ΜΗ ΓΡΑΜΜΙΚΗ ΟΠΣΙΚΗ ΑΠΟΚΡΙΗ ΑΖΟΒΕΝΖΟΛΙΚΩΝ ΜΟΡΙΑΚΩΝ ΤΣΗΜΑΣΩΝ Ειδική ερευνητική εργαςία ΛΙΑΡΟΣ ΝΙΚΟΛΑΟΣ Επιβλέπων καθηγητήσ: ΚΟΤΡΗ ΣΤΛΙΑΝΟ ΠΑΤΡΑ 11
ΣΜΗΜΑ ΦΤΙΚΗ ΥΟΛΗ ΘΕΣΙΚΩΝ ΕΠΙΣΗΜΩΝ ΠΑΝΕΠΙΣΗΜΙΟ ΠΑΣΡΩΝ Με γραμμική οπτική απόκρισε αδοβενδολικών μοριακών σσστεμάτων Ειδική ερεσνηηική εργαζία Τοσ Νικολάοσ Σ. Λιάροσ (Α.Μ : 36) Επιβλέπων καθηγηηής Στσλιανός Κοσρής, καθηγηηής Τμήμαηος Φσζικής Πανεπιζηημίοσ Παηρών ΠΑΤΡΑ 11
ΕΥΦΑΡΙΣΤΙΕΣ Θα ήζεια λα επραξηζηήζσ ζεξκά θαη λα εθθξάζσ ηελ επγλσκνζύλε κνπ ζηνλ Καζεγεηή θ. Κνπξή Σηπιηαλό γηα ηελ επθαηξία πνπ κνπ πξνζέθεξε ηεο πξαγκαηνπνίεζεο ηεο ζπγθεθξηκέλεο εξγαζίαο θαη γηα ηελ ακέξηζηε ππνζηήξημή ηνπ ζε ζέκαηα πνπ αθνξνύζαλ ην επηζηεκνληθό αληηθείκελν ηεο. Τνλ επραξηζηώ επίζεο γηα ηηο γλώζεηο πνπ κνπ κεηέδσζε, θαζώο θαη γηα ην ζάξξνο πνπ κνπ δίλεη λα πξνρσξάσ πάληα έλα ζθαινπάηη πην ςειά. Θα ήζεια επίζεο λα επραξηζηήζσ ηα κέιε ηεο ηξηκεινύο επηηξνπήο, ηελ θαζεγήηξηα θ. Ε. Μπηηιελαίνπ θαη ηνλ θαζεγεηή θ. Α. Γεώξγα πνπ δέρηεθαλ λα ζπκκεηάζρνπλ ζηελ αμηνιόγεζε απηήο ηεο εξγαζίαο θαζώο θαη γηα ηηο γλώζεηο πνπ κνπ έρνπλ πξνζθέξεη θαηά ηε δηάξθεηα ησλ ζπνπδώλ κνπ. Επίζεο επραξηζηώ ζεξκά ηνπο ζπλεξγάηεο κνπ ζην εξγαζηήξην, ηνλ ππνςήθην δηδάθηνξα θ. Φαηδεθπξηάθν Γηώξγν, ηελ ππνςήθηα δηδάθηνξα θ. Κνηδαγηάλλε Μαξία θαη ηέινο ηελ κεηαπηπρηαθή θνηηήηξηα θ. Παπαγηαλλνύιε Εηξήλε. Τνπο επραξηζηώ γηα ηε βνήζεηα πνπ κνπ πξνζέθεξαλ όηαλ αληηκεηώπηδα θάπνηα δπζθνιία, αιιά θαη γηα ηε θηιία πνπ αλαπηύρζεθε κεηαμύ καο. Επίζεο επραξηζηώ ην Ι.Τ.Ε. Ε.Ι.Φ.Η.Μ.Υ.Θ., ζηα εξγαζηήξηα ηνπ νπνίνπ πξαγκαηνπνηήζεθε ην κεγαιύηεξν κέξνο ησλ πεηξακαηηθώλ κεηξήζεσλ ηεο παξνύζαο εξγαζίαο. Τέινο, νθείισ έλα κεγάιν επραξηζηώ ζηνπο γνλείο κνπ, γηα ηε ζηήξημε θαη ζπκπαξάζηαζε πνπ κνπ παξέρνπλ πάληνηε.
Περίληψη Ο όξνο κε γξακκηθή νπηηθή (nonlinear optics) αλαθέξεηαη ζηνλ θιάδν ηεο θπζηθήο πνπ κειεηά ηηο κεηαβνιέο πνπ επέξρνληαη ζηηο νπηηθέο ηδηόηεηεο ηεο ύιεο, όηαλ απηή αιιειεπηδξά κε ηζρπξά ειεθηξνκαγλεηηθά πεδία. Οη δέζκεο ιέηδεξ (laser) απνηεινύλ ην θαη εμνρήλ ειεθηξνκαγλεηηθό πεδίν πνπ ρξεζηκνπνηείηαη γηα λα πξνθαιέζεη ηε κε γξακκηθή νπηηθή απόθξηζε ηεο ύιεο, ιόγσ ηεο ηζρπξήο αθηηλνβνιίαο. Με ηελ αλαθάιπςε ηνπ ιέηδεξ ηε δεθαεηία ηνπ 196, παξάιιεια αλαπηύρζεθαλ πνιιέο ηερληθέο κέζσ ησλ νπνίσλ θαζίζηαηαη εθηθηόο ν πξνζδηνξηζκόο ηεο κε γξακκηθήο νπηηθήο απόθξηζεο ησλ πιηθώλ. Κίλεηξν γηα απηή ηελ εθηεηακέλε έξεπλα απνηειεί ην γεγνλόο όηη πιηθά κε ζεκαληηθή κε γξακκηθή απόθξηζε βξίζθνπλ πνιιέο εθαξκνγέο ζηε θσηνληθή θαη ηελ νπηνειεθηξνληθή. Εηδηθόηεξα, ηέηνηα πιηθά κπνξνύλ λα ρξεζηκνπνηεζνύλ σο νπηηθνί πεξηνξηζηέο (optical limiters) γηα ηελ πξνζηαζία από πςειέο δέζκεο ιέηδεξ, σο νπηηθνί δηαθόπηεο (optical switches), θαζώο θαη σο νπηηθέο ινγηθέο πύιεο (optical logic gates) θ.α. Τα ηειεπηαία ρξόληα ππάξρεη ηδηαίηεξν εξεπλεηηθό ελδηαθέξνλ ζην πεδίν ησλ κνξηαθώλ δηαθνπηώλ (molecular switches). Ο όξνο κνξηαθόο δηαθόπηεο αλαθέξεηαη ζηελ δπλαηόηεηα ύπαξμεο ελόο κνξίνπ κεηαμύ δύν δηαθνξεηηθώλ θαηαζηάζεσλ, ηθαλόηεηα πνπ ζα απνηειέζεη ηελ αθεηεξία γηα κηα ιεηηνπξγία on/off, ζε κνξηαθό επίπεδν. Υπνςήθηα κόξηα πνπ κπνξνύλ λα ππνζηεξίμνπλ κηα δηαθνπηηθή ιεηηνπξγία είλαη εθείλα πνπ παξνπζηάδνπλ θάησ από νξηζκέλεο ζπλζήθεο αιιαγή ζε κηα εγγελή ηδηόηεηά ηνπο, όπσο ν θζνξηζκόο, ε αγσγηκόηεηα, ε καγλήηηζε, ν ζηεξεν-ηζνκεξηζκόο, ε κε γξακκηθόηεηα θ.α. Σθνπόο ηεο παξνύζαο εηδηθήο εξεπλεηηθήο εξγαζίαο ήηαλ ν πξνζδηνξηζκόο ηεο ηξίηεο ηάμεο κε γξακκηθήο νπηηθήο απόθξηζεο κνξηαθώλ ζπζηεκάησλ πνπ πεξηέρνπλ αδνβελδόιην, ππό κνξθή δηαιπκάησλ. Τα κόξηα απηά είλαη ελδηαθέξνληα γηαηί αθ ελόο εκθαλίδνπλ trans/cis ηζνκεξηζκό, αθ εηέξνπ παξνπζηάδνπλ κηα αιιαγή ζηε κε γξακκηθόηεηά ηνπο εμαηηίαο ηνπ θσην-ηζνκεξηζκνύ ηνπ δηπινύ δεζκνύ N=N-. Η δνκή ηεο εξγαζίαο έρεη σο εμήο : Σην πξώην θεθάιαην ζα γίλεη κηα πεξηγξαθή ηεο κε γξακκηθήο αιιειεπίδξαζεο ύιεο-πεδίνπ, ε εμαγσγή ηεο κε γξακκηθήο θπκαηηθήο εμίζσζεο, θαζώο επίζεο θαη κεξηθώλ θπζηθώλ δηαδηθαζηώλ πνπ πεξηγξάθνληαη κέζσ απηήο. Σην δεύηεξν θεθάιαην ζα πεξηγξαθεί ε πεηξακαηηθή ηερληθή πνπ αθνινπζήζεθε, ζα αλαθεξζνύλ νη νπηηθέο παξάκεηξνη πνπ ζρεηίδνληαη κε ηε ηξίηεο ηάμεο κε γξακκηθόηεηα θαη ηέινο ζα πεξηγξαθεί ε δηαδηθαζία αλάιπζεο ησλ πεηξακαηηθώλ απνηειεζκάησλ. Σην ηξίην θεθάιαην ζα γίλεη κηα ζύληνκε πεξηγξαθή ηεο πεηξακαηηθήο δηάηαμεο θαζώο θαη ησλ θπξηόηεξσλ νξγάλσλ πνπ ηελ απνηεινύλ. Σην ηέηαξην θεθάιαην ζα παξνπζηαζζνύλ ηα πεηξακαηηθά απνηειέζκαηα πνπ πξνέθπςαλ από ηελ εξγαζία. Αξρηθά παξνπζηάδεηαη κηα ζύληνκε πεξηγξαθή ησλ κνξηαθώλ ζπζηεκάησλ πνπ κειεηήζεθαλ. Αθνινπζεί ε κε γξακκηθή νπηηθή απόθξηζε ησλ ζπζηεκάησλ γηα δηέγεξζε κε παικνύο ρξνληθήο δηάξθεηαο 35 ps, ζηα 53 θαη 164 nm,θαη αθνινπζεί ν πξνζδηνξηζκόο ηεο κε κεηαβαηηθήο κε γξακκηθήο απόθξηζεο γηα δηέγεξζε κε παικνύο δηάξθεηαο 4 ns. Αλαθέξνληαη ηα ζπκπεξάζκαηα από ηε κειέηε ησλ ζπζηεκάησλ θαη αθνινπζεί κηα πξόηαζε γηα κειινληηθή κειέηε.
Nonlinear optical response of azobenzene molecules for photo-switching applications Abstract Extensive research in the field of molecular switches promises a wide variety of switching mechanisms characterized by an eclectic range of intrinsic properties regarding their luminescence, conductivity, magnetic and optical outputs. Because of their controlled alternating properties and the ease of their preparation and modification, molecular switches hold the promise of becoming pivotal components of organic integrated photonic devices. Among the many available systems, azobenzene dyes represent a particularly promising class of organic switchable materials. The advantage of azobenzene chromophores as molecular switches is based not only on the large geometrical change accompanying the cis trans isomerization, but also on their photo stability, and the ease of their preparation and derivatization. In addition, azobenzene chromophores, exhibiting in general large nonlinear optical response, are characterized by an important change in their third-order nonlinear optical response due to the photo-isomerization of the N=N- double bond. The purpose of this work is hence to describe how the NLO properties of the azobenzene are influenced when surrounded by an always more electron-donating and conjugated environment. In order to do so, we are studying three azobenzene-centered molecules (1-3, Fig. 1). In two of them, 1-, the switch is bonded to two electron-rich groups such as alkylated anilines via either one or two ethynil spacers. In the latter, 3, a Zn-porphyrin was instead linked to the aza-core. The insertion of a porphyrin core was driven by its high polarizability and optical oscillator strength which gives the material remarkable NLO behavior, making it potentially useful for ultra-fast switching technologies. In that view, the nonlinear optical response of these novel azobenzene based molecules dissolved in dichloromethane are studied by means of Z- scan technique using 35 ps laser pulses at 53 and 164 nm. From the measurements, the nonlinear absorption and refraction and the corresponding third-order susceptibility χ (3) and second hyperpolarizability are determined. Figure. Azobenzene derivatives 1-3.
