ΜΟΝΤΕΛΟΠΟΙΗΣΗ ΠΑΡΑΓΩΓΗΣ ΑΡΜΟΝΙΚΩΝ ΑΠΟ ΤΗΝ ΑΛΛΗΛΕΠΙΔΡΑΣΗ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ ΛΕΙΖΕΡ ΜΕ ΑΤΟΜΑ ΙΩΑΝΝΗΣ ΜΑΚΟΣ ΠΤΥΧΙΑΚΗ ΕΡΓΑΣΙΑ

ΠΑΝΕΠΙΣΤΗΜΙΟ ΙΩΑΝΝΙΝΩΝ ΣΧΟΛΗ ΘΕΤΙΚΩΝ ΕΠΙΣΤΗΜΩΝ ΤΜΗΜΑ ΦΥΣΙΚΗΣ ΜΟΝΤΕΛΟΠΟΙΗΣΗ ΠΑΡΑΓΩΓΗΣ ΑΡΜΟΝΙΚΩΝ ΑΠΟ ΤΗΝ ΑΛΛΗΛΕΠΙΔΡΑΣΗ ΑΚΤΙΝΟΒΟΛΙΑΣ ΛΕΙΖΕΡ ΜΕ ΑΤΟΜΑ ΙΩΑΝΝΗΣ ΜΑΚΟΣ ΠΤΥΧΙΑΚΗ ΕΡΓΑΣΙΑ ΕΠΙΒΛΕΠΩΝ ΚΑΘΗΓΗΤΗΣ: Εμμανουήλ Μπενής Ιωάννινα, 2013

ΠΕΡΙΕΧΟΜΕΝΑ ΠΕΡΙΛΗΨΗ... 3 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 1. ΕΙΣΑΓΩΓΗ... 4 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 2. Το ημικλασικό μοντέλο της επανασκέδασης... 7 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 3. Το κβαντικό μοντέλο της επανασκέδασης... 12 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 4. Το φάσμα των αρμονικών υψηλής τάξης... 17 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 5. Χρονική ανάλυση των τροχιών και ενέργεια αποκοπής (Saddle-point analysis)... 21 ΚΕΦΑΛΑΙΟ 6 Παλμοί αττοδευτερολέπτων... 25 Συμπεράσματα... 28 Βιβλιογραφία... 29 Παράρτημα: Υπολογισμοί σε Wolfram Mathematica... 30 2

ΠΕΡΙΛΗΨΗ Η γέννηση αρμονικών υψηλής τάξης από την αλληλεπίδραση στενών παλμών laser με την ύλη αποτελεί πηγή σύμφωνων υπεριωδών παλμών υψηλής ενέργειας και εν δυνάμει χρονικής διάρκειας της τάξης των attosecond. Σε αυτή την πτυχιακή εργασία παρουσιάζονται δύο διαφορετικά μοντέλα, το ημικλασικό και το κβαντικό, που περιγράφουν το φαινόμενο της γέννησης των υψηλής τάξης αρμονικών γνωστό και ως επανασκέδαση. Αρχικά αναλύονται οι κλασικές τροχιές των ηλεκτρονίων κατά την επανασκέδασή τους στον ατομικό πυρήνα, καθώς και οι διαφορές τους εξαιτίας των κβαντικών φαινομένων που λαμβάνουμε υπόψη μας στο κβαντικό μοντέλο. Με βάση αυτές υπολογίζεται το φάσμα των αρμονικών για διαφορετικές περιπτώσεις ατόμων και εντάσεων laser. Στη συνέχεια εξηγείται γιατί στο φάσμα των αρμονικών η ενέργεια αποκοπής ισούται με το άθροισμα της ενέργειας ιονισμού και περίπου τρεις φορές τη μέση κινητική ενέργεια που αποκτά ένα ελεύθερο σωματίδιο σε ένα ταλαντούμενο ηλεκτρικό πεδίο. Τέλος χρησιμοποιώντας τις φάσεις των αρμονικών, συνθέτουμε τρένα παλμών attosecond για διαφορετικές ομάδες αρμονικών συγκρίνοντας τη χρονική τους διάρκεια. High-order harmonic generation produced by the interaction of intense short-pulse lasers with matter is a coherent light source in the XUV spectral region having the capacity of pulse duration of the order of attoseconds. In this thesis we present two different approaches describing the generation process, the quantum and the semi-classical. At first, we calculate the ionization and recombination times of the electron quantum and semi-classical paths, and present their differences based on the quantum effects. Considering these, we calculate the harmonic spectra for different atoms and laser intensities. Subsequently, we explain why the single-atom harmonic generation spectra fall off at energy approximately equal to the ionization energy plus about three times the oscillation energy of a free electron in the field. Finally, selecting part of this spectrum with relative phases between the consecutive harmonics, we form trains of attosecond pulses comparing their time duration. 3

ΚΕΦΑΛΑΙΟ 1. ΕΙΣΑΓΩΓΗ Όταν ένας στενός παλμός laser υψηλής έντασης αλληλεπιδρά με ένα ατομικό αέριο το άτομο εκπέμπει, με μη γραμμικό τρόπο, σύμφωνη ακτινοβολία με συχνότητα που ισούται με περιττό πολλαπλάσιο της βασικής συχνότητας του laser. Το φαινόμενο αυτό, γνωστό ως γέννηση υψηλής τάξης αρμονικών (high-order harmonic generation, HHG) είναι μια από τις θεμελιώδεις διαδικασίες της αλληλεπίδρασης της ύλης με ισχυρά πεδία laser, καθώς αποτελεί πηγή σύμφωνων υπεριωδών παλμών υψηλής ενέργειας (high-energy ultraviolet, XUV) [1-3]. Η διαδικασία πίσω από αυτό το φαινόμενο βασίζεται στον ιονισμό των ατόμων από ισχυρά πεδία laser. Ο ιονισμός ενός ατόμου λαμβάνει χώρα όταν ένα φωτόνιο με ενέργεια, μεγαλύτερη από το έργο ιονισμού, απορροφάται σύμφωνα με το φωτοηλεκτρικό φαινόμενο. Τότε η τελική κινητική ενέργεια του εξερχόμενου ηλεκτρονίου θα δίνεται από την εξίσωση: (1.1) Παρόλα αυτά, ο ιονισμός ενός ατόμου μπορεί να συμβεί εξίσου μέσω της μη-γραμμικής αλληλεπίδρασης του ατόμου με ένα ισχυρό πεδίο laser, του οποίου η ενέργεια των φωτονίων είναι μικρότερη αυτής του έργου ιονισμού. Σε αυτή την περίπτωση, ο μηχανισμός ιονισμού εξαρτάται από την ένταση και τη συχνότητα του πεδίου. Όπως συχνά ακολουθείται στη βιβλιογραφία, μπορούμε να διακρίνουμε διαφορετικές περιπτώσεις ιονισμού με βάση την τιμή της παραμέτρου Keldysh [4], η οποία δίνεται από τη σχέση: (1.2) όπου η μέση κινητική ενέργεια που αποκτά ένα ελεύθερο σωματίδιο σε ένα ταλαντούμενο ηλεκτρικό πεδίο (ponderomotive energy 1 ). Όταν είναι, κυριαρχεί ο ιονισμός μέσω απορρόφησης πολλών φωτονίων (multiphoton ionization). Με βάση τα παραπάνω ένα ατομικό ή μοριακό σύστημα απορροφά συγκεκριμένο αριθμό φωτονίων πριν τον ιονισμό όπως φαίνεται στο σχήμα 1.1(a). Στην περίπτωση που, το ηλεκτρόνιο ιονίζεται με φαινόμενο σήραγγας καθώς το ηλεκτρικό πεδίο του laser μεταβάλλει το πηγάδι δυναμικού, όπως φαίνεται στο σχήμα 1.1(b). Σύμφωνα με την εξίσωση (1.2) η περίπτωση αυτή επιτυγχάνεται όχι μόνο για υψηλές εντάσεις του laser αλλά εξίσου και για χαμηλές συχνότητες. Θεωρούμε τη συχνότητα του ηλεκτρικού πεδίου χαμηλή, καθώς συγκρίνοντας την με μία τυπική περίοδο τροχιάς ενός δέσμιου ηλεκτρονίου του ατόμου σε κλασική προσέγγιση, βρίσκουμε την πρώτη αρκετά μεγαλύτερη. 1 4

