1 Polarization spectroscopy

Transcript

1 Μη γραμμική φασματοσκοπία Χειμερινό εξάμηνο 206 December 9, 206 Polarization spectroscopy Μια μη γραμμική φασματοσκοπία που, σαν την saturated absorption spectroscopy μπορεί να διακρίνει φασματικές γραμμές κάτω από την διαπλάτυνση Doppler είναι η φασματοσκοπία πόλωσης. Οπως η saturated absorption spectroscopy έτσι και η φασματοσκοπία πόλωσης κάνει χρήση μιας ισχυρής (pump) και μιας ασθενούς (probe) δέσμης. Ενώ όμως η φασματοσκοπία saturated absorption ανιχνεύει την μείωση της απορρόφησης της ασθενούς probe δέσμης που προκαλείται από την ισχυρή pump δέσμη, η φασματοσκοπία πόλωσης ανιχνεύει την αλλαγή της πόλωσης της probe δέσμης που οφείλεται στην δημιουργία ατομικής πόλωσης στο δείγμα από την pump δέσμη. Figure : Polarization spectroscopy a) optical pumping diagram b) set up Στο μέρος α) της παραπάνω εικόνας βλέπουμε την επίδραση κυκλικά πολωμένου

2 φωτός σε μια μετάβαση J = 2 J =. Το κυκλικά πολωμένο φως μεταφέρει ένα κβάντο προβολής της στροφορμής στο ατομικό σύστημα με αποτέλεσμα κάθε φορά που έχουμε απορρόφηση η προβολή της ατομικής στροφορμής να αυξάνει κατά. Ενα συνεχές λέιζερ μπορεί να πραγματοποιήσει χιλιάδες τέτοιες μεταβάσεις το δευτερόλεπτο. Σε κάθε αυθόρμητη εκπομπή η προβολή της στροφορμής μπορεί να αλλάξει κατά m = 0, ± με περίπου ίση πιθανότητα. Ετσι μετά από μεγάλο αριθμό μεταβάσεων, όλος ο πληθυσμός βρίσκεται στις άκραίες καταστάσεις M και το ατομικό μας σύστημα είναι πολωμένο. Ενα τέτοιο σύστημα θα απορροφά με διαφορετική πιθανότητα δεξιόστροφα και αριστερόστροφα κυκλικά πολωμένη resonant ακτινοβολία, δηλαδή θα έχουμε δύο συντελεστές απορρόφησης α + και α. Στο μέρος β βλέπουμε την πειραματική διάταξη της φασματοσκοπίας πόλωσης. Ενα λέιζερ που βρίσκεται σε συντονισμό με μια ατομική μετάβαση (του δείγματος) χωρίζεται σε δύο άνισα μέρη, την ισχυρή (pump) και την ασθενή (probe) δέσμη. Η δέσμη pump πολώνεται κυκλικά και εισάγεται στο δείγμα ακολουθώντας αντίθετη κατεύθυνση από την probe δέσμη. Η δέσμη (probe) είναι γραμμικά πολωμένη και περνά από δυο πολωτές σε γωνία 90 μοιρών μεταξύ τους τοποθετημένων ένθεν κακείθεν του δείγματος. Χωρίς την pump δέσμη ή το δείγμα η probe δέσμη δεν ανιχνεύεται από τον ανιχνευτή μιας και η πόλωση που διαπερνά τον πρώτο πολωτή απορρίπτεται από τον δεύτερο. Παρουσία όμως του πολωτή και του δείγματος, η pump δέσμη πολώνει το δείγμα το οποίο με τη σειρά του στρέφει την πόλωση της probe δέσμης. Για να αλληλεπιδράσουν οι δύο δέσμες με το ίδιο velocity group πρέπει να έχουν και το ίδιο detuning και για να ικανοποιηθεί αυτή η συνθήκη σε δέσμες με αντίθετη διεύθυνση θα πρέπει τα άτομα να έχουν ταχύτητα μηδέν (δηλαδή να κινούνται κάθετα στις δέσμες), γεγονός που κάνει τη μέθοδο Dopplerfree. Ας κάνουμε τα πράγματα λίγο ποιο ποσοτικά. Ενα γραμμικά πολωμένο Η/Μ 2