Περιεχόμενα Κεφάλαιο 1: Μθ γραμμικζσ διεργαςίεσ ςτθν ύλθ 1.1 Μθ γραμμικι αλλθλεπίδραςθ φωτόσ φλθ 1 1.1.1 Μοντζλο Lorentz 1 1.1. Μθ γραμμικι κυματικι εξίςωςθ 8 1. Αυτό-εςτίαςθ 1 1.3 Μθ γραμμικι απορρόφθςθ 15 1.4 Οπτικόσ περιοριςμόσ 17 Κεφάλαιο : Η τεχνικι Z-scan.1 Αρχζσ τθσ τεχνικισ Z-scan.1.1 Closed aperture Z-scan 1.1. Open aperture Z-scan 3.1.3 Divided Z-scan 4. κεωρθτικι προςζγγιςθ τθσ τεχνικισ Z-scan 5..1 Μθ γραμμικι διάκλαςθ 5.. Μθ γραμμικι απορρόφθςθ 3..3 H ζνταςθ I (Peak Intensity) 35.3 Ανάλυςθ πειραματικών δεδομζνων 37.3.1 Υπολογιςμόσ τθσ μθ γραμμικισ απορρόφθςθσ 37.3. Υπολογιςμόσ τθσ μθ γραμμικισ διάκλαςθσ 38.4 Η τεχνικι Ζ-scan με top-hat δζςμεσ.5 4.5 Η εξάρτθςθ τθσ μθ γραμμικότθτασ από τθ διάρκεια του παλμοφ 43 Κεφάλαιο 3: Πειραματικι τεχνικι 3.1 Συςτιματα laser 46 3. Στοιχεία τθσ διάταξθσ 47 3.3 Περιγραφι τθσ πειραματικισ διάταξθσ 49 Κεφάλαιο 4: Μελζτθ τθσ μθ γραμμικισ απόκριςθσ παραγώγων αηοβενηολίων 5 4.1 Ειςαγωγι 5 4. Μθ γραμμικι οπτικι απόκριςθ παραγώγων αηοβενηολίων 54 4..1 Μετριςεισ ςτα 35ps, 53nm 54 4.. Μετριςεισ ςτα 35ps, 164nm 67 4..3 Σχολιαςμόσ αποτελεςμάτων 76 4.3 Μθ γραμμικι απόκριςθ για διάρκεια παλμοφ 4 nanosecond 77 4.3.1 Πειραματικζσ μετριςεισ 77 4.3. Σχολιαςμόσ αποτελεςμάτων 81 4.4 Επίλογοσ 8 Παράρτθμα Ι 84 Παράρτθμα ΙΙ 86
Κεφάλαιο 1 Μη γραμμικές οπτικές διεργασίες στην ύλη 1.1 Μη γραμμική αλληλεπίδραση φωτός - ύλης 1.1.1 Μοντέλο Lorentz Γηα λα πεξηγξάςνπκε νπνηαδήπνηε αιιειεπίδξαζε θσηόο ύιεο ηα βαζηθά εξγαιεία είλαη νη εμηζώζεηο ηνπ Maxwell [1] D Η t (1.1) D (1.) B E t (1.3) H (1.4) Σηηο παξαπάλσ εμηζώζεηο έρεη ζεσξεζεί όηη ε επηθαλεηαθή ππθλόηεηα θνξηίνπ ζ θαζώο θαη ε ρσξηθή ππθλόηεηα θνξηίνπ ξ είλαη κεδέλ. Να ζεκεησζεί όηη ην καγλεηηθό πεδίν B θαη ην ειεθηξηθό πεδίν E ζπλδένληαη κέζσ ηεο ζρέζεο Β Ε, όπνπ ε καγλεηηθή δηαπεξαηόηεηα γηα ην θελό, θαη επίζεο ην ειεθηξηθό πεδίν ζπλδέεηαη κε ηελ ειεθηξηθή κεηαηόπηζε κέζσ ηεο ζρέζεο D ΕP, όπνπ ε δηειεθηξηθή ζηαζεξά ηνπ θελνύ. Καηά ηελ θιαζηθή πεξηγξαθή γηα ηελ αιιειεπίδξαζε θσηόο-ύιεο, ζπλήζσο ρξεζηκνπνηείηαη ην κνληέιν ηνπ Lorentz ην νπνίν ζεσξεί ην άηνκν ζαλ αξκνληθό ηαιαλησηή []. Απηό είλαη ηζνδύλακν κε ην λα εθθξαζηεί ε πόισζε ηνπ πιηθνύ ζαλ απνηέιεζκα ηεο επίδξαζεο ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ, ππό ηε κνξθή: (1) P E t 1.5 Ζ ζρέζε απηή πεξηγξάθεη ηελ πόισζε πνπ επάγεηαη από ηα γξακκηθά θαηλόκελα πνπ ιακβάλνπλ ρώξα εμ αηηίαο ηεο αιιειεπίδξαζεο, αιιά δελ εμεγεί ηα κε γξακκηθά θαηλόκελα πνπ ζπκβαίλνπλ όηαλ ε έληαζε γίλεη αξθεηά πςειή. Γηα ην ιόγν απηό ζεσξείηαη όηη ην ειεθηξόλην είλαη δέζκην κε έλα πην γεληθεπκέλν δπλακηθό, έλα κε αξκνληθό δπλακηθό (ην νπνίν ζε ρακειέο ελέξγεηεο ηείλεη λα γίλεη αξκνληθό). Τν δπλακηθό απηό ζπλήζσο εθθξάδεηαη ζε δπλακνζεηξά σο: 1 3 4 V x m x Ax Bx... (1.6) 1
όπνπ ν πξώηνο όξνο είλαη ην αξκνληθό δπλακηθό ην νπνίν θαη θπξηαξρεί γηα κηθξέο κεηαηνπίζεηο x. Οπνηνδήπνηε κνξθή θαη αλ έρεη ην πξαγκαηηθό δπλακηθό, κπνξεί λα αλαπηπρζεί θαηά Taylor σο: dv 1 d V 1 d V V x V x x x.. (1.7) dx dx dx 3 3 3 x! 3! x x γύξσ από ην ζεκείν ηζνξξνπίαο x=. Ο όξνο θακία δύλακεf dv / dx δελ αζθείηαη θακία δύλακε, δειαδή: V είλαη απιά κηα ζηαζεξά θαη δε πξνθαιεί, όπνηε κπνξεί λα παξαιεθζεί. Δπίζεο, ζην ζεκείν ηζνξξνπίαο dv dx x (1.8) όπσο παξνπζηάδεηαη θαη ζην ζρήκα (1-1) θαη πξνθαλώο: dx dv x (1.9) Σρήκα 1-1. Οη θακπύιεο πνπ πεξηγξάθνπλ έλα αξκνληθό θαη έλα κε αξκνληθό δπλακηθό. Οπόηε ε εμίζσζε (1.7) μαλαγξάθεηαη: 1 d V 1 d V V x x x... (1.1) 6 3 3 3 dx dx x x θαη αθνύ d V dx / νξίδνπκε όηη:
m dv dx x (1.11) θαη παξόκνηα νξίδνπκε: 3 1 dv 3 6 dx x (1.1) Έηζη νη πξώηνη δύν όξνη ηεο ζρέζεο (1.1) αληηζηνηρνύλ ζε εθείλνπο ηεο (1.6) θαη παξόκνηα πξαθηηθή αθνινπζείηαη θαη γηα ηνπο αλώηεξεο ηάμεο όξνπο ηεο ζεηξάο. Ζ δύλακε πνπ αζθείηαη ζε έλα ειεθηξόλην πνπ βξίζθεηαη ζε έλα ηέηνην δπλακηθό είλαη ηεο κνξθήο: θαη επνκέλσο ε εμίζσζε θίλεζεο ζα είλαη: dv 3 F m x 3x 4 x... (1.13) dx 3A 4B 3 e x x x x... E t (1.14) m m m Ζ παξαπάλσ εμίζσζε είλαη κηα κε γξακκηθή δηαθνξηθή εμίζσζε θαη ε αθξηβήο επίιπζή ηεο είλαη γεληθά αδύλαηε. Μπνξεί όκσο λα ιπζεί πξνζεγγηζηηθά κε ηε ζεσξία δηαηαξαρώλ. Παξαηεξνύκε πσο νη όξνη πνπ επζύλνληαη γηα ηε κε γξακκηθόηεηα είλαη νη όξνη αλώηεξεο 3A ηάμεο: x m, 4B x 3 m, Τα ειεθηξόληα ζηα άηνκα βέβαηα, πεξηγξάθνληαη νξζόηεξα κέζσ ηεο θβαληνκεραληθήο, θαη όρη κε ηηο εμηζώζεηο θίλεζεο ηνπ λόκνπ ηνπ Νεύησλα. Ωζηόζν, ζε καθξνζθνπηθή θιίκαθα ε παξαπάλσ εμίζσζε ζα επηηξέςεη πνιύ εύθνια, ηνλ πξνζδηνξηζκό ησλ κε γξακκηθώλ ζπληειεζηώλ Α, Β,.. ζαλ εκπεηξηθέο παξακέηξνπο, ρσξίο ηε ρξήζε ηνπ δπζθνιόηεξνπ θνξκαιηζκνύ ηεο θβαληνκεραληθήο. Αληηιακβαλόκελνη όηη νη κε γξακκηθνί όξνη ηεο εμίζσζεο (1.14) είλαη αξθεηά κηθξνί, είλαη ινγηθό λα ζεσξεζεί όηη γηα παξάδεηγκα, ν κε γξακκηθόο όξνο 3 /m x είλαη πνιύ κηθξόηεξνο από ην γξακκηθό όξν x αξθεί ην x λα κελ είλαη πνιύ κεγάιν. Ο ιόγνο ησλ δύν απηώλ όξσλ είλαη 3 Ax / m θαη επνκέλσο ζύκθσλα κε ηε ινγηθή απηή ζα έρνπκε: m x (1.15) 3A Αλ 3 A/ m ηόηε ε (1.15) ζπλεπάγεηαη όηη είλαη απαξαίηεην λα ππάξμνπλ κεγάιεο κεηαηνπίζεηο ηνπ ειεθηξνλίνπ ώζηε ε κε γξακκηθόηεηα λα είλαη ππνινγίζηκε. Ζ δηαπίζησζε 3
απηή είλαη ζύκθσλε κε ηελ παξαηήξεζε όηη είλαη απαξαίηεηε ε ύπαξμε πεδίσλ κε αξθεηά κεγάιε έληαζε ώζηε λα γίλνπλ αληηιεπηέο κε γξακκηθέο αιιειεπηδξάζεηο κε ηελ ύιε. Ξαλαγξάθνπκε ινηπόλ ηε κε γξακκηθή εμίζσζε πνπ πεξηγξάθεη ηελ ηαιάλησζε ηνπ ειεθηξνλίνπ: e x x ax Ecos t (1.16) m πνπ πεγάδεη από ηελ (1.14) νξίδνληαο 3 A/ m, παξαιείπνληαο ηνπο κε γξακκηθνύο όξνπο αλώηεξεο ηάμεο θαη βάδνληαο cos E t E t. Με βάζε ηα όζα αλαθέξζεθαλ πξνεγνπκέλσο, ν όξνο ax είλαη κηθξόο θαη κπνξεί λα ζεσξεζεί ζαλ κηα δηαηαξαρή ηεο γξακκηθήο εμίζσζεο ζην όξην όπνπ α. Ζ πξώηεο ηάμεο πξνζέγγηζε γηα ην όξν. Γειώλνληαο απηή ηελ πξώηε πξνζέγγηζε σο xt ζα εμαρζεί αγλνώληαο εληειώο ηνλ κε γξακκηθό x 1 t ζα είλαη: 1 1 e x x Ecos t (1.17) m κε ιύζε ηεο κνξθήο: 1 e/ m x t cos t (1.18) Μηα θαιύηεξε πξνζέγγηζε γηα ην xt ζα είλαη ε x t ε νπνία ζα πιεξνί ηελ εμίζσζε: e 1 x t x t Ecos t a x t (1.19) m Γειαδή, ζε απηή ηελ πξνζέγγηζε έρεη θξαηεζεί ν κε γξακκηθόο όξνο, αιιά κε ην είλαη ε ιύζε ηεο πξώηεο πξνζέγγηζεο. Καη επεηδή cos x 1 cos x ζα είλαη: 1 xt λα e a e / m a e / m x t x t E cost E E cos t (1.) m 4
κε ιύζε ηεο κνξθήο: e / m / 1 / cos a e m a e m x t E t E E cos t 4 (1.1) Σηελ παξαπάλσ ιύζε γίλεηαη θαλεξή ε ύπαξμε κηαο λέαο ζπρλόηεηαο σ, δειαδή ην ειεθηξόλην έρεη κηα ζπρλόηεηα ηαιάλησζεο σ ε νπνία είλαη ε ζπρλόηεηα ηνπ πεδίνπ(fundamental), αιιά θαη κηα λέα ζπρλόηεηα σ ε νπνία είλαη ε δεύηεξε αξκνληθή ηεο ζπρλόηεηαο ηνπ πεδίνπ. Υπάξρεη επίζεο έλαο ζηαηηθόο (DC) όξνο, ν δεύηεξνο όξνο ζην δεμηό κέινο ηεο εμίζσζεο. Σπλερίδνληαο ηε δηαδηθαζία κε ηηο πξνζεγγίζεηο κπνξνύλ λα 3 4 ππνινγηζηνύλ ηα x, x, θηι. Έηζη ζα βξεζνύλ επηπιένλ αξκνληθέο ηεο ζεκειηώδνπο ζπρλόηεηαο. Όιεο νη αξκνληθέο πεγάδνπλ από ηε κε γξακκηθόηεηα ηεο εμίζσζεο (1.17), δειαδή ηνλ όξν ax. Δπνκέλσο ε ιύζε ζα είλαη ηεο κνξθήο: 1 3 3 x t x x x... (1.) κε ην ι λα είλαη κηα παξάκεηξνο πνπ κπνξεί λα πάξεη ηηκέο από κέρξη 1 θαη λα ραξαθηεξίδεη ηελ ηζρύ ηεο δηαηαξαρήο. Ζ ειεθηξηθή πόισζε, δει. ε δηπνιηθή ξνπή αλά κνλάδα όγθνπ, δίλεηαη από ηε ζρέζε: P Nex (1.3) όπνπ Ν είλαη ν αξηζκόο ησλ κνξίσλ αλά κνλάδα όγθνπ. Αληηθαζηζηώληαο ηηο ιύζεηο ηεο (1.16) ζηελ παξαπάλσ ζρέζε ην απνηέιεζκα ζα είλαη ε έθθξαζε ηεο πόισζεο ζαλ αλάπηπγκα ζε δπλάκεηο ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ[3]: P E E EE EEE P P P 1 3 1 3... t t t... (1.4) Οη ζπληειεζηέο ηνπ αλαπηύγκαηνο, n, είλαη ελ γέλεη ηαλπζηέο (αθνύ ε πόισζε P κπνξεί λα έρεη δηαθνξεηηθή δηεύζπλζε από ην πεδίν E ) θαη νλνκάδνληαη ειεθηξηθέο επηδεθηηθόηεηεο, νη νπνίεο απνηεινύλ εγγελείο ηδηόηεηεο ηνπ πιηθνύ. Όπσο έρεη ήδε 1 αλαθεξζεί, ν όξνο είλαη ε γξακκηθή επηδεθηηθόηεηα θαη είλαη ελ γέλεη κηγαδηθόο αξηζκόο πνπ θπξηαξρεί ζηηο γξακκηθέο νπηηθέο δηεξγαζίεο πνπ ιακβάλνπλ ρώξα ζε έλα πιηθό. Πην ζπγθεθξηκέλα, ην πξαγκαηηθό θαη ην θαληαζηηθό κέξνο ηεο γξακκηθήο επηδεθηηθόηεηαο ζπλδένληαη αληίζηνηρα κε ηνλ γξακκηθό δείθηε δηάζιαζεο n θαη κε ην ζπληειεζηή γξακκηθήο n απνξξόθεζεο ηνπ πιηθνύ α αληίζηνηρα. Όινη νη ππόινηπνη όξνη είλαη νη πςειόηεξεο ηάμεο επηδεθηηθόηεηεο νη νπνίεο θαη δηέπνπλ ηηο κε γξακκηθέο δηαδηθαζίεο. Οη κε γξακκηθέο επηδεθηηθόηεηεο δελ ζπλεηζθέξνπλ ζεκαληηθά γηα αζζελή πεδία όπνπ ε πξνθαινύκελε πόισζε παξνπζηάδεη γξακκηθή εμάξηεζε σο πξνο ην ειεθηξηθό πεδίν, αθνύ θπξηαξρεί ε 5