Παραδείγματος χάρη, για ένα πεδίο laser στο υπέρυθρο με ως πηγή και ένα άτομο Αργού (Ar) ως στόχο, η συνθήκη επιτυγχάνεται γα ένταση. Στην ακραία περίπτωση που παρουσιάζεται στο σχήμα 1.1(c), το ατομικό δυναμικό είναι τόσο αλλοιωμένο που το ηλεκτρόνιο διαφεύγει από το άτομο χωρίς φαινόμενο σήραγγας [5]. Σχήμα 1.1. Ένα σχηματικό διάγραμμα που παρουσιάζει τους τρεις διαφορετικούς τρόπους ιονισμού. (a) Η περιοχή ιονισμού με απορρόφηση πολλών φωτονίων (multiphoton regime). Η διάστικτη παριστάνει το πηγάδι δυναμικού Coulomb και η διακεκομμένη γραμμή αντιστοιχεί στο συνεχές όπου το ηλεκτρόνιο έχει διεγερθεί απορροφώντας π.χ. 5 φωτόνια. (b) Η περιοχή ιονισμού σήραγγας (tunneling regime). Η διακεκομμένη γραμμή αντιστοιχεί στο ηλεκτρικό πεδίο του laser. (c) Η περιοχή ιονισμού πάνω από το φράγμα δυναμικού (over the barrier ionization regime) όπου το ηλεκτρόνιο είναι ελεύθερο να διαφύγει. 5

Μια πιο διαισθητική ερμηνεία-ορισμός της παραμέτρου γ είναι: [6] (1.3) Σύμφωνα με τον παραπάνω ορισμό για η περίοδος του laser είναι μικρότερη από το χρόνο σήραγγας κι επομένως κυριαρχεί ο ιονισμός μέσω απορρόφησης πολλών φωτονίων. Στην περίπτωση που είναι, ο χρόνος σήραγγας υπερκεράζει την περίοδο του laser με αποτέλεσμα το φαινόμενο σήραγγας να μπορεί να επιτευχθεί και έτσι να κυριαρχήσει και ο ιονισμός σήραγγας Σε αυτή την πτυχιακή εργασία χρησιμοποιούμε τον ιονισμό σήραγγας για να παράγουμε υψηλής τάξης αρμονικές. Αρχικά, παρουσιάζουμε την θεωρία για τη γέννηση αρμονικών χρησιμοποιώντας τόσο την ημικλασική όσο και την κβαντική περιγραφή. Συγκρίνουμε τις διαφορές των δύο μοντέλων επανασκέδασης, καθώς και τις διαφορετικές τροχιές που ακολουθεί το ηλεκτρόνιο στην κάθε περίπτωση. Στη συνέχεια κάνοντας χρήση της σαγματικής μεθόδου και του Γκαουσιανού μοντέλου (όπου η κυματοσυνάρτηση της βασικής κατάστασης έχει Γκαουσιανή μορφή) παρουσιάζουμε το φάσμα αρμονικών μεταβάλλοντας κάθε φορά διαφορετικές παραμέτρους. Τέλος με τη βοήθεια των δύο μοντέλων παράγουμε παλμούς attosecond συνθέτοντας αρμονικές σε τρεις διαφορετικές περιοχές του φάσματος και εξετάζοντας κάθε φορά τη χρονική διάρκεια των παλμών. Συγκρίνοντας τα χαρακτηριστικά των παλμών που προκύπτουν από τα δύο μοντέλα βγάζουμε συμπεράσματα για την εγκυρότητα των δύο διαφορετικών προσεγγίσεων και την περιοχή εφαρμογής τους. 6

ΚΕΦΑΛΑΙΟ 2. Το ημικλασικό μοντέλο της επανασκέδασης Το μοντέλο της επανασκέδασης ή τριών βημάτων (rescattering ή three-step model) περιγράφει το μηχανισμό παραγωγής αρμονικών συχνοτήτων κατά την αλληλεπίδραση ακτινοβολίας laser με άτομα προσεγγίζοντας το πρόβλημα ημικλασικά. Σύμφωνα με αυτό η παραγωγή υψηλών αρμονικών αποτελείται από τρία βήματα [7]. Αρχικά το ηλεκτρόνιο ιονίζεται διαπερνώντας με φαινόμενο σήραγγας το φράγμα δυναμικού που δημιουργεί το άτομο (πρώτο βήμα). Το δυναμικό αυτό βέβαια διαταράσσεται από το πεδίο του laser. Έπειτα το ηλεκτρόνιο ακολουθεί μια τροχιά που περιγράφεται από τις κλασσικές εξισώσεις κίνησης που φαίνονται παρακάτω. Παρατηρούμε ότι η τροχιά εξαρτάται από την ένταση και τη φάση του πεδίου του laser τη χρονική στιγμή του ιονισμού (δεύτερο βήμα). (2.1) (2.2) (2.3) (2.4) Για α=0 έχουμε γραμμική πόλωση του πεδίου του laser ενώ για α=±1 έχουμε κυκλική πόλωση. Ακόμη όπου και τα μπορούν να υπολογιστούν από τις αρχικές συνθήκες. Για γραμμική πόλωση το ηλεκτρόνιο μπορεί να γυρίσει στη γειτονιά του ιόντος και να επανασυνδεθεί στο ιόν (στη βασική του κατάσταση) εκπέμποντας ένα φωτόνιο με ενέργεια ίση με το άθροισμα της στιγμιαίας κινητικής ενέργειας του ηλεκτρονίου και το δυναμικό ιονισμού του ατόμου (τρίτο βήμα). Στους υπολογισμούς μας λαμβάνουμε υπόψη μόνο το ηλεκτρικό πεδίο του laser παραλείποντας την αλληλεπίδραση με το μαγνητικό πεδίο του laser καθώς και το ηλεκτρικό πεδίο του ιόντος. Τόσο η ταχύτητα όσο και η θέση θεωρούνται ίσες με μηδέν τη χρονική στιγμή του ιονισμού. Αναλυτικά για πεδίο laser, όπου ω η γωνιακή συχνότητα του laser, λύνοντας τις κλασικές εξισώσεις κίνησης έχουμε: ή 7

