από τον καταναλωτή να υπάρχει αξιόλογη ποσότητα ραδονίου. Εν κατακλείδι πρέπει να αναφερθεί ότι και σε αντίστοιχες μετρήσεις με το AlphaGUARD σε νερό βρύσης τα αποτελέσματα όπως και προηγουμένως ήταν της τάξης των 150 300 Bq / m 3, στα πλαίσια δηλαδή του στατιστικού λάθους του οργάνου γεγονός που φανερώνει την ανυπαρξία κινδύνου για τον άνθρωπο. Παρακάτω παρατίθεται φωτογραφικό υλικό που πάρθηκε κατά την πραγματοποίηση των μετρήσεων τόσο στο εργοστάσιο στη Σουρωτή όσο και στο χώρο του εργαστηρίου. 43

Φωτογραφία 1: Μέτρηση συγκέντρωσης 222 Rn στον αέρα γύρω από το χώρο της γεώτρησης με χρήση του AlphaGUARD. Φωτογραφία 2: Προετοιμασία μέτρησης συγκέντρωσης 222 Rn του νερού στις εγκαταστάσεις του εργοστασίου ΣΟΥΡΩΤΗ. 44

Φωτογραφία 3: Μέτρηση 222 Rn στο εργοστάσιο ΣΟΥΡΩΤΗ με χρήση της διάταξης AquaKIT η οποία διακρίνεται στη φωτογραφία. Φωτογραφία 4: Πραγματοποίηση μετρήσεων στο χώρο του εργαστηρίου 45

5 ΤΕΧΝΙΚΕΣ ΠΕΡΙΟΡΙΣΜΟΥ ΔΙΑΦΥΓΗΣ ΡΑΔΟΝΙΟΥ 5.1 ΠΕΡΙΓΡΑΦΗ ΤΕΧΝΙΚΩΝ Όπως ήδη έχει τονισθεί, στο πλαστικό δοχείο χωρητικότητας 300 ml που χρησιμοποιήθηκε για τη γ-φασματοσκοπία, πέραν της φυσικής αποδιέγερσης, η μείωση της συγκέντρωσης του ραδονίου σ αυτό οφείλεται και στη διαφυγή του μέσω διάχυσης. Έτσι λοιπόν στα γενικότερα πλαίσια της διπλωματικής πραγματοποιήθηκε μια σειρά μετρήσεων με στόχο τον πειραματικό προσδιορισμό της και τη χρήση των υλικών εκείνων που θα την περιόριζαν. Πίνακας 5.1:Σταθερά διαπερατότητας 222 Rn για ομάδες διαφόρων υλικών (9). 46

Ο παραπάνω πίνακας, μέσω των σταθερών διαπερατότητας (Permeability Constant) του 222 Rn για μία σειρά υλικών, αποτελεί οδηγό για την επιλογή του κατάλληλου υλικού, το οποίο στη συγκεκριμένη περίπτωση είναι το aluminized mylar καθώς διαθέτει τη μικρότερη σταθερά. Παράλληλα όμως, χρησιμοποιήθηκε και εποξειδική κόλλα και κυρίως συνδυασμός των δύο. Μylar είναι μία από τις διάφορες εμπορικές ονομασίες του βιομηχανικού υλικού bopet (Biaxially-oriented Polyethylene Terephthalete). Είναι ένα θερμοπλαστικό πολυμερές της οικογένειας των πολυεστέρων το οποίο ξεχωρίζει για την τανυστική του αντοχή, την διηλεκτρική του ικανότητα και τη χημική του σταθερότητα. Η επικάλυψη του με λεπτό στρώμα μετάλλου (aluminized mylar) προσφέρει στεγανότητα καθώς μειώνει δραστικά τη διαπερατότητα του στα αέρια. Οι εποξειδικές κόλλες ανήκουν στην ευρύτερη κατηγορία των εποξυκών πολυμερών και πέραν των άλλων χρησιμοποιούνται για την επικάλυψη διαφόρων επιφανειών (γυαλί, πλαστικό, μέταλλα) με στόχο τη στεγάνωση τους. Με τη βοήθεια του ανιχνευτή Ge παρατηρήθηκε η μεταβολή της συγκέντρωσης ραδονίου σε νερό από τη περιοχή της Σουρωτής σε πλαστικά δοχεία με επικάλυψη ή χωρίς, εποξειδικής κόλλας καθώς και σε κάποια με συνδυασμό mylar και κόλλας. Πρέπει να τονισθεί ότι σε αντίθεση με τα διαγράμματα 4.4 και 4.5 που προέκυψαν από fitting μετρήσεων στις οποίες το νερό στο δοχείο άλλαζε από μέτρηση σε μέτρηση, στη προκειμένη περίπτωση μετά την τοποθέτηση του νερού, τα δοχεία έμεναν κλειστά κατά τη διάρκεια όλων των μετρήσεων έτσι ώστε να παρατηρηθεί η επιθυμητή μεταβολή. Η κόλλα αλείφονταν σ όλη την επιφάνεια του πλαστικού δύο φορές μάλιστα, ώστε να επιτευχθεί η καλύτερη δυνατή επικάλυψη ενώ στη περίπτωση του mylar πρώτα τυλίγονταν γύρω από το δοχείο και μετά γίνονταν επάλειψη με την εποξειδική κόλλα. 47

ΣΧΗΜΑ 5.2:Επικάλυψη δοχείου με εποξειδική κόλλα και φύλλα mylar. ΣΧΗΜΑ 5.3:Δοχείο επικαλυμμένο με εποξειδική κόλλα και mylar. Έτσι λοιπόν μετά την ολοκλήρωση των μετρήσεων προέκυψαν τα παρακάτω: 50 ΡΑΔΟΝΙΟ (Bq / L) 45 40 35 30 25 20 15 y = 8,6341e - 0,0190 x R 2 = 0,9859 y = 43,018e - 0,0156 x R 2 = 0,9873 y = 40,713e - 0,0198 x R 2 = 0,9862 ΣΥΛΛΟΓΗ 12/6/2008 ΣΥΛΛΟΓΗ 22/7/2008 ΣΥΛΛΟΓΗ 4/9/2008 12/6/2008 22/7/2008 4/9/2008 10 5 0 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 ΧΡΟΝΟΣ ΣΕ ΩΡΕΣ Διάγραμμα 5.4: Μεταβολή συγκέντρωσης Rn-222 σε δοχείο ΧΩΡΙΣ εποξειδική κόλλα. 48