γξακκηθή επηδεθηηθόηεηα. Αλ γηα παξάδεηγκα ζεσξεζεί όηη γξακκηθέο επηδεθηηθόηεηεο ζα έρνπλ ηηκέο πνπ ζα είλαη ηεο ηάμεο 1 cm / V 3 13 1 1, ηόηε νη δύν πξώηεο κε 1 cm / V θαη 1. Καζίζηαηαη ινηπόλ πξνθαλέο πσο κόλν όηαλ ε έληαζε ηνπ πξνζπίπηνληνο θσηόο γίλεη αξθεηά πςειή, ηόηε κόλν νη πςειόηεξεο ηάμεο όξνη ζηελ πόισζε ζα είλαη ζεκαληηθνί. Όπσο πξναλαθέξζεθε, νη επηδεθηηθόηεηεο είλαη ηαλπζηέο. Λακβάλνπλ ππόςε ηελ πόισζε ηνπ πξνζπίπηνληνο ειεθηξηθνύ πεδίνπ όζνλ αθνξά ηνλ πξνζαλαηνιηζκό ηνπ ζην κέζν, αθνύ γεληθά ην κέζν είλαη αληζόηξνπν θαη ζπλεπώο αληαπνθξίλεηαη δηαθνξεηηθά γηα ηηο δηάθνξεο ζπληζηώζεο ηνπ πνισκέλνπ θσηόο. Καηά ηελ αλαπαξάζηαζε απηή, ε γξακκηθή 1 επηδεθηηθόηεηα είλαη ηαλπζηήο δεύηεξεο ηάμεο(3x3), ε κε γξακκηθή επηδεθηηθόηεηα είλαη ηαλπζηήο ηξίηεο ηάμεο(4x4) θαη ε 3 είλαη ηαλπζηήο ηέηαξηεο ηάμεο. Να ζεκεησζεί πσο γηα πιηθά κε ζπκκεηξία αλαζηξνθήο (όπσο ηα πγξά ή αέξηα) απνπζηάδεη ν δεύηεξνο όξνο ηνπ αλαπηύγκαηνο (1.4) θαζώο ε κε γξακκηθή επηδεθηηθόηεηα δεύηεξεο ηάμεο κεδελίδεηαη (όπσο θαη όιεο νη επηδεθηηθόηεηεο άξηηαο ηάμεο)[3]. Σπλεπώο, γηα έλα θεληξνζπκκεηξηθό πιηθό, ν θπξίαξρνο κε γξακκηθόο όξνο ζα είλαη ε κε γξακκηθή 3 επηδεθηηθόηεηα ηξίηεο ηάμεο. Αλ ην θεληξνζπκκεηξηθό πιηθό είλαη θαη επηπιένλ ηζόηξνπν, απνδεηθλύεηαη όηη ιόγσ ζπκκεηξίαο απνκέλνπλ κόλν ηξία κε κεδεληθά ζηνηρεία ηνπ ηαλπζηή, ηα ρ (3) 1111, ρ (3) 11 θαη ρ (3) 11 ηα νπνία ζρεηίδνληαη άκεζα κεηαμύ ηνπο[4]. Έηζη, γηα ηνλ πξνζδηνξηζκό ηνπ ρ (3) αξθεί ε γλώζε ηεο ζπληζηώζαο ρ (3) 1111 ε νπνία είλαη αλάινγε ηνπ γ (ή ηνπ n ). Σπλεπώο, δελ είλαη απαξαίηεην λα ζεσξήζνπκε ζηελ παξνύζα εξγαζία ηηο επηδεθηηθόηεηεο ηξίηεο ηάμεο σο ηαλπζηέο, κηαο θαη ν ηαλπζηηθόο ραξαθηήξαο ηνπο δελ είλαη απαξαίηεηνο γηα ηελ πεξηγξαθή πνπ θάλνπκε. Ζ παξαπάλσ πεξηγξαθή κε ηελ πόισζε λα εθθξάδεηαη σο αλάπηπγκα ζε δπλάκεηο ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ (ζρέζε 1.4) είλαη ρξήζηκε εάλ ην πιηθό εμεηάδεηαη ζε καθξνζθνπηθό επίπεδν. Σε κηθξνζθνπηθή θιίκαθα ε πόισζε πξέπεη λα δώζεη ηε ζέζε ηεο ζε έλα κέγεζνο πνπ λα αλαθέξεηαη ζε έλα κόξην θαη ην κέγεζνο απηό είλαη ε δηπνιηθή ξνπή, ε νπνία ζπλδέεηαη κε ηελ πόισζε κέζσ ηεο ζρέζεο: P Np (1.5) όπνπ N είλαη ν αξηζκόο ησλ κνξίσλ αλά κνλάδα όγθνπ. Δθθξάδνληαο ηελ επαγόκελε δηπνιηθή ξνπή ζε όξνπο αλαπηύγκαηνο παίξλνπκε[4]: p ae... (1.6) 3 loc loc loc όπνπ α ε πνισζηκόηεηα ε νπνία είλαη ηαλπζηήο δεύηεξεο ηάμεο, β ε ππεξπνισζηκόηεηα πξώηεο ηάμεο (ηαλπζηήο ηξίηεο ηάμεο) θαη γ ε ππεξπνισζηκόηεηα δεύηεξεο ηάμεο (ηαλπζηήο 6
ηέηαξηεο ηάμεο). Τν loc είλαη ην ηνπηθό ειεθηξηθό πεδίν, δειαδή ην ζπλνιηθό πεδίν πνπ δέρεηαη έλα κόξην εμαηηίαο ηεο παξνπζίαο όισλ ησλ ππνινίπσλ, θαη ζπλδέεηαη κε ην ειεθηξηθό πεδίν σο: loc LE (1.7) όπνπ L είλαη ν ζπληειεζηήο δηόξζσζεο ηνπ ηνπηθνύ πεδίνπ ν νπνίνο ηζνύηαη κε: L n 3 1.8 ν νπνίνο πξνθύπηεη από ην λόκν ησλ Lorentz Lorenz ν νπνίνο ζπλδέεη ην δείθηε δηάζιαζεο κε ηελ πνισζηκόηεηα(βι. παξάξηεκα Η). Οη επηδεθηηθόηεηεο ζρεηίδνληαη κε δηάθνξα κε γξακκηθά θαηλόκελα. Ο αξηζκόο ησλ θπκάησλ ή θσηνλίσλ πνπ κεηέρνπλ ζε κηα αιιειεπίδξαζε θαζνξίδνπλ θαη πνην πεξηγξάθεη ηελ δηεξγαζία. Γηα παξάδεηγκα, ην 1 n πεξηγξάθεη αιιειεπηδξάζεηο δύν 3 θπκάησλ, ην πεξηγξάθεη ηξηώλ θπκάησλ, ην ηεζζάξσλ θ.ν.θ. Μηα αιιειεπίδξαζε ηξηώλ θπκάησλ ππνδειώλεη όηη δύν θύκαηα (κε ζπρλόηεηεο 1 θαη ) εηζέξρνληαη ζην κέζν θαη έλα εμέξρεηαη (κε ζπρλόηεηα 3 ), ή έλα θύκα εηζέξρεηαη θαη δύν εμέξρνληαη. Ζ ελέξγεηα, ε νξκή θαη ε ζηξνθνξκή πξέπεη λα δηαηεξνύληαη θαηά ηηο δηεξγαζίεο απηέο. Οπόηε γηα ην πξνεγνύκελν παξάδεηγκα ε δηαηήξεζε ηεο ελέξγεηαο απαηηεί όηη 3 1 ή 3 1. Σηελ εθθπιηζκέλε πεξίπησζε ζα είλαη 1, όπσο ζηελ πεξίπησζε δειαδή όπνπ κόλν κηα ζπρλόηεηα laser πξνζπίπηεη ζην πιηθό. Απηό ζπλεπάγεηαη όηη 3 1, ην γλσζηό κε γξακκηθό θαηλόκελν ηεο γέλεζεο δεύηεξεο αξκνληθήο (SHG). Γηα κηα αιιειεπίδξαζε ηεζζάξσλ θπκάησλ, ηξία θύκαηα πξνζπίπηνπλ ζην δείγκα θαη έλα εμέξρεηαη 3 από απηό. Σηελ πεξίπησζε απηή ην πεξηγξάθεη ηελ αιιειεπίδξαζε. Αλ όια ηα πξνζπίπηνληα θύκαηα έρνπλ ηελ ίδηα ζπρλόηεηα, ηόηε ην εμεξρόκελν θύκα ζα έρεη ζπρλόηεηα ηξεηο θνξέο πςειόηεξε ηεο πξνζπίπηνπζαο (γέλεζε ηξίηεο αξκνληθήο, THG) ή ίζε κε ηελ πξνζπίπηνπζα ( 4 1 1 1 1 ). Γίλεηαη αληηιεπηό πσο ζηηο πεξηπηώζεηο όπνπ ην εηζεξρόκελν ζην πιηθό θύκα αιιά θαη ην εμεξρόκελν έρνπλ ηελ ίδηα ζπρλόηεηα, αιιά έρεη ιάβεη ρώξα κηα κε γξακκηθή δηεξγαζία, απηή πξέπεη λα πεξηγξάθεηαη ην ιηγόηεξν από ηνλ 3 όξν θαη δε κπνξεί λα πεξηγξαθεί από κηθξόηεξεο ηάμεο όξν. Έλα παξάδεηγκα είλαη ε απηό-εζηίαζε, ε νπνία ζα παξνπζηαζζεί εθηελώο ζηα επόκελα. 7
1.1. Μη γραμμική κυματική εξίσωση Γηα λα πεξηγξαθνύλ νη αιιειεπηδξάζεηο θσηόο ύιεο γηα κε γξακκηθά πιηθά είλαη απαξαίηεην λα επξεζεί κηα ιύζε γηα ηηο εμηζώζεηο Maxwell, όπνπ ηώξα ζα πεξηθιείεηαη θαη ε κε γξακκηθή πόισζε. Από ηε ζρέζε (1.4) είλαη βνιηθόηεξν λα ρσξηζηεί ην γξακκηθό κέξνο ηεο πόισζεο από ην κε γξακκηθό, επνκέλσο μαλαγξάθνπκε ηε ζπλνιηθή πόισζε ζηε κνξθή[]: ( 1) 1.9 P E E P 1 NL όπνπ PNL αλαθέξεηαη ζην κε γξακκηθό κέξνο ηεο πόισζεο θαη 1 είλαη ε δηειεθηξηθή ζηαζεξά γηα ηελ νπνία ηζρύεη: 1 1 1 1 1 1 (1.3) Έηζη ε ειεθηξηθή κεηαηόπηζε εθθξάδεηαη κέζσ ηεο ζρέζεο: D 1 PNL (1.31) Δπνκέλσο νη εμηζώζεηο ηνπ Maxwell νη νπνίεο ζα πεξηιακβάλνπλ θαη ην κε γξακκηθό όξν ηεο πόισζεο γξάθνληαη σο: E PNL Η 1E PNL 1 t t t (1.3) H E H t t ( 1.33) Γηα λα εμαρζεί ε κε γξακκηθή θπκαηηθή εμίζσζε πξέπεη λα ιπζεί ην παξαπάλσ ζύζηεκα δηαθνξηθώλ εμηζώζεσλ. Από ην ζηξνβηιηζκό ηεο (1.33) πξνθύπηεη όηη: H E H (1.34) t t Αληηθαζηζηώληαο ηελ εμίζσζε (1.3) ζηελ (1.34) παίξλνπκε ηε ζρέζε: E PNL E 1 (1.35) t t t 8
θαη θάλνληαο ρξήζε ηεο ηαπηόηεηαο E E E ε πξνεγνύκελε εμίζσζε μαλαγξάθεηαη ζηε κνξθή: E PNL E E 1 (1.36) t t t Σηε γξακκηθή νπηηθή, ζηελ πεξίπησζε ηζόηξνπσλ πιηθώλ θαη δίρσο ηελ παξνπζία ειεύζεξσλ θνξηίσλ, ν πξώηνο όξνο ζην αξηζηεξό κέινο ηεο εμίζσζεο (1.36) κεδελίδεηαη γηαηί από ηελ εμίζσζε ηνπ Maxwell D θαη επνκέλσο θαη E. Ωζηόζν, ζηε κε γξακκηθή νπηηθή ν όξνο απηόο ελ γέλεη δε κεδελίδεηαη, αθόκα θαη ζηελ πεξίπησζε ηζόηξνπσλ πιηθώλ. Παξόια απηά ζηελ παξνύζα αλάιπζε ζεσξνύληαη επίπεδα εγθάξζηα θύκαηα θαη ν όξνο παξαιείπεηαη, δηόηη είλαη ακειεηένο. Δπνκέλσο ε εμίζσζε (1.36) απινπνηείηαη ζηε κνξθή: E P t t t Ε 1 E t E 1 P t P NL E 1 1 NL E c t c t E 1 NL E c t c t 1 P NL (1.37) όπνπ ηζρύεη, κε ην c λα είλαη ε ηαρύηεηα ηνπ θσηόο ζην θελό. Ζ εμίζσζε (1.37) c είλαη γλσζηή σο η μη γπαμμική και μη ομογενήρ κςμαηική εξίζωζη. Γηα λα εμαρζεί κηα ιύζε ηεο εμίζσζεο απηήο, ζα ζεσξεζεί όηη ε ιύζε απνηειείηαη από έλα γξακκηθό άζξνηζκα επηπέδσλ θπκάησλ κε δηαθξηηέο ζπρλόηεηεο. Οη ζπρλόηεηεο ησλ επίπεδσλ θπκάησλ είλαη n j j j θαη ηα αληίζηνηρα θπκαηαλύζκαηα είλαη: k j. c Δπίζεο ζεσξείηαη πσο ηα επίπεδα θύκαηα δηαδίδνληαη κόλν θαηά ηε δηεύζπλζε ηνπ z άμνλα, νπόηε ε ιύζε ζα είλαη ηεο κνξθήο: 1 N ik jz jt Ez, t E j z, te c. c. (1.38) j1 όπνπ ην.. cc αλαθέξεηαη ζην ζπδπγή κηγαδηθό ηνπ πξώηνπ όξνπ θαη πεξηγξάθεη ηα θύκαηα πνπ ηαμηδεύνπλ ζηελ αξλεηηθή θαηεύζπλζε. Όκνηα, ε κε γξακκηθή πόισζε κπνξεί λα εθθξαζηεί σο: 9