(2.5) ή (2.6) Λαμβάνοντας υπόψη τις αρχικές συνθήκες (2.7) από την (2.5) και την (2.6) προκύπτει ότι και. Στο σημείο αυτό πρέπει να ορίσουμε τους χρόνους που χρησιμοποιούμε στους υπολογισμούς μας. Ορίζουμε ως t 0 το χρόνο ιονισμού (tunneling time), δηλ. το χρονικό διάστημα μέχρι το ηλεκτρόνιο να υπερνικήσει το φράγμα δυναμικού που δημιουργεί το άτομο με φαινόμενο σήραγγας. τ το χρόνο κίνησης (travelling time), δηλ. ο χρόνος που χρειάζεται το ηλεκτρόνιο αφού ιονιστεί για να γυρίσει στο ιόν. t r το χρόνο επανασύνδεσης (recombination time), που είναι άθροισμα των δύο παραπάνω t r = t 0 + τ. αρχή του χρόνου τη χρονική στιγμή που το ηλεκτρικό πεδίο είναι μέγιστο (t=0 για Ε=Ε max ). Στο σχήμα 2.1 παρουσιάζεται η γραφική παράσταση της θέσης του ηλεκτρονίου ως προς το χρόνο για διαφορετική κάθε φορά αρχική φάση ωt 0. (Οι υπολογισμοί έγιναν με το υπολογιστικό πακέτο Mathematica και δίνονται στο Παράρτημα Α). Η κινητική ενέργεια δίνεται από τη σχέση: (2.8) Όπου η μέση κινητική ενέργεια που αποκτά ένα ελεύθερο σωματίδιο σε ένα ταλαντούμενο ηλεκτρικό πεδίο (ponderomotive energy), ω η γωνιακή συχνότητα του laser και m, q η μάζα και το φορτίο ενός ηλεκτρονίου αντίστοιχα. Στο σχήμα 2.2 παρουσιάζεται η 8

Energy (U p ) position x (q E/ m 2 ) γραφική παράσταση της κινητικής ενέργειας συναρτήσει του χρόνου για διαφορετική κάθε φορά αρχική φάση ωt 0 θα είναι (βλ. Παράρτημα Β): 2 0-2 -4-6 -8-10 t 0 =0 t 0 = /6 t 0 = /3 t 0 = /2 0 2 4 6 8 10 12 t (rad) Σχήμα 2.1. Θέση του ηλεκτρονίου συναρτήσει της φάσης ωt r για διαφορετική κάθε φορά αρχική φάση ωt 0 (όπου t 0 tunneling time). 8 ωt 0 =0 ωt 0 = /6 ωt 0 = /3 ωt 0 = /2 6 4 2 0 0 2 4 6 8 10 t (rad) Σχήμα 2.2. Κινητική ενέργεια του ηλεκτρονίου συναρτήσει του χρόνου για διαφορετική κάθε φορά αρχική φάση ωt 0 (όπου t 0 tunneling time). 9

Energy (Up) Έπειτα εισάγοντας το χρόνο κατά τον οποίο το ηλεκτρόνιο κινείται στο συνεχές στην εξίσωση (2.6) και λαμβάνοντας υπόψη τις αρχικές συνθήκες (2.7) και επιπλέον αντικαθιστώντας όπου προκύπτει η αναλυτική λύση [8]: (2.9) Κατά την επανασύνδεση ισχύει, επομένως ή (2.10) Κάνοντας τη γραφική παράσταση της κινητικής ενέργειας (σε μονάδες ) συναρτήσει του ωτ παρατηρούμε ότι η ενέργεια μεγιστοποιείται για παίρνοντας την τιμή. Αυτό συμβαίνει για. Σε αυτή την περίπτωση η μέγιστη ενέργεια του εκπεμπόμενου φωτονίου ισούται με, όπου το έργο ιονισμού του ατόμου (βλ. Παράρτημα Γ). 3.5 3.0 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5 0.0 0 1 2 3 4 5 6 7 (rad) Σχήμα 2.3. Κινητική ενέργεια του ηλεκτρονίου συναρτήσει του ωτ (τ traveling time). 10

Energy (Up) Ακόμη πρέπει να προσθέσουμε ότι για έχουμε δύο λύσεις, δηλαδή το ηλεκτρόνιo μπορεί να ακολουθεί δύο πιθανές τροχιές. Συγκεκριμένα για το ηλεκτρόνιο ακολουθεί μεγαλύτερη τροχιά (long trajectory) ενώ για μικρότερη (short trajectory) όπως φαίνεται και στο σχήμα 2.4. όπου παρουσιάζεται η γραφική παράσταση της κινητικής ενέργειας συναρτήσει του ωt 0 και του ωt, αντίστοιχα. (βλ. Παράρτημα Δ). 3,5 3,0 t 0 : tuneling time t r : recombination time 2,5 2,0 1,5 short trajectory 1,0 long trajectory 0,5 0,0 0 1 2 3 4 5 6 rad Σχήμα 2.4. Κινητική ενέργεια του ηλεκτρονίου συναρτήσει του ωt 0 (tunneling time) και του ωt (recombination time). 11

ΚΕΦΑΛΑΙΟ 3. Το κβαντικό μοντέλο της επανασκέδασης Η ημικλασική προσέγγιση που περιγράψαμε στο κεφάλαιο 2 συνδυάζει κλασικά και κβαντικά επιχειρήματα (αρχικά το φαινόμενο σήραγγας, έπειτα η κλασική κίνηση στο πεδίο του laser και τέλος η επανασύνδεση του ηλεκτρονίου στη βασική κατάσταση του ιόντος). Ακολουθώντας την ημικλασική προσέγγιση δεν λάβαμε υπόψη μας την κβαντική περιγραφή του ηλεκτρονίου και πως αυτό αλληλεπιδρά με το ιόν (quantum diffusion, quantum interferences, κτλ). Επομένως θα προσπαθήσουμε να περιγράψουμε το πρόβλημα της γέννησης υψηλών αρμονικών αντιμετωπίζοντας το ηλεκτρόνιο ως κβαντικό σωμάτιο λύνοντας τη χρονοεξαρτημένη εξίσωση Schrödinger λαμβάνοντας υπόψη και το ηλεκτρικό πεδίο στη Χαμιλτονιανή. Η εισαγωγή του πεδίου του laser εισάγει το πρόβλημα της επιλογής της κατάλληλης (βολικής) βαθμίδας. Για το πρόβλημά μας η βολική βαθμίδα είναι η βαθμίδα μήκους (length gauge) στην οποία το πεδίο του laser θεωρείται βαθμωτό (scalar) και ημιστατικό (quasistatic) ενώ ο όρος αλληλεπίδρασης στη Χαμιλτονιανή είναι απλά [9]. Έτσι θεωρώντας ένα άτομο με ένα ενεργό ηλεκτρόνιο (single electron approximation) κάτω από την επίδραση πεδίου laser γραμμικά πολωμένου στη x διεύθυνση, η εξίσωση Schrödinger γράφεται στην βαθμίδα μήκους (σε ατομικές μονάδες, εκφράζοντας όμως την ενέργεια σε ενέργεια φωτονίου, δηλ. ω=1) 2 : (3.1) Αρχικά θεωρούμε ότι το σύστημά μας βρίσκεται στη βασική του κατάσταση. Ακόμη παίρνουμε την περίπτωση όπου (τυπικά φωτόνια) και το να είναι μεγαλύτερο από το και ταυτόχρονα μικρότερο από το σημείο κορεσμού, (όπου ιονίζονται όλα τα άτομα). Οι εντάσεις του laser είναι της τάξης και θεωρούμε ότι ενδιάμεσοι συντονισμοί (intermediate resonances) δεν παίζουν σημαντικό ρόλο [10]. Το ηλεκτρόνιο φεύγει από το άτομο όταν το πεδίο του laser μεγιστοποιείται. Θεωρούμε τη δύναμη που απορρέει από το δυναμικό Coulomb αμελητέα. Στη συνέχεια μεταβαίνει σε καταστάσεις του συνεχούς, οι οποίες χαρακτηρίζονται από την ορμή του εξερχόμενου ηλεκτρονίου,. Κατά τη διάρκεια της κίνησής του υπό την επίδραση του πεδίου, αποκτά υψηλή ταχύτητα κάτι που ενισχύει τον προηγούμενο ισχυρισμό. Τέλος επιστρέφει στον πυρήνα με κινητική ενέργεια περίπου. Στα μέγιστα σημεία απομάκρυνσης (turning points), η ταχύτητα του ηλεκτρονίου μπορεί να είναι αρκετά μικρή, όμως θεωρούμε ότι τα σημεία αυτά απέχουν αρκετά από τον πυρήνα ώστε να μην υπάρχει οποιαδήποτε αλληλεπίδραση. Τα παραπάνω συνοψίζονται στις ακόλουθες υποθέσεις για το πρόβλημά μας: 2 Να σημειωθεί πως η παραπάνω προσέγγιση προϋποθέτει την ισχύ της διπολικής προσέγγισης, δηλ. και. 12