3 κύμα E(t) = E 0 e i(ωt kz) μπορεί να θεωρηθεί σαν δύο κυκλικά πολωμένα πεδία E + (t) = E 0 + z) ei(ωt k+ και E (t) = E0 z) ei(ωt k που διαδίδονται στην ίδια κατεύθυνση και με την ίδια φάση, με E 0 + = 2 E 0(ˆx + iŷ) και E0 = 2 E 0(ˆx iŷ), όπου (ˆx και (ŷ τα unit vectors στις διευθύνεις ξ και ψ αντίστοιχα. Μιας και τα δύο κυκλικά πολωμένα πεδία βλέπουν διαφορετικούς συντελεστές απορρόφησης α + και α και αντίστοιχα διαφορετικούς δείκτες διάθλασης n + και n, μετά από διαδρομή L μέσα στο δείγμα έχουμε: E + (t) = E + 0 ei(ωt k+ L+i α+ 2 L) () E (t) = E 0 ei(ωt k L+i α 2 L) (2) Η διαφορά φάσης γίνεται φ = (k + k )L = ωl c (n+ n ) και υπάρχει και μια διαφορά πλάτους E = E0 2 (e (α+ /2)L e (α /2)L ). Λόγω των παραθύρων πάχους d του κελιού του δείγματος υπάρχει επιπλέον διπλοθλαστικότητα n ± w = b ± r + b ± i με n w = b r και α w = 2kb i 2d. Μετά το κελί το πεδίο έχει αποκτήσει ελλειπτική πόλωση: E(z = L) = E + +E = 2 E 0e iωt e i[ω(nl+br)/c iαl/2 iαw/2] [(ˆx+iîy)e i +(ˆx iîy)e +i ] (3) όπου α w = (2ω/c)b i η απορρόφηση από τα παράθυρα και n = 2 (n+ + N ), α = 2 (α+ + α ) και b = 2 (b+ + b ). Ο παράγοντας φάσης είναι = ω(l n + b r )/2c i(l α/4 + α w /2) και εξαρτάται από τις διαφορές n = n + n, α = α + α, b = b + b. Για μικρές αποκλίσεις θ από τις 90 μοίρες στη γωνία μεταξύ του πρώτου πολωτή και του δεύτερου (αναλυτή) έχουμε E t = E x sinθ + E y cosθ. Στις ρεαλιστικές περιπτώσεις, οι διαφορές α και n είναι πολύ μικρές ενώ και οι απορροφήσεις και διπλοθλαστικότητες των παραθύρων είναι μικρές. Με L α, L k, b 3

4 μπορούμε να αναπτύξουμε τον εκθετικό e i και μιας και sinθ θ, cosθ το διαδιδόμενο πλάτος είναι E t = E 0 e iωt e iω(nl+br)/c i 2 (αl+αw) (θ + ) (4) Το σήμα στον ανιχνευτή είναι ανάλογο της έντασης S(ω) T t (ω) = cε 0 E t Et. Τέλος ακόμη και για γωνία ακριβός 90 μοιρών μεταξύ πολωτή και αναλυτή, οι πολωτές έχουν μια διάδοση , I t = ξi 0, ξ Χρησιμοποιώντας το συμβολισμό θ = θ + ω 2c b r η διαδιδόμενη ένταση γίνεται = I 0 e αl αw [ξ+θ 2 +( 2 α w I t = I 0 e αl αw (ξ + [ + θ] 2 ) (5) ) 2+ 4 α wl α+ ω ( ω ) 2+ ( L α c θ L n+ 2c L n 4 (6) Η διαφορά στην απορρόφηση α προκαλείται από εκείνα τα μόρια μέσα στο διάστημα ταχυτήτων v z = 0 ± γ S /k που αλληλεπιδρούν και με την pump και με την probe δέσμη. Ετσι το φασματικό προφίλ θα είναι ανάλογο της φασματοσκοπίας κορεσμού με Λορεντζιανό προφίλ: α(ω) = α 0 + x 2 (7) x = ω 0 ω γ S /2 (8) με γ S το ομογενές προφίλ της μετάβασης που είναι saturated από την pump δέσμη. Ο συντελεστής απορρόφησης συνδέεται με τον δείκτη διάθλασης μέσω των σχέσεων Kramers-Kronig. Ετσι το n(ω) έχει dispersion προφίλ n(ω) = c ω 0 α 0 x + x 2 (9) 4

5 Αντικαθιστώντας τις (7, 8, 9) στην (6) παίρνουμε I t (ω) = I 0 e αl αw {ξ+θ 2 +( 2 α w Το σήμα περιέχει ένα σταθερό υπόβαθρο ξ 2 θ ) 2+θ α 0 L x [ ( + x α α0 L 0 α w L+ 4 (0) + α2 w/4 που δεν εξαρτάται από τη συχνότητα ω. Μετά έχουμε όρους που έχουν προφίλ dispersion και Lorentzian. Οροι ανάλογοι του α 2 θεωρούνται πολύ μικροί και συνήθως παραλείπονται. ( + x 2 +3 α0 2x ) 2 } 4( + x 2 ) Ο όρος α w που είναι η διπλοθλαστικότητα των παραθύρων μπορεί να ρυθμίζεται πιέζοντας μηχανικά τα παράθυρα. Ωστόσο αυτός ο όρος βρίσκεται και στο υπόβαθρο άρα πρέπει να βρεθεί ένας καλός συνδυασμός για καλό SNR. Μια άλλη διάταξη για φασματοσκοπία πόλωσης είναι να έχουμε τη δέσμη pump γραμμικά πολωμένη σε γωνία 45 μοίρες. Το σήμα σε αυτή την περίπτωση γίνεται St LP (ω) = I 0 e {ξ+ ω ) 2+ αl αw 4 θ2 αw+( 2 2c b b r ω r 4 c α 0L x [ + x 2 + ( 4 θ α α0 L } 0 α w L+ 4 + x 2 () όπου α = α α, b = b b. Οι δύο μέθοδοι χρησιμοποιούνται σε συνδυασμό μιας και η φασματοσκοπία πόλωσης με γραμμικά πολωμένη pump δέσμη έχει μεγαλύτερη ευαισθησία σε μεταβάσεις με J = 0, (Q branch ) και και η φασματοσκοπία πόλωσης με κυκλικά πολωμένη pump δέσμη έχει μεγαλύτερη ευαισθησία σε μεταβάσεις με J = ±, (P, R branches ). Ετσι ο συνδυασμός τους μας επιτρέπει να ξεχωρίσουμε το είδος της μετάβασης σε πολύπλοκα φάσματα. 5