P 1 N i jt z, t j z, t e c. c. (1.39) j1 P Οη ζπδπγείο κηγαδηθνί όξνη πεξηγξάθνπλ απιά ηα θύκαηα πνπ θηλνύληαη ζηελ αληίζεηε δηεύζπλζε θαη δε πεξηέρνπλ άιιε πιεξνθνξία, νπόηε απνξξίπηνληαη ζηα επόκελα. Παίξλνληαο ηε δεύηεξε ρσξηθή παξάγσγν ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ θαζώο θαη ηηο δεύηεξεο ρξνληθέο παξαγώγνπο ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ θαη ηεο κε γξακκηθήο πόισζεο έρνπκε E E z z z N 1 j j ik jz i jt E z, t ik (1.4) j k j Ej e e j1 N 1 Ej E j j E z, t i j j Ej e e t j1 t t ik z i jt (1.41) N 1 NL j NLj ik jz i jt P NL z, t P i P (1.4) j j PNL e e j t j1 t t Υπνζέηνληαο πσο ηα πιάηε ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ θαζώο θαη ηνπ πεδίνπ πνπ επάγεηαη από ηε κε γξακκηθή πόισζε κεηαβάιινληαη πνιύ αξγά ηόζν ρσξηθά όζν θαη ρξνληθά ζε ζρέζε κε ηε ζπρλόηεηα ηνπ επίπεδνπ θύκαηνο, κπνξεί λα πηνζεηεζεί ε αθόινπζε πξνζέγγηζε E j t E z P t j NLj E t E k z P t E j j j j k E j j j j NLj j j PNL (1.43) (1.44) (1.45) Ζ πξνζέγγηζε απηή είλαη γλσζηή σο slowly varying envelope approximation (SVEA) [5]. Ζ εγθπξόηεηα ηεο SVEA γηα ηε κε γξακκηθή πόισζε κπνξεί λα θαηαζηεί ζαθήο ζεσξώληαο ηελ απιή πεξίπησζε θσηόο ζην νξαηό θάζκα. Τν θσο ζηελ νξαηή πεξηνρή έρεη ζπρλόηεηα θαηά πξνζέγγηζε πεξίπνπ tp 1 1 1 j 15 Hz. Ο ρξόλνο πνπ ρξεηάδεηαη γηα λα πνισζεί ην κέζν είλαη s. Απηό έρεη σο απνηέιεζκα ε δεύηεξε ρξνληθή θαη ρσξηθή παξάγσγνο ηνπ πιάηνπο ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ θαζώο θαη ε πξώηε θαη δεύηεξε παξάγσγνο ηεο κε γξακκηθήο πόισζεο, λα ζεσξνύληαη ακειεηέεο ζύκθσλα κε ηελ πξνζέγγηζε SVEA. Σπλδπάδνληαο ηε κε γξακκηθή κε νκνγελή θπκαηηθή εμίζσζε (1.37) κε ηηο εμηζώζεηο (1.4), (1.41), (1.4) θαη ιακβάλνληαο ππόςε θαη ηηο παξαιήςεηο πνπ πηνζεηήζεθαλ, έπεηαη όηη: 1
N 1 Ej j Ej ik jz jt ik j k j Ej j j Ej e j1 z c t N 1 1 i jt j P NL e (1.46) j c j1 Απινπνηώληαο κέζσ ηεο ζρέζεο k j j j θαηαιήγνπκε ζηε κνξθή: c E E 1 N N j j j ik j z ik j i (1.47) j e j PNL j j1 z c t c j1 Ζ ζρέζε απηή επαιεζεύεηαη γηα θάζε κηα από ηηο ζπληζηώζεο ηηο ζπληζηώζεο ηηο ζπρλόηεηαο. n j j Έρνληαο θαηά λνπ όηη n j j θαη k j έπεηαη ηειηθά όηη: c j nj Ej j i z c t cn j 1 PNLe ik j z (1.48) Ζ παξαπάλσ εμίζσζε απνηειεί ηε κε γξακκηθή θπκαηηθή εμίζσζε. Δίλαη έλα εξγαιείν κέζσ ηνπ νπνίνπ κπνξνύλ λα πεξηγξαθνύλ πνιιέο κε γξακκηθέο αιιειεπηδξάζεηο(βι. π.ρ. [3],[6]). Σηε ζπλέρεηα παξνπζηάδεηαη κηα ζύληνκε πεξηγξαθή κεξηθώλ πνιύ ζεκαληηθώλ κε γξακκηθώλ θαηλνκέλσλ. Να ζεκεησζεί πσο δύν από απηέο ηηο αιιειεπηδξάζεηο, ε απηό εζηίαζε (self focusing) θαη ε κε γξακκηθή απνξξόθεζε (nonlinear absorption), είλαη απηέο πνπ καο ελδηαθέξνπλ ζην πεηξακαηηθό κέξνο ηεο παξνύζαο εξεπλεηηθήο εξγαζίαο. 11
1. Αυτό εστίαση Ζ απηό-εζηίαζε είλαη κηα κε γξακκηθή δηαδηθαζία ηξίηεο ηάμεο. Όηαλ κηα δέζκε θσηόο πςειήο έληαζεο δηέιζεη κέζα από έλα πιηθό, ν δείθηεο δηάζιαζεο ηνπ παύεη λα είλαη ζηαζεξόο θαη εμαξηάηαη από ηελ έληαζε ηεο δέζκεο. Έζησ κηα δέζκε ε νπνία έρεη γθανπζηαλή ρσξηθή θαηαλνκή, δειαδή ε έληαζή ηεο κεηώλεηαη εθζεηηθά κε ηελ απόζηαζε από ην θέληξν ζύκθσλα κε ηε ζρέζε r I exp r w όπνπ w είλαη ε αθηίλα ηεο δέζκεο πνπ αληηζηνηρεί ζην 1/e ηνπ I (ζρ. 1-). Όηαλ ε δέζκε πξνζπέζεη ζε έλα κε γξακκηθό πιηθό, θαη αλ ζεσξεζεί όηη ν κε γξακκηθόο δείθηεο δηάζιαζεο n είλαη ζεηηθόο, θαζώο πξνρσξνύκε αθηηληθά πξνο ην εμσηεξηθό κέξνο ηεο δέζκεο, ν δείθηεο δηάζιαζεο ζα κεηώλεηαη αθνινπζώληαο ηελ εθζεηηθά κεηνύκελε έληαζε ηεο δέζκεο. Απηό έρεη ζαλ απνηέιεζκα ην πιηθό ζην νπνίν δηέξρεηαη ε δέζκε λα ιεηηνπξγεί σο ζπγθεληξσηηθόο θαθόο θαη λα εζηηάδεη αθόκα πεξηζζόηεξν ηελ ίδηα ηε δέζκε πνπ πξνθάιεζε ην θαηλόκελν ηεο απηό-εζηίαζεο. Σηελ αληίζεηε πεξίπησζε, θαηά ηελ νπνία ην κε γξακκηθό πιηθό εκθαλίδεη αξλεηηθό κε γξακκηθό δείθηε δηάζιαζεο, παξνπζηάδεηαη αύμεζε ηνπ δείθηε δηάζιαζεο από ην εζσηεξηθό ηεο δέζκεο πξνο ηα έμσ. Ζ δηαδηθαζία απηή θαιείηαη απηό-απόεζηίαζε θαη ην πιηθό ιεηηνπξγεί σο απνθιίλσλ θαθόο., Στήμα 1-. Ζ απηό-εζηίαζε ζε έλα κε γξακκηθό πιηθό. Ο κεηαβιεηόο δείθηεο δηάζιαζεο, πνπ απμάλεηαη από εμσηεξηθά πξνο ην θέληξν ηεο δέζκεο, νδεγεί ζηελ εζηίαζε ηεο δέζκεο. Αθνύ ε εηζεξρόκελε δέζκε είλαη απηή πνπ επεξεάδεηαη θαηά ηε κε γξακκηθή δηαδηθαζία ηεο απηό-εζηίαζεο, γίλεηαη αληηιεπηό όηη ε απηό-εζηίαζε δε κπνξεί λα είλαη κηα αιιειεπίδξαζε ηξηώλ θπκάησλ, αιιά ηνπιάρηζηνλ ηεζζάξσλ θπκάησλ όπσο εδείρζε ζηελ ελόηεηα.. Σηελ αλάιπζε πνπ ζα αθνινπζήζεη ζα ζεσξεζεί κόλν αιιειεπίδξαζε ηεζζάξσλ θπκάησλ αθνύ απηή είλαη πνπ θπξηαξρεί ζηελ πεξίπησζε ηεο απηό εζηίαζεο. Τν γεγνλόο απηό δειώλεη όηη ν ηζρπξόηεξνο όξνο ηεο εμίζσζεο (1.4) δε ζα ζπλεηζθέξεη (θεληξνζπκκεηξηθό πιηθό) θαηά ηε δηαδηθαζία θαη κπνξεί έηζη λα παξαιεθζεί. 1
Ζ εμίζσζε (1.4) επνκέλσο γξάθεηαη ζηε κνξθή: P E E ΕΕΕ 1 3... (1.49) ή κπνξεί ηζνδύλακα λα γξαθεί σο: PE E E 1 3... (1.5) Θεσξώληαο ηελ πνζόηεηα ζηελ παξέλζεζε λα είλαη ε επηδεθηηθόηεηα ε νπνία εμαξηάηαη από 3 ην πεδίν θαη ακειώληαο ηνπο όξνπο θαη αλώηεξεο ηάμεο, ηόηε όπσο αθξηβώο θαη ζηελ πεξίπησζε ηεο γξακκηθήο πόισζεο (εμ. 1.5), ε κε γξακκηθή πόισζε κπνξεί λα γξαθεί σο: P E E E (1.51) όπνπ ηζρύεη ε ζρέζε: 1 3 E E (1.5) Δίλαη γλσζηό πσο ν γξακκηθόο δείθηεο δηάζιαζεο n, ζηελ πεξίπησζε ακειεηέαο απνξξόθεζεο, ζπλδέεηαη κε ηε δηειεθηξηθή ζηαζεξά κέζσ ηεο ζρέζεο: n (1.53) 1 νπόηε κε ηε βνήζεηα ηεο εμίζσζεο (1.3) (είρε δεηρζεί όηη ζρέζε: 1 1 1 ) θαηαιήγνπκε ζηε 1 n 1 (1.54) Με βάζε ηα πξνεγνύκελα πξνθύπηεη όηη ν δείθηεο δηάζιαζεο, n, κπνξεί αλάινγα λα γξαθεί σο: 13
n 1 E (1.55) θαη επνκέλσο: 1 3 1/ n 1 E (1.56) Φξεζηκνπνηώληαο ηελ εμίζσζε (1.54) ε πξνεγνύκελε ζρέζε γξάθεηαη σο: n n 3 3 1/ 3 E n 1 n n n E 1/ E n n E (1.57) νπόηε ηειηθά παίξλνπκε: n n n EE n n (1.58) κε ην n λα απνηειεί ην κε γξακκηθό δείθηε δηάζιαζεο. 14
1.3 Μη γραμμική απορρόφηση Ζ γξακκηθή απνξξόθεζε, ζε έλα απνξξνθώλ κέζν (absorptive medium), πεξηγξάθεηαη από ην λόκν ηνπ Beer: a z I z I e (1.59) όπνπ I είλαη ε πξνζπίπηνπζα αθηηλνβνιία, είλαη ν γλσζηόο ζπληειεζηήο κε I z είλαη ε έληαζε ζε γξακκηθήο απνξξόθεζεο, z είλαη ην βάζνο δηείζδπζεο ζην κέζν θαη βάζνο z. Ο λόκνο ηνπ Beer απνηειεί ιύζε ηεο δηαθνξηθήο εμίζσζεο πνπ πεξηγξάθεη ηε κείσζε ηεο έληαζεο ζε έλα κέζν κε ην βάζνο δηείζδπζεο ζε έλα κέζν γηα ηελ πεξίπησζε πνπ ην είλαη ζηαζεξό. Ζ δηαθνξηθή εμίζσζε είλαη ε εμήο: I a z I (1.6) Δάλ όκσο ιεθζνύλ ππόςε θαη κε γξακκηθά (πνιπθσηνληθά) θαηλόκελα, ηόηε ε δηαθνξηθή εμίζσζε πξέπεη λα ηξνπνπνηεζεί ώζηε λα πεξηιακβάλεη θαη όξνπο έληαζεο αλώηεξεο ηάμεο, δειαδή ζα πάξεη ηε κνξθή: I a I I I O I z 3 4 (1.61) όπνπ είλαη ν ζπληειεζηήο δηθσηνληθήο απνξξόθεζεο (two-photon absorption coefficient), είλαη ν ζπληειεζηήο ηξηθσηνληθήο απνξξόθεζεο θαη ν όξνο O I 4 πεξηιακβάλεη ηνπο όξνπο γηα απνξξόθεζε ηεζζάξσλ θσηνλίσλ θαη άλσ. Δάλ έλα πιηθό παξνπζηάδεη ακειεηέα γξακκηθή απνξξόθεζε θαη θπξηαξρεί ε δηθσηνληθή απνξξόθεζε, ηόηε ζηελ εμίζσζε (1.61) πξέπεη λα θξαηεζεί κόλν ν δεύηεξνο όξνο θαη όινη νη ππόινηπνη λα απνξξηθζνύλ. 15