i. Μόνο η βασική κατάσταση συνεισφέρει στο σύστημά μας, θεωρώντας αμελητέα τη συνεισφορά των υπόλοιπων δέσμιων καταστάσεων. ii. Θεωρούμε αμελητέα τη μείωση του πληθυσμού της βασικής κατάστασης iii. (depletion of the ground state) Στο συνεχές αντιμετωπίζουμε το ηλεκτρόνιο ως ελεύθερο σωματίδιο που κινείται υπό την επίδραση του ηλεκτρικού πεδίου παραλείποντας την επίδραση του δυναμικού Coulomb. Στο σημείο αυτό πρέπει να επισημάνουμε ότι η υπόθεση (ii) ισχύει για εντάσεις μικρότερες από την ένταση κορεσμού. Σε διαφορετική περίπτωση πρέπει να λάβουμε υπόψη μας τη μείωση του πληθυσμού της βασικής κατάστασης. Ακόμη οι υποθέσεις (i) και (iii) ισχύουν όταν δεν υπάρχουν ενδιάμεσοι συντονισμοί και η παράμετρος Keldysh μικρότερη της μονάδας. Αυτό απαιτεί το είναι κάτι που σημαίνει ότι (α) όταν το ηλεκτρόνιο ιονιστεί κινείται στο συνεχές υπό την επίδραση ισχυρού πεδίου laser και (β) όταν επιστρέφει στον πυρήνα η κινητική του ενέργεια είναι τόσο μεγάλη ώστε η επίδραση του ατομικού δυναμικού να θεωρείται αμελητέα. Είναι προφανές από τα παραπάνω ότι μόνο τα ηλεκτρόνια με υψηλή ενέργεια, συνεισφέρουν στη γέννηση υψηλών αρμονικών. Επομένως, εφαρμόζοντας τις υποθέσεις (i)-(iii), η χρονοεξαρτημένη κυματοσυνάρτηση γράφεται: (3.2) όπου περιγράφει το πλάτος πιθανότητας της βασικής κατάστασης και τα πλάτη για τις συνεχείς καταστάσεις. Η έκφραση: (3.3) υποδηλώνει το στοιχείο μήτρας της ατομικής διπολικής ροπής για τη μετάβαση από τη βασική κατάσταση στο συνεχές. Η αντίστροφη μετάβαση περιγράφεται από το μιγαδικό συζυγή: (3.4) Λύνοντας την εξίσωση Schrödinger ως προς διπολικής ροπής γίνεται από τη σχέση:, ο υπολογισμός της χρονοεξαρτημένης (3.5) Παραλείπουμε τη συνεισφορά των μεταβάσεων (δηλ. κρατάμε μόνο τις μεταβάσεις πίσω στην βασική κατάσταση) καθώς επίσης και τη μείωση του πληθυσμού της βασικής κατάστασης θέτοντας. Έπειτα εισάγουμε μια νέα μεταβλητή, την γενικευμένη ορμή: 13

(3.6) όπου την τελική έκφραση: το διανυσματικό δυναμικό του πεδίου laser και παίρνουμε (3.7) Ο πρώτος όρος στο ολοκλήρωμα,, εκφράζει το πλάτος της πιθανότητας μιας ηλεκτρονιακής μετάβασης στο συνεχές τη χρονική στιγμή με γενικευμένη ορμή. Η κυματοσυνάρτηση στη συνέχεια διαδίδεται μέχρι τη χρονική στιγμή, όπου αποκτά ένα παράγοντα φάσης. Η ποσότητα υποδηλώνει την δράση του ηλεκτρονίου κατά τη διάρκεια της κίνησής του. (3.8) Η επίδραση του ατομικού δυναμικού θεωρείται μικρή μεταξύ και, άρα ουσιαστικά η δράση περιγράφει την κίνηση ενός ελεύθερου ηλεκτρονίου σε πεδίο laser με σταθερή ορμή. Τέλος το ηλεκτρόνιο επανασυνδέεται στον πυρήνα τη χρονική στιγμή με πλάτος πιθανότητας ίσο με. Η έκφραση (3.7) μπορεί να γενικευτεί για πεδίο laser τυχαίας πόλωσης και χρονικής δομής (temporal shape). Επομένως η χρονοεξαρτημένη διπολική ροπή στην κατεύθυνση, όπου το μοναδιαίο διάνυσμα, γίνεται: (3.9) Τα στοιχεία μήτρας του διπόλου της εξίσωσης (3.7) μεταβάλλονται κατά, ενώ η ημικλασσική δράση (3.8) μεταβάλλεται κατά, εξαιτίας των φαινομένων διασποράς. Συνεπώς για της τάξης μίας περιόδου του πεδίου laser, η ημικλασσική δράση μεταβάλλεται πολύ πιο γρήγορα από τους άλλους όρους της εξίσωσης (3.7), με αποτέλεσμα η κύρια συνεισφορά στο ολοκλήρωμα ως προς γίνεται από τα ευσταθή σημεία (stationary points) της δράσης. (3.10) το οποίο ισούται με τη διαφορά της θέσης του ελεύθερου ηλεκτρονίου τις χρονικές στιγμές και αντίστοιχα: (3.11) 14

Σύμφωνα με τα παραπάνω καταλήγουμε στο συμπέρασμα ότι τα ευσταθή σημεία αντιστοιχούν στις ορμές τη χρονική στιγμή, όπου το ηλεκτρόνιο ιονίζεται και τη χρονική στιγμή, όπου επιστρέφει στον πυρήνα. Ακόμη, η εξίσωση (3.11) αποδεικνύει ότι η κύρια συνεισφορά στη γέννηση αρμονικών προέρχεται από τα ηλεκτρόνια που φεύγουν από το άτομο με φαινόμενο σήραγγας αλλά επιστρέφουν υπό την επίδραση του πεδίου laser. Άρα η κβαντική προσέγγιση επιβεβαιώνει την εγκυρότητα μίας βασικής υπόθεσης του ημικλασικού μοντέλου. Ο υπολογισμός της (3.9) επιτυγχάνεται χρησιμοποιώντας τη μέθοδο σαγματικού σημείου (saddle point method) ως εξής: (3.12) όπου εισάγαμε την μεταβλητή (travelling time), σε αντιστοιχία με το ημικλασικό μοντέλο, και αλλάξαμε τα όρια ολοκλήρωσης. Από τη σχέση (3.10) προκύπτει ότι η ευσταθής τιμή (stationary value) της x συνιστώσας της ορμής,, είναι ίση με: (3.13) ενώ οι άλλες συνιστώσες της ορμής είναι μηδέν. Ακόμη η τιμή της ημικλασικής δράσης στην εξίσωση (3.12) είναι: (3.14) όπου: (3.15) Τέλος ο πρώτος όρος του ολοκληρώματος (3.12) στον παράγοντα κανονικοποίησης του ολοκληρώματος Gauss ως προς σημείο., όπου ε απειροστό, αντιστοιχεί στο σαγματικό Στο σημείο αυτό πρέπει να σημειώσουμε ότι η εξίσωση (3.12) δείχνει κάποιες ομοιότητες μεταξύ του κβαντικού και ημικλασικού μοντέλου. Συγκεκριμένα αποδεικνύεται ότι για, το σαγματικό σημείο του ολοκληρώματος ως προς στην (3.12) τείνει στο 15

ευσταθές σημείο της κλασσικής δράσης (3.14). Από αυτό προκύπτει ότι το σημείο αυτό αντιστοιχεί σε μηδενική αρχική ταχύτητα, (3.16) Επομένως, η δεύτερη υπόθεση που κάναμε στο ημικλασικό μοντέλο επιβεβαιώνεται από τη θεωρία μας, δηλαδή τα ηλεκτρόνια που έχουν τη μεγαλύτερη συμβολή στη γέννηση αρμονικών δεν είναι μόνο αυτά που απλά επιστρέφουν στον πυρήνα αλλά που έχουν και αρχική μηδενική ταχύτητα. 16

ΚΕΦΑΛΑΙΟ 4. Το φάσμα των αρμονικών υψηλής τάξης Το Γκαουσιανό μοντέλο και η τεχνική saddle-point Το φάσμα των αρμονικών υψηλής τάξης προκύπτει από μετασχηματισμό Fourier της σχέσης (3.12). Στο σημείο αυτό, εφαρμόζουμε τη θεωρία για συγκεκριμένο δυναμικό. Ειδικότερα εξετάζουμε την περίπτωση της μετάβασης από την βασική κατάσταση s στο συνεχές για το Γκαουσιανό μοντέλο (Gaussian model). Θεωρούμε ότι η κυματοσυνάρτηση της βασικής κατάστασης s έχει τη μορφή: (4.1) όπου ανάλογο του. Ακόμη, θεωρούμε το παρακάτω αρμονικό δυναμικό (truncated harmonic-oscillator potential): (4.2) όπου β ανάλογο του. Αν το β είναι αρκετά μεγάλο, η κυματοσυνάρτηση της βασικής κατάστασης για δυναμικό της μορφής (4.2) γράφεται όπως η (4.1). Η ενέργεια της βασικής κατάστασης τότε γίνεται. Εφόσον μας ενδιαφέρουν μόνο οι μεταβάσεις από και προς τις υψηλά διεγερμένες καταστάσεις στο συνεχές, μπορούμε να θεωρήσουμε τις κυματοσυναρτήσεις ως επίπεδα κύματα. Επίσης το στοιχείο μήτρας της διπολικής ροπής έχει κι αυτό Γκαουσιανή μορφή. (4.3) Εφαρμόζοντας το Γκαουσιανό μοντέλο κάνοντας χρήση της μεθόδου σαγματικού σημείου για α αρκετά μεγάλο, υπολογίζεται αναλυτικά το ολοκλήρωμα ως προς στην εξίσωση (3.12) (κάτι που δικαιολογεί και την χρήση του) και τότε παίρνουμε (μόνο 3 ) τις περιττές αρμονικές της τάξης : (4.4) 3 Ένας παραστατικός τρόπος να δικαιολογήσει κανείς αυτό το αποτέλεσμα είναι να θυμηθεί πως η διαδικασία της επανασκέδασης επαναλαμβάνεται κάθε μισή περίοδο του παλμού laser. Επομένως ο μετασχηματισμός Fourier αναμένεται να περιέχει μόνο τις μισές συχνότητες. 17

όπου δίνονται ως εξής: οι συναρτήσεις Bessel και οι συναρτήσεις (4.5) (4.6) (4.7) (4.8) Πρέπει να θυμίσουμε ότι έχουμε θεωρήσει τη συχνότητα του laser ίση με τη μονάδα, οπότε για να εκφράσουμε τις αρμονικές (harmonic strengths) σε ατομικές μονάδες (a.u.) πρέπει να πολλαπλασιάσουμε με ένα παράγοντα, όπου είναι η ενέργεια της βασικής κατάστασης σε ατομικές μονάδες. Στο σχήμα 4.1 παρουσιάζεται το φάσμα των αρμονικών στηριγμένοι στη σχέση (4.4) (Gaussian model with saddle-point approximation GSP) το οποίο ουσιαστικά αναπαράγει το αποτέλεσμα της αναφοράς [10, Fig. 2] (βλ. Παράρτημα Ε). Στο σχήμα 4.2 παρουσιάζεται το φάσμα αρμονικών εφαρμόζοντας το παραπάνω μοντέλο για τρία διαφορετικά αέρια: Ήλιο (He), Αργό (Ar), Ξένο (Xe), με αντίστοιχο έργο ιονισμού για το He ), το Ar ) και το Xe ). Από το σχήμα αυτό προκύπτει ότι όσο περισσότερο δέσμιο είναι το ηλεκτρόνιο (δηλ. μεγαλύτερο ) τόσο μειώνονται οι πιθανότητες να κάνει επανασκέδαση για τις ίδιες συνθήκες έντασης του laser. Το αποτέλεσμα είναι αναμενόμενο εφόσον η μεγαλύτερη ενέργεια σύνδεσης μειώνει δραματικά την πιθανότητα ιονισμού μέσω φαινομένου σήραγγας, κάτι που φαίνεται από τις απόλυτες τιμές της παραγωγής αρμονικών. 18

x 2K+1 2 (a.u.) x 2K+1 2 (a.u.) GSP 10-11 10-13 10-15 10-17 10-19 20 40 60 80 100 Harmonic order 2K+1 Σχήμα 4.1. Φάσμα αρμονικών κάνοντας χρήση του Γκαουσιανού μοντέλου και της σαγματικής μεθόδου (harmonic spectra for GSP), για. 10-10 Xe Ar He 10-12 10-14 10-16 10-18 10-20 20 40 60 80 100 Harmonic order 2K+1 Σχήμα 4.2. Φάσμα αρμονικών κάνοντας χρήση του Γκαουσιανού μοντέλου και της σαγματικής μεθόδου (harmonic spectra for GSP), για το Xe ), το Ar ) και το He ) με. 19