Τόηε ζα είλαη: I z I (1.6) ε νπνία έρεη σο ιύζε ηελ: I 1 Iz I z (1.63) όπνπ I είλαη μαλά ε πξνζπίπηνπζα αθηηλνβνιία, είλαη ν ζπληειεζηήο δηθσηνληθήο απνξξόθεζεο θαη z είλαη ε απόζηαζε πνπ έρεη ηαμηδέςεη ην θσο κέζα ζην δείγκα. Ζ δηθσηνληθή απνξξόθεζε ιακβάλεη ρώξα ζε πςειόηεξεο εληάζεηο από ηε γξακκηθή απνξξόθεζε θαη κπνξεί λα έρεη σο απνηέιεζκα ηελ εμαζζέληζε ηεο αθηηλνβνιίαο θαηά ηε δηάδνζή ηεο κέζα ζην πιηθό. Δλδηαθέξνλ είλαη ην γεγνλόο όηη ζε κεγάιεο εληάζεηο δελ εκθαλίδεηαη κόλν ε δηθσηνληθή απνξξόθεζε, αιιά θαη ε επαγόκελε απνξξόθεζε (induced absorption) ή αλάζηξνθα θνξέζηκε απνξξόθεζε (Reverse Saturable Absorption, RSA) [7]. Τν θαηλόκελν απηό ζπλίζηαηαη ζηελ απνξξόθεζε ηεο αθηηλνβνιίαο από ηηο αλώηεξεο ελεξγεηαθέο ζηάζκεο ησλ κνξίσλ, κε ηε κεηάβαζε λα γίλεηαη από ηηο θαηώηεξεο ζηάζκεο, θαη κπνξεί λα εμεγεζεί αξθεηά θαιά κε ηε βνήζεηα ελόο ζπζηήκαηνο πέληε επηπέδσλ (ζρήκα 1-3). Απαξαίηεηε πξνϋπόζεζε γηα ηελ ύπαξμε αλάζηξνθα θνξέζηκεο απνξξόθεζεο είλαη λα ηζρύνπλ: α) ε κεηαθνξά πιεζπζκώλ ζηηο αλώηεξεο θαηαζηάζεηο λα έρεη πςειή απόδνζε β) ε απνδηέγεξζε ζηηο αλώηεξεο ζηάζκεο λα γίλεηαη πνιύ γξήγνξα, ώζηε ην κόξην λα είλαη ζε ζέζε λα απνξξνθήζεη μαλά. γ) ε ελεξγόο δηαηνκή απνξξόθεζεο από ηε δηεγεξκέλε θαηάζηαζε ζε κηα αλώηεξε λα είλαη κεγαιύηεξε από ηελ ελεξγό δηαηνκή απνξξόθεζεο από ηε ζεκειηώδε ζηελ δηεγεξκέλε, ώζηε ε απνξξόθεζε ησλ θσηνλίσλ λα είλαη πηζαλόηεξν λα ζπκβαίλεη από απηέο παξά από ηελ ζεκειηώδε. Όηαλ πιεξνύληαη ηαπηόρξνλα νη παξαπάλσ ζπλζήθεο, ηόηε ε δηαπεξαηόηεηα ηνπ ζπζηήκαηνο θζίλεη ζπλαξηήζεη ηεο πξνζπίπηνπζαο έληαζεο (αλάζηξνθα θνξέζηκε απνξξόθεζε) θαη ην πιηθό ιεηηνπξγεί σο αλάζηξνθα θνξέζηκνο απνξξνθεηήο. Ζ θαηώηεξε θαηεηιεκκέλε ζηάζκε είλαη ε S. Ζ αλώηεξε ζηάζκε κπνξεί λα είλαη είηε singlet είηε triplet (ζρ. 1-3). 16
Στήμα 1-3. Σύζηεκα 5 επηπέδσλ. Σρεκαηηθή αλαπαξάζηαζε ηνπ κεραληζκνύ ηεο αλάζηξνθα θνξέζηκεο απνξξόθεζεο. Σηελ πεξίπησζε πνπ ε ελεξγόο δηαηνκή απνξξόθεζεο ηεο δηεγεξκέλεο θαηάζηαζεο είλαη κηθξόηεξε από απηή ηεο ζεκειηώδνπο, ε δηαπεξαηόηεηα ηνπ ζπζηήκαηνο απμάλεηαη (θνξέζηκε απνξξόθεζε, SA) θαη ην πιηθό ιεηηνπξγεί σο θνξέζηκνο απνξξνθεηήο. Καηά ζύκβαζε, ην ζεσξείηαη ζεηηθό ζηελ πεξίπησζε ηεο αλάζηξνθα θνξέζηκεο απνξξόθεζεο θαη αξλεηηθό ζηελ πεξίπησζε ηεο θνξέζηκεο απνξξόθεζεο. 1.4 Οπτικός περιορισμός Μηα επξεία ρξήζε ηεο δηθσηνληθήο ή/θαη ηεο επαγόκελεο απνξξόθεζεο είλαη ε θαηαζθεπή νπηηθώλ πεξηνξηζηώλ, δειαδή δηαηάμεσλ νη νπνίεο κπνξνύλ λα απνζβέλνπλ ηζρπξέο δέζκεο laser. Ζ αξρή ιεηηνπξγίαο ελόο νπηηθνύ πεξηνξηζηή είλαη αξθεηά απιή θαη ζηεξίδεηαη ζηε κείσζε ηεο δηαπεξαηόηεηαο κε ηελ αύμεζε ηεο έληαζεο ηεο δέζκεο ελόο laser, όηαλ απηή δηέξρεηαη κέζα από έλα θαηάιιειν πιηθό (passive optical limiter). Σην ζρήκα 1-4 παξνπζηάδεηαη ε ιεηηνπξγία ελόο ηδαληθνύ νπηηθνύ πεξηνξηζηή, κε ηε δηαπεξαηόηεηα λα παξακέλεη ακεηάβιεηε γηα ρακειέο εληάζεηο ηεο δέζκεο laser, ελώ αληίζεηα γηα πςειέο εληάζεηο (όηαλ ε έληαζε μεπεξλά ην θαηώθιη, threshold) ε δηαπεξαηόηεηα κεηώλεηαη απόηνκα απμαλόκελεο ηεο έληαζεο. 17
Απνηέιεζκα είλαη ην πιηθό λα πεξηνξίδεη ηελ έληαζε ηεο αθηηλνβνιίαο ζε κηα ζηαζεξή ηηκή. Στήμα 1-4. α) ιεηηνπξγία κηαο ζπζθεπήο πξνζηαζίαο από ηζρπξέο εληάζεηο θαη β) ζπκπεξηθνξά ελόο νπηηθνύ πεξηνξηζηή. 18
Βιβλιογραυία [1] J. D. Jackson, Classical Electrodynamics, Third Edition, John Wiley and Sons, (1999) [] Milonni P.W. and Eberly J.H. (1988), Lasers, John Wiley and Sons, (1988) [3] R. L. Sutherland, Handbook of Nonlinear Optics, Second Edition, Marcel Dekker, (3) [4] CRC handbook of Laser Science and Technology V. 3, CRC Press, () [5] R. W. Boyd, Nonlinear Optics, Second Ed., Academic Press, (3) [6] P. N. Prasad and D. J. Williams, Introduction to nonlinear optical effects in molecules and polymers, Wiley, (1991) [7] Wang, J., Sheik-Bahae, M., Said, A., Hagan, D., V. Stryland, J. Opt. Soc. Am. B, 11 (1994), p.p. 19-117. 19
Κεφάλαιο Η Τεχνική Z-scan Ζ ηερληθή Z-scan εηζήρζε από ηνπο Sheik Bahae et al. ηo 199 [1] θαη είλαη ε πεηξακαηηθή δηαδηθαζία πνπ ρξεζηκνπνηήζεθε γηα ηε δηεμαγσγή ηνπ πεηξακαηηθνύ κέξνπο ηεο παξνύζαο εηδηθήο εξεπλεηηθήο εξγαζίαο. Υπάξρνπλ πνιιέο ηερληθέο πνπ επηηξέπνπλ ηελ κέηξεζε ηνπ κε γξακκηθνύ δείθηε δηάζιαζεο θαη ηνπ ζπληειεζηή κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο ησλ πιηθώλ. Ζ ηερληθή Z-scan είλαη κεηαμύ απηώλ ε πην απιή θαζώο ρξεζηκνπνηεί κηα κόλν δέζκε δίρσο λα ρξεηάδεηαη δείγκα αλαθνξάο, κεηξώληαο απόιπηα θαη όρη ζρεηηθά κεγέζε. Έλα άιιν ζεκαληηθό πιενλέθηεκα ηεο ηερληθήο είλαη όηη παξέρεη ηε δπλαηόηεηα, κέζσ κηαο κόλν κέηξεζεο, θαζνξηζκνύ ηόζν ηεο κε γξακκηθήο δηάζιαζεο όζν θαη ηεο απνξξόθεζεο, ελώ ηαπηόρξνλα δίλεηαη ε δπλαηόηεηα γλώζεο ηνπ πξνζήκνπ ηνπο..1 Αρχές της τεχνικής Z-scan Ζ ηερληθή ζηεξίδεηαη ζηε βαζκηαία κεηαηόπηζε ηνπ πξνο κειέηε πιηθνύ θαηά κήθνο ηνπ άμνλα z δηάδνζεο κηαο εζηηαζκέλεο γθανπζζηαλήο δέζκεο laser εθαηέξσζελ ηνπ εζηηαθνύ επηπέδνπ, κεηξώληαο ηελ δηαπεξαηόηεηα (Τ) ηνπ δείγκαηνο ζε θάζε ζέζε (βι. ζρ. -1). Στήμα -1. Αλαπαξάζηαζε ηεο ηερληθήο Ε-scan.
Μέζσ ηεο θίλεζεο απηήο ην δείγκα γίλεηαη δέθηεο κηαο ζπλερώο κεηαβαιιόκελεο έληαζεο αθηηλνβνιίαο, ηε κέγηζηε ηηκή ηεο νπνίαο δέρεηαη αθξηβώο ζην εζηηαθό επίπεδν ηνπ θαθνύ. Ζ κέηξεζε ηεο δηαπεξαηόηεηαο (δει. ηνπ πνζνζηνύ ηεο ελέξγεηαο πνπ εμέξρεηαη από απηό) γίλεηαη κε δύν δηαθνξεηηθνύο ηξόπνπο, ρσξίδνληαο ηελ εμεξρόκελε από ην δείγκα δέζκε ζε δύν ίζα κέξε κέζσ ελόο δηαηξέηε δέζκεο (beam splitter). Αθξηβώο κεηά ην δείγκα βξίζθεηαη ν θιάδνο open aperture Z-scan. Δθεί, ε νιηθή δέζκε ηνπ laser ζπιιέγεηαη κέζσ ελόο ζπγθεληξσηηθνύ θαθνύ θαη νδεγείηαη ζε έλα θσηνπνιιαπιαζηαζηή. Τν άιιν κηζό ηεο δέζκεο (από ηε δηαίξεζε κε ηνλ beam splitter) νδεγείηαη ζε έλα δεύηεξν θσηνπνιιαπιαζηαζηή ν νπνίνο ηνπνζεηείηαη ζηνλ άιιν θιάδν ηεο δηάηαμεο, ηνλ closed aperture Z-scan, αθνύ πξώηα έρεη δηέιζεη κέζα από έλα ζηελό δηάθξαγκα (ίξηδα). Ζ ίξηδα βξίζθεηαη αξθεηά καθξηά από ην δείγκα (far field). Ο θιάδνο open aperture Z-scan παξέρεη πιεξνθνξίεο ζρεηηθά κε ηε κε γξακκηθή απνξξόθεζε ελώ ν θιάδνο closed aperture Z-scan ζρεηηθά κε ηε γξακκηθή δηάζιαζε. Σηα επόκελα δύν εδάθηα ζα αθνινπζήζεη κηα εθηελήο πεξηγξαθή ησλ θιάδσλ closed aperture θαη open aperture Z-scan..1.1 Closed aperture Z-scan Όπσο εηπώζεθε θαη πξνεγνπκέλσο, ζηνλ θιάδν ηεο closed aperture Z-scan, ε δέζκε laser πξηλ νδεγεζεί ζηνλ θσηνπνιιαπιαζηαζηή δηέξρεηαη κέζα από έλα δηάθξαγκα. Ζ κεηαβνιή ζηε δηαπεξαηόηεηα ηνπ δείγκαηνο πνπ ζα κεηξεζεί ζα δώζεη πιεξνθνξία γηα ηε κε γξακκηθή δηάζιαζε. Οη θακπύιεο πνπ ζα ιεθζνύλ από ηελ θαηαγξαθή κπνξεί λα έρνπλ δύν δηαθνξεηηθέο κνξθέο, όπσο θαίλεηαη θαη ζην παξαθάησ ζρήκα -. Στήμα -. Κακπύιεο closed aperture Z-scan. Γηα ηελ πεξίπησζε ύπαξμεο αξλεηηθνύ κε γξακκηθνύ δείθηε δηάζιαζεο ε θακπύιε παξνπζηάδεη έλα κέγηζην (peak) ζηε δηαπεξαηόηεηα πξηλ ην εζηηαθό επίπεδν, αθνινπζνύκελν από έλα ειάρηζην κεηά ην εζηηαθό επίπεδν. Ζ αθνινπζία απηή (peak-valley) ππνδειώλεη πσο ην πιηθό απηό-από-εζηηάδεη ηε δέζκε. Σην ζρήκα -3 παξνπζηάδεηαη ε δηαδηθαζία ηεο απηό- 1
από-εζηίαζεο ( n ) θαη ην δείγκα αλαπαξίζηαηαη ζε δηάθνξεο ζέζεηο πάλσ ζηνλ άμνλα δηάδνζεο ηεο δέζκεο. Αξρηθά δελ έρεη ηνπνζεηεζεί δείγκα θαη ε δηάκεηξνο ηεο δέζκεο πνπ θηάλεη ζην επίπεδν ηνπ δηαθξάγκαηνο (Α) είλαη W A (ζρ.-3α). Τνπνζεηώληαο ην δείγκα (S) αξθεηά καθξηά θαη πξηλ ην εζηηαθό επίπεδν (F), ε δηάκεηξνο ηεο δέζκεο πνπ βιέπεη ην δηάθξαγκα είλαη ζρεδόλ ίδηα, αθνύ ε έληαζε πνπ πθίζηαηαη ην δείγκα δελ είλαη ηθαλή λα πξνθαιέζεη κε γξακκηθόηεηα(ζρ.-3β). Τν δείγκα θηλείηαη θαη έξρεηαη ζε ζέζε ιίγν πξηλ ηελ εζηία, κε απνηέιεζκα ε έληαζε πιένλ λα απμάλεηαη θαη έηζη λα εκθαλίδεηαη απηό-απόεζηίαζε θαη ην δείγκα ιεηηνπξγεί ζαλ απνθιίλσλ θαθόο(ζρ.-3γ). Δπνκέλσο ε δέζκε εζηηάδεη ζε ζεκείν πέξαλ ηνπ εζηηαθνύ επηπέδνπ ηνπ θαθνύ (L) θαη ε δέζκε πνπ θηάλεη ζην δηάθξαγκα έρεη κηθξόηεξε δηάκεηξν (W A1 ) ηεο αξρηθήο. Απνηέιεζκα είλαη ε έληαζε ηεο δέζκεο πνπ δηέξρεηαη από ην δηάθξαγκα λα είλαη απμεκέλε θαη θαηαγξάθεηαη έλα κέγηζην (peak) ζηε δηαπεξαηόηεηα. Τν δείγκα ζπλερίδεη λα θηλείηαη ζηνλ άμνλα θαη πεξλάεη ιίγν ηε ζέζε ηεο εζηίαο(ζρ.-3ε). Ζ από-εζηίαζε ζα επηθέξεη αύμεζε ηεο αθηίλαο ηεο δέζκεο πάλσ ζην δηάθξαγκα, κε απνηέιεζκα ε έληαζε πνπ πεξλάεη κέζα από ην δηάθξαγκα λα κεησζεί θαη λα εκθαληζηεί έλα ειάρηζην ζηε δηαπεξαηόηεηα(valley). Στήμα -3. Σρεκαηηθή πεξηγξαθή ηεο απηό-από-εζηίαζεο ( n ).
Σηελ αληίζεηε πεξίπησζε, δειαδή όηαλ ην δείγκα εκθαλίδεη ζεηηθό κε γξακκηθό δείθηε δηάζιαζεο, ην πιηθό ιεηηνπξγεί ζαλ ζπγθιίλσλ θαθόο θαη εκθαλίδεηαη ην θαηλόκελν ηεο απηό-εζηίαζεο (ζρ. -4). Στήμα -4. Σρεκαηηθή αλαπαξάζηαζε ηεο απηό-εζηίαζεο ( n )..1. open aperture Z-scan Σηνλ θιάδν ηεο open aperture Z-scan δε βξίζθεηαη ηνπνζεηεκέλν δηάθξαγκα, αιιά έλαο ζπγθεληξσηηθόο θαθόο κέζσ ηνπ νπνίνπ ζπιιέγεηαη νιόθιεξε ε δέζκε θαη νδεγείηαη ζηνλ θσηνπνιιαπιαζηαζηή. Από ηε κέηξεζε απηή θαζίζηαηαη εθηθηόο ν πξνζδηνξηζκόο ηεο κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο ηνπ εθάζηνηε πιηθνύ. Καη ζηελ πεξίπησζε απηή είλαη δπλαηό λα ππάξμνπλ δύν εηδώλ δηαθνξεηηθέο θαηαγξαθέο. Ζ θακπύιε πνπ πξνθύπηεη από ηελ open aperture Z-scan γηα έλα πιηθό πνπ επηδεηθλύεη ζπκπεξηθνξά αλάζηξνθα θνξέζηκνπ απνξξνθεηή παξνπζηάδεηαη ζην ζρήκα -5. Όπσο θαίλεηαη, θαζώο ην δείγκα πιεζηάδεη πξνο ην εζηηαθό επίπεδν ηνπ θαθνύ ε δηαπεξαηόηεηα κεηώλεηαη θαη εκθαλίδεη έλα ειάρηζην αθξηβώο ζηε ζέζε ηεο εζηίαο, γεγνλόο πνπ θαλεξώλεη πσο ε βαζκηαία αύμεζε ηεο έληαζεο νδεγεί ζε βαζκηαία αύμεζε ηεο κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο ηνπ πιηθνύ θαη ζπλεπώο ζηελ κείσζε ηεο δηαπεξαηόηεηαο απηνύ. 3
Στήμα -5. Σρεκαηηθή αλαπαξάζηαζε ηεο αλάζηξνθα θνξέζηκεο απνξξόθεζεο ( ). Σηελ πεξίπησζε ηεο θνξέζηκεο απνξξόθεζεο, ε open aperture Z-scan ζα εκθαλίδεη έλα κέγηζην αθξηβώο ζηε ζέζε όπνπ βξίζθεηαη ην εζηηαθό επίπεδν(z=), απόξξνηα ηεο αύμεζεο ηεο δηαπεξαηόηεηαο ζε κεγάιεο εληάζεηο πξνζπίπηνπζαο αθηηλνβνιίαο..1.3 Divided Z-scan Σηελ θακπύιε ηεο closed aperture Z-scan ε κεηαβνιή ηεο δηαπεξαηόηεηαο δελ νθείιεηαη πάληα απνθιεηζηηθά θαη κόλν ζηε γξακκηθή δηάζιαζε, αιιά θαη ζηε κε γξακκηθή απνξξόθεζε, όηαλ απηή δε κπνξεί λα ζεσξεζεί ακειεηέα. Δπνκέλσο ν ππνινγηζκόο ηεο κε γξακκηθήο δηάζιαζεο δε κπνξεί λα γίλεη άκεζα από ηελ closed aperture Z-scan, αιιά είλαη αλαγθαίν λα αλαηξεζεί ε επίδξαζε ηεο κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο. Απηό θαζίζηαηαη εθηθηό πνιύ εύθνια κε ηελ δηαίξεζε ηεο θαηαγξαθήο ηεο close aperture Z-scan, κε ηελ open aperture Z-scan. Από ηε δηαίξεζε ζα πξνθύςεη κηα λέα θαηαγξαθή απαιιαγκέλε από ηε κε γξακκηθή απνξξόθεζε, ε ιεγόκελε divided Z-scan. Να ζεκεησζεί πσο ε divided Z-scan παξνπζηάδεη ηελ ίδηα αθνινπζία ( valley-peak ή peak-valley ) κε ηελ closed aperture Z- scan, θαη ζηε ζπλέρεηα πνπ ζα παξνπζηαζηεί ην πεηξακαηηθό κέξνο ηεο εξγαζίαο, ε κε γξακκηθή δηάζιαζε ζα πξνζδηνξίδεηαη κέζσ ηεο divided Z-scan. 4
. Θεωρητική προσέγγιση της τεχνικής Z-scan..1 Μη γραμμική διάθλαση Τν εδάθην πνπ αθνινπζεί πεξηγξάθεη ελ κέξεη ην ζεσξεηηθό ππόβαζξν ηεο πεηξακαηηθήο ηερληθήο θαη πσο κέζσ απηήο θαζίζηαηαη εθηθηόο ν πξνζδηνξηζκόο ηεο κε γξακκηθήο επηδεθηηθόηεηαο ηξίηεο ηάμεο. Αθνινπζώληαο ηελ πξνζέγγηζε ησλ Mansoor Sheik-Bahae et al νη νπνίνη αλέπηπμαλ ηε ζεσξία ηεο Z-Scan [1], ζα δεηρζεί πσο ε κε γξακκηθή απνξξόθεζε θαη δηάζιαζε ζπλδένληαη κε ηε κεηαβνιή ζηε δηαπεξαηόηεηα ηνπ πιηθνύ. Γηα ηελ αλάιπζε ηεο ηερληθήο, αξρηθά ζεσξνύκε κηα γθανπζηαλή δέζκε (ΤΔΜ ) κε ειεθηξηθό πεδίν E r,, t z ε νπνία ζα αιιειεπηδξάζεη κε ην κε γξακκηθό πιηθό. Πην ζπγθεθξηκέλα, ε εμίζσζε πνπ πεξηγξάθεη ην ειεθηξηθό πεδίν ηεο δέζκεο πνπ δηαδίδεηαη θαηά ηε δηεύζπλζε +z ζα έρεη ηε κνξθή: w r ikr E z r t E t e wz w z Rz i z, t,, exp (.1) όπνπ ε αθηίλα ηεο δέζκεο ζπλδέεηαη κε ηε ζέζε ζην z άμνλα κέζσ ηεο ζρέζεο: 1 z w z w, ε αθηίλα θακππιόηεηαο R ησλ ηζνθαζηθώλ επηθαλεηώλ z (θπκαηνκέησπα) είλαη ίζε κε: R z z 1 z z, ε πνζόηεηα ηνπ Reyleigh θαη όπνπ ι είλαη ην κήθνο θύκαηνο ηεο δέζκεο laser. Τν z kw / E είλαη ην κήθνο t αληηζηνηρεί ζην ειεθηξηθό πεδίν ζην θέληξν ηεο δέζκεο (z=) θαη πάλσ ζηνλ άμνλα (r=). Οη κεηαβνιέο ζηε i z, t θάζε πνπ είλαη αλεμάξηεηεο από ην r πεξηγξάθνληαη από ηνλ όξν.σηελ παξνύζα αλάιπζε κόλν νη αθηηληθέο κεηαβνιέο e r έρνπλ ελδηαθέξνλ, θαη έηζη όιεο νη αιιαγέο ζηε θάζε πνπ είλαη αλεμάξηεηεο ηεο αθηίλαο ζα παξαιεθζνύλ. Σπλεπώο ν όξνο παξαιείπεηαη ζηα επόκελα. i e Όπσο αλαθέξζεθε θαη ζηα πξνεγνύκελα, ζηελ αλάιπζε ηεο Z-scan ν κε γξακκηθόο δείθηεο δηάζιαζεο είλαη ίζνο κε: z, t n n n E n ' I n n (.) 5
κε ην κε γξακκηθό δείθηε δηάζιαζεο λα ζπλδέεηαη κε ην ζπληειεζηή κε γξακκηθήο cn απνξξόθεζεο ' κέζσ ηεο ζρέζεο n esu m. 4 W Στ. -6. Σρεκαηηθή παξάζηαζε γθανπζζηαλήο δέζκεο κε ηα ραξαθηεξηζηηθά ηεο. Γηα λα πξνρσξήζνπκε ηελ αλάιπζε πξέπεη λα θάλνπκε ηελ πξνζέγγηζε ηνπ λεπηού δείγμαηορ (thin sample) [], δειαδή ζεσξνύκε πξνζεγγηζηηθά όηη ην κήθνο ηνπ δείγκαηνο (L) είλαη αξθεηά κηθξό ώζηε ε αθηίλα ηεο δέζκεο λα παξακέλεη ακεηάβιεηε θαηά ηε δηάδνζή ηεο κέζα ζην δείγκα, δειαδή λα κελ αιιάδεη ε δηάκεηξνο ηεο δέζκεο ιόγσ είηε ηεο πεξίζιαζεο είηε ηεο κε γξακκηθήο δηάζιαζεο. Γηα λα ηζρύεη ε πξνζέγγηζε ηνπ ιεπηνύ δείγκαηνο πξέπεη L z R, όπνπ z R είλαη ην κήθνο Rayleigh (ζρ. -6). Έηζη, πηνζεηώληαο απηή ηελ πξνζέγγηζε θαη αλ επηπιένλ ζεσξήζνπκε όηη ε αιιειεπίδξαζε πεξηγξάθεηαη πξνζεγγηζηηθά από ηε SVEA (βι.ελνηεηα1.1), ηόηε ε δηάδνζε ηεο δέζκεο πεξηγξάθεηαη πνιύ θαιά από ηε κεηαβνιή ηεο θάζεο θαη ηεο έληαζεο, ζύκθσλα κε ηηο παξαθάησ δηαθνξηθέο εμηζώζεηο: d r, t, z, L dz ' n I k (.3) θαη di dz ' a I I (.4) όπνπ z ' είλαη ην βάζνο δηάδνζεο κέζα ζην δείγκα θαη ν όξνο ai πεξηιακβάλεη ηε γξακκηθή θαη ηε κε γξακκηθή απνξξόθεζε. Οη εμηζώζεηο (.3) θαη (.4) κπνξνύλ λα ιπζνύλ αλ ζεσξεζεί ακειεηέα ε κε γξακκηθή απνξξόθεζε (β=). Αλ επηπιένλ ππνηεζεί ε ύπαξμε κόλν ηξίηεο ηάμεο κε γξακκηθόηεηαο, ην απνηέιεζκα είλαη λα εμαρζεί ε κεηαηόπηζε θάζεο ζηελ έμνδν ηνπ δείγκαηνο, ε νπνία ζα είλαη: 6
r r, t, z, L t, z, Lexp (.5) w z κε ην Δθ λα ηζνύηαη κε: tl, t, z, L (.6) z 1 z όπνπ t είλαη ε έληαζε πάλσ ζηνλ άμνλα, ζην εζηηαθό επίπεδν (z=) κέζα ζην πιηθό, ε νπνία νξίδεηαη σο: t, L k n t L eff (.7) al 1 e όπνπ ην Leff κε L ην κήθνο ηνπ δείγκαηνο θαη α ην ζπληειεζηή γξακκηθήο a απνξξόθεζεο. Αλ εηζαρζεί ε παξαπάλσ κεηαηόπηζε θάζεο πνπ δεκηνύξγεζε ην πιηθό κέζα ζηελ εμίζσζε πνπ πεξηγξάθεη ην ειεθηξηθό πεδίν ηεο δέζκεο, ζα είλαη: e E r t z L E r t z e e θαη ην πεδίν πνπ εμέξρεηαη από ην δείγκα γξάθεηαη ζηε κνξθή: /,,,,,,,, al i r t z L (.8)' e E r t z E r t z e e /,,,,,, al i r t z (.8) νπόηε κέλεη λα ππνινγηζηεί ζην επίπεδν ηνπ δηαθξάγκαηνο. Ο ππνινγηζκόο ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ πάλσ ζην επίπεδν ηνπ δηαθξάγκαηνο (πνπ είλαη ζην far field) κπνξεί λα ππνινγηζηεί κέζσ ηνπ κεδεληθήο ηάμεο κεηαζρεκαηηζκνύ Hankel ηνπ πεδίνπ E. Απηόο ν ππνινγηζκόο όκσο είλαη αξθεηά πεξίπινθνο θαη ππάξρνπλ δύν πξνζεγγίζεηο ππνινγηζκνύ ηνπ πεδίνπ ζην δηάθξαγκα, νη νπνίεο απινπνηνύλ ην πξόβιεκα ζεκαληηθά. Σηε κέζνδν Gaussian Decomposition (GD)[3], ην ειεθηξηθό πεδίν πνπ εμέξρεηαη από ην θύκα αλαιύεηαη ζε έλα άζξνηζκα γθανπζζηαλώλ δεζκώλ, αλαπηύζζνληαο ην κε γξακκηθό όξν ηεο θάζεο ζε ζεηξά Taylor, δειαδή σο: e 7