x 2K+1 2 (a.u.) Ακόμη παρουσιάζουμε στο σχήμα 4.3 το φάσμα αρμονικών για το Αργό (Ar) μεταβάλλοντας την ένταση της ακτινοβολίας του laser, δίνοντας τιμές. Η ένταση ακτινοβολίας του laser συνδέεται με την ένταση του πεδίου με την παρακάτω σχέση: (4.9) όπου η μέση τιμή του διανύσματος Pointing. Έπειτα λύσαμε ως προς και αντικαταστήσαμε στην σχέση της μέσης κινητικής ενέργειας που αποκτά ένα ελεύθερο σωματίδιο σε ένα ταλαντούμενο ηλεκτρικό πεδίο για, με. Στο σημείο αυτό πρέπει να σημειώσουμε, ότι έχουμε λάβει ως προϋπόθεση η παράμετρος Keldysh να είναι μικρότερη της μονάδας κάτι που απαιτεί το. Αυτό σημαίνει ότι για το Αργό (Ar) πρέπει το παραπάνω μοντέλο. για να μπορούμε να εφαρμόσουμε το 10-10 Up=12 ev Up=24 ev Up=60 ev Up=120 ev 10-12 10-14 10-16 10-18 10-20 50 100 150 200 250 300 350 400 Harmonic order 2K+1 Σχήμα 4.3. Φάσμα αρμονικών (harmonic spectra for GSP) για το Ar ) μεταβάλλοντας την ένταση ακτινοβολίας του laser και κατά συνέπεια το. Τα βελάκια υποδεικνύουν το σημείο αποκοπής στην κάθε περίπτωση. Το παραπάνω αποτέλεσμα συμφωνεί με το νόμο αποκοπής και μας δίνει τα αντίστοιχα σημεία αποκοπής. Για το σημείο αποκοπής αντιστοιχεί στην 53 η αρμονική, για στην 91 η, για στην 205 η και για στην 395 η. 20

ΚΕΦΑΛΑΙΟ 5. Χρονική ανάλυση των τροχιών και ενέργεια αποκοπής (Saddle-point analysis) Στην ημικλασική περιγραφή η ενέργεια αποκοπής (cutoff law) προκύπτει από την αρχή διατήρησης της ενέργειας. Η τιμή αυτή έχει υπολογιστεί στο κεφάλαιο 2 ως. Επομένως η μέγιστη ενέργεια των εκπεμπόμενων φωτονίων, λαμβάνοντας υπόψη και την ενέργεια σύνδεσης θα είναι ίση με [7]. Στην κβαντική περιγραφή πρέπει να λάβουμε υπόψη μας το φαινόμενο σήραγγας αλλά και τα φαινόμενα διασποράς. Αρχικά τα ηλεκτρόνια που διαπερνούν το φράγμα δυναμικού του ατόμου με φαινόμενο σήραγγας και εμφανίζονται στο συνεχές σε μία θέση τέτοια ώστε. Άρα όταν το ηλεκτρόνιο επιστρέφει στο με ενέργεια χρειάζεται επιπλέον ενέργεια για να φτάσει στον πυρήνα. Ακόμη, πρέπει να λάβουμε υπόψη μας ότι τα ηλεκτρόνια δεν είναι εντοπισμένα στο χώρο εξαιτίας της πεπερασμένης διάστασης της βασικής κατάστασης και των φαινομένων διασποράς, οπότε πρέπει να υπολογίσουμε τη μέση επιπλέον κινητική ενέργεια για όλες τις τροχιές. Η χρονική ανάλυση των τροχιών καθώς και η διορθωμένη ενέργεια αποκοπής μπορούν να υπολογιστούν κάνοντας χρήση των εξισώσεων σαγματικού σημείου (saddle-point equations), οι οποίες προκύπτουν από τις παραγώγους της κλασικής δράσης S (3.8), ως: (5.1) (5.2) (5.3) Η πρώτη από τις παραπάνω εξισώσεις υποδηλώνει, όπως έχουμε ήδη αναφέρει, ότι το ηλεκτρόνιο φεύγει από τον πυρήνα τη χρονική στιγμή και επιστρέφει σε χρόνο. Σύμφωνα με την εξίσωση (5.2) εάν, αυτό συνεπάγεται ότι το ηλεκτρόνιο που φεύγει από τον πυρήνα τη χρονική στιγμή έχει αρχική μηδενική ταχύτητα. Στην πραγματικότητα όμως, ως εκ τούτου για να διαπεράσει το ατομικό φράγμα δυναμικού το ηλεκτρόνιο πρέπει να έχει αρνητική κινητική ενέργεια τη χρονική στιγμή. Συνεπώς είναι προφανές ότι το πρέπει να είναι μιγαδικός αριθμός ώστε να ισχύει η παραπάνω συνθήκη, αντιστοιχίζοντας το φανταστικό μέρος του στο χρόνο ιονισμού σήραγγας (tunneling time) [9]. 21

Η εξίσωση (5.3) με τη βοήθεια της (5.2) μπορεί να γραφεί ως: (5.4) η οποία εκφράζει την αρχή διατήρησης της ενέργειας, εξισώνοντας την τελική κινητική ενέργεια του ηλεκτρονίου με την τάξη της αρμονικής. Είναι προφανές ότι όσο μεγαλύτερη κινητική ενέργεια έχει το ηλεκτρόνιο τη χρονική στιγμή, λίγο πριν επανασυνδεθεί με τον πυρήνα, τόσο μεγαλύτερη θα είναι η εκπεμπόμενη συχνότητα της αρμονικής. Ποιοτικά αυτό το συμπέρασμα είναι σε συμφωνία με το ημικλασικό μοντέλο που μελετήσαμε. Όμως, ποσοτικά υπάρχει διαφορά, αφού οι εξισώσεις (5.1) και (5.2) λαμβάνουν υπόψη την επίδραση του φαινομένου σήραγγας στην κινητική ενέργεια του ηλεκτρονίου τη στιγμή που προσκρούει στον πυρήνα. Στη συνέχεια εισάγουμε τη λύση της (5.1), μια έκφραση για το στην εξίσωση (5.2): (5.5) όπου (5.6) και (5.7) Ακόμη από την (5.5) παίρνουμε τις σχέσεις: (5.8) (5.9) τις οποίες αν τις αντικαταστήσουμε στην (5.3) θα πάρουμε μία σχέση εκπεφρασμένη ως προς : 22

(5.10) Αρχικά αν πάρουμε την περίπτωση όπου, τότε η (5.10) γίνεται: (5.11) Κάνοντας τη γραφική παράσταση ως προς, δίνοντας μόνο πραγματικές τιμές (, tunneling time), παίρνουμε ακριβώς την ίδια εικόνα με το σχήμα 2.3, δηλαδή την κλασσική κινητική ενέργεια (βλ. Παράρτημα ΣΤ). Σε αυτή την περίπτωση για δεν υπάρχουν πραγματικές λύσεις της (5.11). Ο λόγος είναι, όχι γιατί δεν μπορεί να διαπεράσει το φράγμα δυναμικού με φαινόμενο σήραγγας, αλλά γιατί δεν μπορεί να αποκτήσει τόσο μεγάλη κινητική ενέργεια. Επομένως καταλήγουμε στο συμπέρασμα, ότι για η αποκοπή συμβαίνει όταν. Παίρνοντας την περίπτωση υπολογίζουμε από τις εξισώσεις σαγματικού σημείου τους χρόνους ιονισμού σήραγγας (tunneling times ) και επιστροφής στο πυρήνα (recombination times ) συναρτήσει της τάξης των αρμονικών για όλες τις κβαντικές τροχιές. Οι χρόνοι είμαι μιγαδικοί. Το φανταστικό μέρος των λύσεων σχετίζεται με το φαινόμενο σήραγγας. Λαμβάνοντας υπόψη μόνο το πραγματικό μέρος της λύσης και παίρνοντας, όπου ένας οπτικός κύκλος, παρουσιάζεται στο σχήμα 5.1 η ενέργεια των αρμονικών συχνοτήτων συναρτήσει του πραγματικού μέρους του χρόνου ιονισμού και επανασύνδεσης (βλ. Παράρτημα Ζ). Στο σχήμα 5.2 παρουσιάζεται η σύγκριση του παραπάνω αποτελέσματος και του αντίστοιχου ημικλασικού μοντέλου. Παρατηρούμε ότι η τροχιά που ακολουθεί ένα ηλεκτρόνιο σύμφωνα με την κβαντική περιγραφή είναι παρόμοια με αυτήν της κλασικής περιγραφής. Το ηλεκτρόνιο αποκτά μέγιστη κινητική ενέργεια (ενέργεια αποκοπής) περίπου την ίδια χρονική στιγμή, με αυτή του κβαντικού μοντέλου να είναι λίγο μεγαλύτερη. Στο σημείο αυτό πρέπει να σημειώσουμε ότι στην περιοχή του σημείου αποκοπής οι λύσεις των εξισώσεων σαγματικού σημείου (saddle-point) δεν έχουν φυσική σημασία (εφόσον ), επομένως απορρίπτουμε τις ενέργειες αυτές [11]. Ακόμη και στα δύο μοντέλα έχουμε δύο τροχιές που αντιστοιχούν στην ίδια ενέργεια. Η μικρή τροχιά (short trajectory) αντιστοιχεί σε χρόνο κίνησης κοντά στο μισό του οπτικού κύκλου, ενώ η μεγάλη τροχιά (long trajectory) σε χρόνο κίνησης κοντά στη τιμή μίας περιόδου [5]. 23