e m i z, t i z r t mr w z,, / m m! e (.9) Σηελ παξαπάλσ πξνζέγγηζε ζεσξείηαη όηη θάζε γθανπζζηαλόο παικόο δηαδίδεηαη μερσξηζηά από ηελ έμνδν ηνπ δείγκαηνο σο ην δηάθξαγκα, εθεί όπνπ ζα αζξνηζηνύλ ώζηε λα αλαζπζηαζεί ε δέζκε. Τν πξνθύπηνλ πεδίν ζην δηάθξαγκα απνδεηθλύεηαη πσο ζα είλαη ίζν κε: m, i / z t al w m r ikr Ea E z, r, te exp i m (.1) m m! wm wmn Rm όπνπ έρνπκε ζεσξήζεη d ηελ απόζηαζε δηάδνζεο από ην δείγκα σο ην δηάθξαγκα θαη g 1 d / Rz, όπνπ R z ε αθηίλα θακππιόηεηαο. Ζ ηζρύο πνπ δηέξρεηαη κέζα από ην δηάθξαγκα PT t πεδίν αθηηληθά ζηα όξηα ηεο δηάζηαζεο ηνπ αλνίγκαηνο θαη είλαη: εμάγεηαη νινθιεξώλνληαο ην a r a PT t c n E r, t rdr (.11) όπνπ ε δηειεθηξηθή ζηαζεξά ηνπ θελνύ. Λακβάλνληαο ππόςε θαη ηελ εμάξηεζε ηνπ παικνύ σο πξνο ην ρξόλν, απνδεηθλύεηαη όηη ε θαλνληθνπνηεκέλε δηαπεξαηόηεηα δίλεηαη από ηελ εμήο ζρέζε: T z T i P t dt S P t dt (.1) όπνπ i P w I t / είλαη ε ζηηγκηαία ηζρύο πνπ πξνζπίπηεη ζην δείγκα, PT είλαη ε εμεξρόκελε από ην (κε γξακκηθό) δείγκα ηζρύο θαη S 1 exp ra / wa δηαπεξαηόηεηα κε ην w a λα είλαη ε αθηίλα ηεο δέζκεο ζην δηάθξαγκα. είλαη ε γξακκηθή Δίλαη ζεκαληηθό λα ζεκεησζεί πσο γηα έλα δνζέλ, ε ηηκή θαη ην ζρήκα ηεο T z δελ εμαξηώληαη από ηε γεσκεηξία ή ην κήθνο θύκαηνο ηεο δέζκεο, ππό ηελ πξνππόζεζε όηη πιεξνύηαη ε ζπλζήθε far-field ζην επίπεδν ηνπ δηαθξάγκαηνο, δειαδή d z R. 8
Ζ αλάιπζε ζπλερίδεηαη ζεσξώληαο έλα ηεηξαγσληθό παικό γηα ηνλ νπνίν ππνινγίδεηαη ε θαλνληθνπνηεκέλε δηαπεξαηόηεηα γηα S (δει. ζην θέληξν ηνπ δηαθξάγκαηνο). Τν απνηέιεζκα, εάλ ππνηεζεί κεγάιε απόζηαζε δηαθξάγκαηνο-δείγκαηνο θαη εάλ επίζεο ηζρύεη 1, είλαη ίζν κε: T x x 1 4 (.13) 1 x 9 x Όπνπ x z / z, k nleff, n ' I, L Ζ ζπλάξηεζε ηνπο ζπκβνιίδεηαη κε 1exp eff. a al T x παξνπζηάδεη δύν αθξόηαηα, έλα κέγηζην θαη έλα ειάρηζην θαη ε δηαθνξά pv. Απνδεηθλύεηαη όηη ηζρύεη ε ζρέζε: pv.46 (S=) (.14) Σην ζρήκα -7 παξνπζηάδεηαη ε γξαθηθή παξάζηαζε ηεο ζρέζεο (.13) γηα δύν ηηκέο ηεο κεηαβνιήο ηεο θάζεο. Στήμα -7. Καλνληθνπνηεκέλε δηαπεξαηόηεηα γηα δύν ηηκέο θαζηθήο κεηαβνιήο. 9
Σηελ παξαπάλσ ζρέζε θαηαιήμακε ζεσξώληαο πνιύ κηθξή αθηίλα δηαθξάγκαηνο. Σηελ πξαγκαηηθόηεηα ra (θαη S ) θαη ηόηε ε (.14) μαλαγξάθεηαη σο: S.5.46 1 (.15) pv Τν απνηέιεζκα απηό αλαθέξεηαη ζε ρξνληθά ηεηξαγσληθνύο παικνύο νη νπνίνη πεξηγξάθνπλ κηα ζηαζεξή θαηάζηαζε (steady state). Γηα λα εμάγνπκε κηα παξόκνηα ζρέζε όπνπ λα πεξηγξάθνληαη κεηαβαηηθέο θαηαζηάζεηο (transient state) νη νπνίεο επάγνληαη από παικηθή αθηηλνβνιία, πξέπεη λα ιεθζεί ππόςε ε επίδξαζε ηνπ ρξνληθνύ ζρήκαηνο ηνπ παικνύ. Φξεζηκνπνηώληαο ηε κέζε ρξνληθή κεηαβνιή ηνπ δείθηε δηάζιαζεο: nt ni I t dt t dt (.16) αλ ζεσξεζεί κηα αθαξηαία(ηαρεία) κε γξακκηθή απόθξηζε θαη ρξόλνο (decay time) πνπ εμαξηάηαη από ην εύξνο ηνπ παικνύ, απνδεηθλύεηαη πσο ηζρύεη ε παξαθάησ ζρέζε: n t n / (.17) θαη αθνύ ηα n θαη ζπλδένληαη κέζσ ηεο (.7), ηειηθά ζα ηζρύεη: S.5.46 1 / (.18) pv Ζ πξνεγνύκελε ζρέζε ηζρύεη γηα πξώηεο ηάμεο πξνζέγγηζε σο πξνο. Όηαλ όκσο ε κεηαβνιή είλαη αξθεηά κεγάιε, ην ζρήκα ηεο closed aperture Z-scan αιιάδεη. Τν κέηξν ηνπ ειαρίζηνπ ππεξβαίλεη ην κέηξν ηνπ κεγίζηνπ, ελώ θαη νη ζέζεηο ησλ δύν απηώλ αθξόηαησλ κεηαηνπίδνληαη σο πξνο ην εζηηαθό επίπεδν. Μέρξη ηώξα ππνζέζακε όηη δελ ππάξρεη κε γξακκηθή απνξξόθεζε. Σηελ πεξίπησζε πνπ ππάξρεη, ηόηε ζα έρεη ζπλεηζθνξά closed aperture Z-scan. Δπνκέλσο, πξέπεη λα ηξνπνπνηεζνύλ ηα όζα αλαθέξζεθαλ πξηλ. Γηα λα αλαηξεζεί ε ζπλεηζθνξά ηεο κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο, αληί λα ρξεζηκνπνηεζεί ην από ηελ closed aperture Z-scan ζηελ (.18), ρξεζηκνπνηείηαη ην αληίζηνηρν από ηε ιεγόκελε divided Z-scan, ε νπνία είλαη ε θακπύιε πνπ πξνθύπηεη από ηε δηαίξεζε ηεο closed aperture κε ηελ open aperture. Ο ππνινγηζκόο απηόο είλαη αθξηβήο κόλν αλ ηθαλνπνηνύληαη νη ζρέζεηο : q / 1θαη pv 3
q 1. Ζ ηζρύο ηεο πξώηεο ζρέζεο εμαξηάηαη από ην ίδην πιηθό θαη εύθνια απνδεηθλύεηαη όηη q m 3 3 / / Re. Ζ ηζρύο ηεο δεύηεξεο ζρέζεο εμαξηάηαη από ηελ έληαζε ηεο αθηηλνβνιίαο(βι..3). Να ζεκεηώζνπκε πσο όηαλ ε απνξξόθεζε είλαη ηζρπξή, ε closed aperture Z-scan είλαη απαξαίηεην λα ηξνπνπνηεζεί θάλνληαο ρξήζε ηνπ νινθιεξώκαηνο Huygens-Fresnel[4]. Ζ εμίζσζε πνπ δίλεη ηελ θαλνληθνπνηεκέλε δηαπεξαηόηεηα ζηελ closed aperture Z-scan, βαζηζκέλε ζην νινθιήξσκα Huygens-Fresnel, είλαη γηα ηελ πεξίπησζε γθανπζζηαλώλ παικώλ r a I r, t, z,, q rdr T z,, q (.19) I r, t, z,, rdrdt όπνπ k r r ' ikr ' I r, t, z,, q J exp Eexit r ', z, q r ' dr ' (.) d z d z Eexit r z q q z r t w z r ' 1 iz / z.5i ',,, exp 1,, q (.1) 1 r qz r t q t,, exp exp / (.) 1 z / z w z q I L k ' I L (.3) eff eff Όηαλ ε ζπλζήθε q / 1 δελ ηζρύεη, ηόηε ηείλεη λα εμαθαληζηεί ην κέγηζην ηεο closed aperture Z-scan. 31
.. Μη γραμμική απορρόφηση Όπσο αλαθέξζεθε θαη πξνεγνπκέλσο, ν θιάδνο ηεο open aperture Z-scan ρξεζηκνπνηείηαη γηα λα θαζνξηζηεί ν ζπληειεζηήο κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο. Θεσξώληαο ηελ κε γξακκηθή επηδεθηηθόηεηα ηξίηεο ηάμεο κηα κηγαδηθή πνζόηεηα, ηζρύεη 3 3 3 Re Im (.4) κε ην θαληαζηηθό κέξνο λα ζρεηίδεηαη κε ην ζπληειεζηή κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο β κέζσ ηεο ζρέζεο 3 n c Im (.5) θαη ην πξαγκαηηθό κέξνο λα ζπλδέεηαη κε ην ζπληειεζηή κε γξακκηθήο δηάζιαζεο, ηεο εμήο ζρέζεο: ', κέζσ Re n c (.6) 3 Σηελ πξνεγνύκελε ελόηεηα πνπ αλαθεξζήθακε ζηε κε γξακκηθή δηάζιαζε, ζεσξήζακε κεδεληθή κε γξακκηθή απνξξόθεζε. Οη εμηζώζεηο (.3) θαη (.4) : d r, t, z, L ni k (.7) dz ' di ai I (.8) dz ' πξέπεη λα εμεηαζζνύλ μαλά ιακβάλνληαο πιένλ ππόςε ηε γξακκηθή απνξξόθεζε, δειαδή ηώξα ηζρύεη όηη: I a I (.9) Λύλνληαο μαλά ηηο δηαθνξηθέο εμηζώζεηο εμάγνληαη ε θαηαλνκή ηεο αθηηλνβνιίαο θαη ε κεηαηόπηζε θάζεο ηεο δέζκεο ζηελ έμνδν ηνπ πιηθνύ νη νπνίεο αληίζηνηρα είλαη: 3
I e al I z, r, t e z, r, t (.3) 1 q z, r, t k z, r, t ln 1 qz, r, t (.31) κε qz r t,, ILeff. Φξεζηκνπνηώληαο ηηο παξαπάλσ ζρέζεηο, θαζνξίδεηαη ην κηγαδηθό ειεθηξηθό πεδίν ζηελ έμνδν ηνπ δείγκαηνο al/ ik 1 E E z, r, t e 1 q (.3) e Ζ παξαπάλσ ζρέζε αλάγεηαη ζηελ (.8) ζην όξην όηαλ δελ ππάξρεη κε γξακκηθή απνξξόθεζε. Ζ (.3) κπνξεί λα γξαθεί, αλ ζεσξήζνπκε όηη q 1, ζαλ δησλπκηθό αλάπηπγκα ζε δπλάκεηο ηνπ q σο: q z, r, t Ee E z r te ik n m m! no al/,, / 1/ 1 (.33) Τν ειεθηξηθό πεδίν κπνξεί λα αλαπαξαζηαζεί όπσο θαη ζηελ πεξίπησζε πνπ απνπζίαδε ε απνξξόθεζε, δειαδή πεξηγξάθεηαη από ηε ζρέζε: E E z r t e f w r ikr i al/ m a,, m exp m (.34) m wm wmn Rm όπνπ είλαη: m i z, t fm 1 in 1 (.35) m! no k κε f 1 θαη ν παξάγσλ είλαη ν ιόγνο ηνπ πξαγκαηηθνύ πξνο ην θαληαζηηθό κέξνο ηεο k κε γξακκηθήο επηδεθηηθόηεηαο ηξίηεο ηάμεο. Απνκαθξύλνληαο ην δηάθξαγκα από ηελ δηάηαμε, ε δηαπεξαηόηεηα δελ είλαη επαίζζεηε ζηε κέηξεζε ηεο κε γξακκηθήο δηάζιαζεο, κε απνηέιεζκα λα είλαη ζπλάξηεζε κόλν ηεο κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο. Μπνξνύκε επνκέλσο 33