Energy (Up) Energy (Up) t 0 : tuneling time t r : recombination time 5 4 3 2 1 0 0 1 2 3 4 5 6 rad Σχήμα 5.1. Η ενέργεια συναρτήσει του πραγματικού μέρους του χρόνου ιονισμού t 0 και επανασύνδεσης t r, αντίστοιχα. 6 classical paths quantum paths 5 4 3 2 short trajectory long trajectory 1 0 0 1 2 3 4 5 6 7 rad Σχήμα 5.2. Η εξάρτηση της ενέργειας από το χρόνο για το κλασσικό και το κβαντικό μοντέλο καθώς και η διάκριση ανάμεσα στη μικρή και μεγάλη τροχιά που ακολουθεί το ηλεκτρόνιο. 24

Intensity ΚΕΦΑΛΑΙΟ 6 Παλμοί αττοδευτερολέπτων Η παραγωγή παλμών αττοδευτερολέπτων (attosecond, 1 asec = 10-18 sec) μέσω της διαδικασίας γέννησης υψηλής τάξης αρμονικών έχει γίνει αντικείμενο έντονης μελέτης τα τελευταία χρόνια [12]. Η μέθοδος αυτή αξιοποιεί τις ιδιότητες συμφωνίας των αρμονικών που παράγονται μέσω της αλληλεπίδρασης ακτινοβολίας laser με άτομα. Οι παλμοί attosecond έχουν πλήθος εφαρμογών σε πολλούς επιστημονικούς κλάδους όπως ατομική, μοριακή φυσική καθώς και φυσική πλάσματος και στερεάς κατάστασης, αφού μπορούν να χρησιμοποιηθούν ως μία γρήγορη «κάμερα», ικανή να καταγράψει στιγμιότυπα πολύ γρήγορης δυναμικής της τάξης του χρόνου απόκρισης των ηλεκτρονίων [12]. Στην περίπτωση μας για να συγκρίνουμε τα δύο μοντέλα, κάναμε υπέρθεση αρμονικών συχνοτήτων αντιστοιχίζοντας την τάξη της αρμονικής με το χρόνο επανασύνδεσης, που ουσιαστικά καθορίζει την φάση της κάθε αρμονικής συνιστώσας. Αθροίζοντας τα κύματα πέντε συνεχόμενων αρμονικών παράγουμε παλμούς με διαφορετικά χαρακτηριστικά χρησιμοποιώντας τόσο το κλασικό όσο και το κβαντικό μοντέλο (βλ. Παράρτημα Η). Με αυτό τον τρόπο μπορούμε να βγάλουμε συμπεράσματα για την καταλληλότητα καθώς και για το εύρος εφαρμογής της κάθε προσέγγισης. (6.1) 25 11-19 quantum 20 15 10 5 0 25 0 1 2 3 4 5 11-19 6 classical 20 15 10 5 0 0 1 2 3 4 5 6 rad Σχήμα 6.1. Το τρένο παλμών από την υπέρθεση αρμονικών συχνοτήτων τάξης 11-19 για το κβαντικό (πάνω) και το κλασικό (κάτω) μοντέλο αντίστοιχα. Ο πρώτος έχει Δt FWHM =0.19 fs ενώ ο δεύτερος Δt FWHM =0.20 fs, για ένα πεδίο laser με λ=800 nm και Τα = 2.6 fs. 25

Intensity Intensity 25 23-31 quantum 20 15 10 5 0 25 0 1 2 3 4 5 23-31 6 classical 20 15 10 5 0 0 1 2 3 4 5 6 rad Σχήμα 6.2. Το τρένο παλμών από την υπέρθεση αρμονικών συχνοτήτων τάξης 23-31 για το κβαντικό (πάνω) και το κλασικό (κάτω) μοντέλο αντίστοιχα. Ο πρώτος έχει Δt FWHM =0.21 fs ενώ ο δεύτερος Δt FWHM =0.18 fs, για ένα πεδίο laser με λ=800 nm και Τ=2.6 fs. 25 37-45 quantum 20 15 10 5 0 25 0 1 2 3 4 5 6 37-45 classical 20 15 10 5 0 0 1 2 3 4 5 6 rad Σχήμα 6.3. Το τρένο παλμών από την υπέρθεση αρμονικών συχνοτήτων τάξης 37-45 για το κβαντικό (πάνω) και το κλασικό (κάτω) μοντέλο αντίστοιχα. Ο πρώτος έχει Δt FWHM =0.24 fs ενώ ο δεύτερος Δt FWHM =0.71 fs, για ένα πεδίο laser με λ=800 nm και Τ=2.6 fs. 26

Intensity Συγκρίνοντας τα αποτελέσματα μεταξύ του ημικλασικού και του κβαντικού μοντέλου παρατηρούμε ότι υπάρχει μικρή διαφορά στη χρονική διάρκεια του παλμού (σχήματα 6.1-6.2) εκτός από το σχήμα 6.3 όπου η δομημένη χρονικά εικόνα των παλμών στο ημικλασικό μοντέλο αντικαθίσταται από ένα θορυβώδες σήμα. Αυτό συμβαίνει γιατί η άθροιση των αρμονικών 37-45 εισάγει μια διαφορά φάσης δεύτερης τάξης (μη-γραμμικό chirp: ) η οποία αλλοιώνει τη συμφωνία. Επομένως οδηγούμαστε στο συμπέρασμα ότι οι παλμοί attosecond που σχηματίζονται από αρμονικές που αντιστοιχούν κοντά στην ενέργεια αποκοπής, δεν προσδιορίζονται σωστά από το ημικλασικό μοντέλο. Ωστόσο για τις αρμονικές μακριά από την περιοχή αποκοπής τα δυο μοντέλα δίνουν παρόμοια αποτελέσματα. Τέλος παρατηρούμε ότι οι παλμοί που αντιστοιχούν σε μεγαλύτερες τάξεις αρμονικών έχουν μεγαλύτερη φέρουσα συχνότητα. Στη συνέχεια συγκρίνουμε τον παλμό μας με ένα παλμό FTL (Fourier Transform Limited) όπου το γινόμενο χρόνου-φάσματος (Time Bandwidth Product) έχει την ελάχιστη δυνατή τιμή. Για να το πετύχουμε αυτό θεωρούμε μηδενικές τις φάσεις των αρμονικών του παλμού μας. Παρατηρούμε ότι το χρονικό εύρος του παλμού μας στο μισό του μεγίστου (Full Width Half Maximum) διαφέρει μόνο κατά 60 attosecond από τον αντίστοιχο FTL παλμό, γεγονός που καταδεικνύει την καταλληλότητα της μεθόδου παραγωγής υπερβραχέων παλμών από την άθροιση αρμονικών. Στο σημείο αυτό πρέπει να τονίσουμε ότι δεν έχουμε συμπεριλάβει καθόλου τα φαινόμενα διάδοσης και όγκου τα οποία επηρεάζουν τη χρονική διάρκεια του παλμού [13,14]. 25 11-19 quantum 20 15 10 5 0 25 0 1 2 3 4 5 11-19 FTL 6 20 15 10 5 0 0 1 2 3 4 5 6 rad Σχήμα 6.4. Το τρένο παλμών από την υπέρθεση αρμονικών συχνοτήτων τάξης 23-31 για το κβαντικό μοντέλο (πάνω) και ενός τρένου παλμού FTL (κάτω). Ο πρώτος έχει Δt FWHM =0.19 fs ενώ ο δεύτερος Δt FWHM =0.13 fs, για ένα πεδίο laser με λ=800 nm και Τ=2.6 fs. 27

Συμπεράσματα Στην εργασία αυτή αρχικά παρουσιάσαμε αναλυτικά το ημικλασικό μοντέλο επανασκέδασης αποδεικνύοντας τη σχέση που δίνει την μέγιστη κινητική ενέργεια του ηλεκτρονίου όταν επιστρέφει στο πατρικό ιόν και κατά συνέπεια τη μέγιστη ενέργεια των εκπεμπόμενων φωτονίων,, όπου το έργο ιονισμού του ατόμου και ponderomotive energy. Ακόμη αντιμετωπίζοντας το ηλεκτρόνιο ως κβαντικό σωμάτιο περιγράψαμε το κβαντικό μοντέλο επανασκέδασης. Στο πρόβλημά μας θεωρήσαμε ότι μόνο η βασική κατάσταση συνεισφέρει στο σύστημά μας θεωρώντας αμελητέα τη μείωση πληθυσμού της. Ακόμη αντιμετωπίσαμε το ηλεκτρόνιο στο συνεχές ως ελεύθερο σωμάτιο που κινείται μονάχα υπό την επίδραση του πεδίου laser. Με τη βοήθεια της σαγματικής μεθόδου (saddle-point technique) και του Γκαουσιανού μοντέλου, όπου η κυματοσυνάρτηση της βασικής κατάστασης έχει Γκαουσιανή μορφή, υπολογίσαμε το φάσμα αρμονικών. Επαληθεύσαμε το νόμο αποκοπής (cutoff law) μεταβάλλοντας αρχικά το έργο ιονισμού και στη συνέχεια την ένταση ακτινοβολίας του laser. Στη συνέχεια λύνοντας τις σαγματικές εξισώσεις (saddle point equations) βρήκαμε την «τροχιά» που ακολουθεί ένα ηλεκτρόνιο σύμφωνα με την κβαντική περιγραφή, η οποία αντιστοιχεί στην τροχιά της ημικλασικής περιγραφής. Παρατηρούμε ότι και στα δύο μοντέλα έχουμε δύο τροχιές που αντιστοιχούν στην ίδια ενέργεια. Η μικρή τροχιά (short trajectory) αντιστοιχεί σε χρόνο κίνησης κοντά στο μισό του οπτικού κύκλου, ενώ η μεγάλη τροχιά (long trajectory) σε χρόνο κίνησης κοντά στη τιμή μίας περιόδου. Τέλος κάνοντας υπέρθεση αρμονικών σε τρεις διαφορετικές περιοχές του φάσματος συγκρίναμε τους παλμούς attosecond που σχηματίζονται με βάση τα δύο διαφορετικά μοντέλα. Εξετάζοντας κάθε φορά τη χρονική διάρκεια των παλμών καταλήξαμε στο συμπέρασμα ότι συνθέτοντας αρμονικές από την κατάλληλη περιοχή φάσματος, ώστε να μην εισάγουμε φάση δεύτερης τάξης, μπορούμε να παράγουμε στενούς παλμούς της τάξης των attosecond. Και τα δύο μοντέλα επανασκέδασης μας δίνουν συγκρίσιμα αποτελέσματα σχετικά με τη χρονική διάρκεια των παλμών εκτός από την περιοχή κοντά στην αποκοπή όπου το κλασικό μοντέλο αποκλίνει από το κβαντικό. Μάλιστα διαλέγοντας τις κατάλληλες αρμονικές ο παλμός μας μπορεί να διαφέρει πολύ λίγο σε χρονική διάρκεια από ένα παλμό FTL. 28

Βιβλιογραφία 1. A. Mcpherson, J. Opt. Soc. Am. B 4, 595 (1987). 2. A. Lhullier and P. Balcou, Phys. Rev. Lett. 70, 774 (1993). 3. J. Macklin et al., Phys. Rev. Lett. 70, 766 (1993). 4. L. Keldysh, Sov. Phys. JETP USSR 20, 1307 (1965). 5. E. Skantzakis, doctoral thesis, unpublished (2011). 6. T. Topcu and F. Robicheaux, Phys. Rev. A 86 053407 (2012). 7. P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993). 8. F. Linder et al., Phys. Rev. A 68, 013814 (2003). 9. H. R. Reiss, Phys. Rev. Lett. 82, 023418 (2010). 10. M. Lewenstein, Phys. Rev. A 49, 2117 (1994). 11. M. Lewenstein, Phys. Rev. A 52, 4747 (1995). 12. F. Krausz and M. Ivanov, Rev. Mod. Phys. 81, 163 (2009). 13. M. B. Gaarde and K. J. Schafer, Phys. Rev. Lett. 89, 213901 (2002). 14. L.A.A. Nikolopoulos et al., Phys. Rev. Lett. 94, 113905 (2005) 29

Παράρτημα: Υπολογισμοί σε Wolfram Mathematica Α. Θέση ηλεκτρονίου ως προς ωt Β. Κινητική ενέργεια ηλεκτρονίου ως προς ωt 30

Γ. Κινητική ενέργεια ηλεκτρονίου ως προς ωτ 31

Δ. Κινητική ενέργεια ηλεκτρονίου ως προς ωt 0 (tunneling time) και ωt r (recombination time) 32

Ε. Φάσμα αρμονικών κάνοντας χρήση του Γκαουσιανού μοντέλου και της σαγματικής μεθόδου (harmonic spectra for GSP) 33

ΣΤ. Κινητική ενέργεια ηλεκτρονίου ως προς ωτ από τις εξισώσεις σαγματικού σημείου (saddle-point equations) 34

Ζ. Κινητική ενέργεια ηλεκτρονίου ως προς Re[ωt 0 ] (tunneling time) και Re[ωt r ] (recombination time) για το κβαντικό μοντέλο 35

36

37

38

Η. ΠΑΡΑΓΩΓΗ ΠΑΛΜΩΝ ATTOSECOND Η1. Το ημικλασικό μοντέλο 39

40

41

42

Η2. Το κβαντικό μοντέλο 43

44

45

46

47

48

49