λα νινθιεξώζνπκε ρσξηθά ηελ εμίζσζε (.3), γηα ηελ πεξίπησζε απνπζίαο δηαθξάγκαηνο (S=1). Οινθιεξώλνληαο ζην ζεκείν z σο πξνο to r παίξλνπκε ηελ εμήο ζρέζε: ln 1 q z, t al Pz, t Pi te (.36) q z, t κε ην q, z t λα είλαη ίζν κε: q IL eff z 1 z (.37) Υπνζέηνληαο γθανπζζηαλή ρξνληθή θαηαλνκή, νινθιεξώλνληαο ηελ (.36) σο πξνο ην ρξόλν παίξλνπκε ηε θαλνληθνπνηεκέλε δηαπεξαηόηεηα 1 z ln 1 q ze d (.38) q z Ζ ζπλάξηεζε απηή παξνπζηάδεη ειάρηζην γηα z=, όπσο θαίλεηαη ζηελ θακπύιε ζην ζρήκα -8. Στήμα -8. Open aperture Z-scans γηα β=1 cm/gw θαη L eff =1mm...3 Ένταση I (Peak Intensity) Ο ππνινγηζκόο ηεο I γίλεηαη ζπλαξηήζεη ησλ πεηξακαηηθά κεηξνύκελσλ κεγεζώλ (δηάξθεηα θαη ελέξγεηα παικνύ, δηαζηάζεηο δέζκεο). 34
Ζ έληαζε κηαο γθανπζζηαλήο, ρσξηθά θαη ρξνληθά, δέζκεο δίλεηαη από ηε ζρέζε r t I r, t I exp exp 4ln (.39) w γηα z=, όπνπ η είλαη ην FWHM(Full Width at Half Maximum) θαη w είλαη ε αθηίλα ηεο δέζκεο ζην FWHM. Γηα ηελ ηζρύ θαη έληαζε ηεο δέζκεο ηζρύνπλ de P dt (.4) dp I ds (.41) όπνπ S ε επηθάλεηα ηνπ παικνύ. Αλ ππνζέζνπκε όηη ν παικόο απνηειείηαη από ζηνηρεηώδεηο ηεηξαγσληθνύο παικνύο, γηα θαζέλα από απηνύο ζα ηζρύεη r P IdA I r exp dr w 1 r I exp dr w Iw exp Iw xdx (.4) Βάδνληαο ηε ρξνληθή κεηαβνιή γηα γθανπζζηαλό παικό: I t I t exp4ln (.43) παίξλνπκε ηελ εμήο ζρέζε γηα ηελ ηζρύ: 35
Pt w I t wi t exp 4ln (.44) Ζ ελέξγεηα ηνπ παικνύ είλαη ίζε κε: P t dt wi t exp 4ln dt wi ln wi 1 ln exp x dx (.45) θαη επεηδή 1.5.1 1.6 1, ηειηθά έρνπκε όηη: ln wi E I E w (.46) Όπσο θαίλεηαη από ηελ ηειεπηαία ζρέζε, γηα ηνλ έκκεζν πξνζδηνξηζκό ηεο έληαζεο I απαηηείηαη ε ελέξγεηα ηνπ παικνύ, ε αθηίλα ηεο δέζκεο πάλσ ζην εζηηαθό επίπεδν θαη ε ρξνληθή δηάξθεηα ηνπ παικνύ. Σηελ πεηξακαηηθή δηάηαμε πνπ ρξεζηκνπνηήζεθε ζηελ παξνύζα εξγαζία, ν πξνζδηνξηζκόο ηεο ρξνληθήο δηάξθεηαο ηνπ παικνύ έγηλε παιαηόηεξα κε ρξήζε streak camera [5], oη δηαζηάζεηο ηεο δέζκεο κεηξήζεθαλ κε ηε βνήζεηα αληρλεπηή CCD (Charge-Coupled Device) [6] θαη ηέινο γηα ηε κέηξεζε ηεο ελέξγεηαο ηνπ παικνύ ρξεζηκνπνηήζεθε βαζκνλνκεκέλν Joulemeter. 36
.3 Ανάλυση των πειραματικών δεδομένων.3.1 Υπολογισμός της μη γραμμικής απορρόφησης Όπσο θάλεθε θαη ζηα πξνεγνύκελα, ν ζπληειεζηήο ηεο κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο πξνζδηνξίδεηαη από ηηο θαηαγξαθέο open aperture Z-scan. Ζ δηαπεξαηόηεηα, ζύκθσλα κε ηελ αλάιπζε πνπ έγηλε ζην εδάθην (..) δίλεηαη από ηε ζρέζε: 1 T z, S 1 ln 1 q z, exp d (.47) q z, όπνπ: q IL z eff, (.48) 1 z z Με ηνλ αξηζκεηή ηεο πξνεγνύκελεο ζρέζεο λα νξίδεηαη σο: q I L eff (.49) Από ηελ παξαπάλσ ζρέζε πξνζδηνξίδεηαη ν ζπληειεζηήο κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο, αθνύ ηα I θαη Leff κπνξνύλ λα ππνινγηζηνύλ κέζσ ησλ ζρέζεσλ (.46) θαη (.49) αληίζηνηρα. Ο πξνζδηνξηζκόο ηνπ q γίλεηαη γξαθηθά κε ηε βνήζεηα ηνπ δηαγξάκκαηνο πνπ παξαηίζεηαη ζην ζρήκα -9. Σηνλ άμνλα ησλ ηεηαγκέλσλ βξίζθνληαη νη ηηκέο γηα ην ειάρηζην ( ) ή κέγηζην ( ) ζηελ πεηξακαηηθή θαηαγξαθή ηεο closed aperture Z-scan, νη νπνίεο αληηζηνηρνύλ ζε κηα ηηκή q ζηνλ άμνλα ησλ ηεηκεκέλσλ. Έηζη, ππνινγίδνληαο ην κπνξεί εύθνια λα πξνζδηνξηζζεί ην θαληαζηηθό κέξνο ηεο κε γξακκηθήο επηδεθηηθόηεηαο ηξίηεο ηάμεο κέζσ ηεο ζρέζεο: 7 3 1 cn Im esu (.5) 96 37
transmittance at z =, 1,5 1,,5, 5 1 15 q Στ. -9. Τηκή ηεο open aperture Z-scan ζην εζηηαθό επίπεδν ζπλαξηήζεη ηνπ q..3. Υπολογισμός της μη γραμμικής διάθλασης Ο ππνινγηζκόο ηνπ ζπληειεζηή κε γξακκηθήο δηάζιαζεο, ζηελ πεξίπησζε πνπ ε κε γξακκηθή απνξξόθεζε είλαη ακειεηέα, πξνζδηνξίδεηαη κέζσ ηεο closed aperture Z-scan. Οη δύν θαηαγξαθέο είλαη ε valley- peak ή ε peak-valley. Καη ζηηο δύν θαηαγξαθέο ε δηαπεξαηόηεηα είλαη θαλνληθνπνηεκέλε ζηε κνλάδα. Ζ δηαθνξά κεηαμύ κέγηζηνπ θαη ειάρηζηνπ ζηε δηαπεξαηόηεηα, δειαδή ε παξάκεηξνο, γηα ηε κνξθή valley-peak Tp v ζεσξείηαη θαηά ζύκβαζε ζεηηθή, ελώ γηα ηελ πεξίπησζε peak-valley ζεσξείηαη αξλεηηθή. Στ.-1. Θεσξεηηθά αλακελόκελε closed aperture Z-scan γηα γ >. 38
Όπσο παξνπζηάζηεθε θαη ζηελ ελόηεηα (.3.1), ην Tp vηθαλνπνηεί ηε ζρέζε k ' I L Tpv S.5 eff.46 1 (.51) κε ηελ έληαζε ηεο δέζκεο I λα δίλεηαη από ηελ εμήο ζρέζε: I E w (.5) Αληηθαζηζηώληαο ηελ παξαπάλσ ζρέζε ζηελ (.51) θαη ιύλνληαο σο πξνο ', ζα είλαη: w ' T (.53).5 pv 1.64 1 S L E eff Βάδνληαο ζηελ παξαπάλσ ζρέζε ηα πεηξακαηηθά λα είλαη γλσζηέο, ππνινγίδεηαη ν ζπληειεζηήο κε γξακκηθήο δηάζιαζεο. Tp vκε όιεο ηηο ππόινηπεο παξακέηξνπο Ο ζπληειεζηήο κε γξακκηθήο δηάζιαζεο ζπλδέεηαη κε ην πξαγκαηηθό κέξνο ηεο κε γξακκηθήο επηδεθηηθόηεηαο ηξίηεο ηάμεο κέζσ ηεο ζρέζεο: 3 6 cn ' Re esu 1 (.54) 48 όπνπ c είλαη ε ηαρύηεηα ηνπ θσηόο ζην θελό (cm/sec) θαη ην ' λα δίλεηαη ζε cm /W. Ζ παξαπάλσ ζρέζε αλαθέξεηαη ζην ζύζηεκα κνλάδσλ SI (International System of Units) θαη είλαη απηή πνπ ζα ρξεζηκνπνηεζεί ζηελ αλάιπζε ησλ πεηξακαηηθώλ δεδνκέλσλ ηεο παξνύζαο εξγαζίαο. Ωζηόζν, νη παξαπάλσ πνζόηεηεο ζπρλά αλαθέξνληαη ζηε βηβιηνγξαθία ζην ζύζηεκα cgs, (centimetre-gram-second system of units) αιιά ε κεηαηξνπή ησλ κνλάδσλ από ην έλα ζύζηεκα ζην άιιν γίλεηαη εύθνια κε ηε ρξήζε ησλ παξαθάησ ηύπσλ: 39
3 4 8 3 SI 1 cgs 9 (.55) 1 8 ' SI 1 n cgs 9 1 8 1 n SI ncgs 9 (.56) (.57) SI 5 1 ( cgs) (.58).4 Η τεχνική Z-scan με top hat δέσμες Σηηο πξνεγνύκελεο ελόηεηεο έγηλε αλαθνξά ζηελ ηερληθή Z-scan θαη ζηε δηαδηθαζία αλάιπζεο ησλ πεηξακαηηθώλ απνηειεζκάησλ. Ζ εμαγσγή ησλ κε γξακκηθώλ παξακέηξσλ έγηλε ππνζέηνληαο δέζκε κε γθνπζζηαλή ρσξηθή θαη ρξνληθή θαηαλνκή. Δίδακε όκσο πσο ε ηερληθή Z-scan παξνπζηάδεη ηζρπξή εμάξηεζε από ην πξνθίι ηεο δέζκεο. Δηδηθόηεξα, κε ηελ ρξεζηκνπνίεζε δέζκεο πνπ παξνπζηάδεη δηαθνξεηηθή ρσξηθή θαηαλνκή, ε πεηξακαηηθή δηάηαμε ζα παξακείλεη ίδηα κε ηελ πεξίπησζε γθανπζζηαλήο θαηαλνκήο. Δληνύηνηο, ε δηαδηθαζία αλάιπζεο ησλ πεηξακαηηθώλ ζα αιιάμεη ζεκαληηθά. Πεξηζζόηεξεο θαη αλαιπηηθέο πιεξνθνξίεο ζρεηηθά κε ηελ ηερληθή Z-scan γηα δέζκεο top-hat κπνξνύλ λα βξεζνύλ ζηε βηβιηνγξαθία [7]. Αξρηθά ζα παξνπζηαζζεί ε πεξίπησζε πνπ ην ππό κειέηε πιηθό δελ παξνπζηάδεη κε γξακκηθή απνξξόθεζε. Ζ θαηαλνκή ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ ζην εζηηαθό επίπεδν δίλεηαη από ηε ζρέζε E r z np J r / w 1, (.59) 4 w r / w όπνπ r είλαη ε απόζηαζε ζηελ θάζεηε σο πξνο άμνλα z δηεύζπλζε, P είλαη ε ηζρύο ηεο δέζκεο ηνπ laser θαη J1 είλαη ε ζπλάξηεζε Bessel πξώηνπ είδνπο θαη πξώηεο ηάμεο. Δάλ ζεσξεζεί πσο ην νπηηθό πάρνο ηνπ δείγκαηνο είλαη θαηά πνιύ κηθξόηεξν από ην κήθνο Rayleigh (thin sample), ηόηε ε θαηαλνκή ηνπ πεδίνπ ζηελ έμνδν ηνπ δείγκαηνο είλαη Ee r, z E r, z exp ikleff r, z (.6) 4
Σηε ζέζε πάλσ ζην εζηηαθό επίπεδν, ε κεηαηόπηζε θάζεο είλαη k nleff,δειαδή όπσο αθξηβώο ζηελ πεξίπησζε ηεο γθανπζζηαλήο δέζκεο. Θεσξώληαο όηη ην θπθιηθό δηάθξαγκα είλαη ηνπνζεηεκέλν ζε κεγάιε απόζηαζε από ην δείγκα (far field), πξνθύπηεη όηη ε θαηαλνκή ηεο αθηηλνβνιίαο ζην επίπεδν ηνπ δηαθξάγκαηνο ζα είλαη αλάινγε ηνπ κεηαζρεκαηηζκνύ Fourier ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ πνπ εμέξρεηαη από ην δείγκα. Με απηέο ηηο ζεσξήζεηο, νη Zhao et al. [8] ππνιόγηζαλ ζεσξεηηθά ηε δηαπεξαηόηεηα ηεο δέζκεο κέζα από ην θπθιηθό δηάθξαγκα ζπλαξηήζεη ηεο ζέζεο ηνπ δείγκαηνο (ζρ.-1). Σην ίδην ζρήκα παξαηίζεηαη θαη ε ζεσξεηηθή θακπύιε γηα ηελ πεξίπησζε γθανπζζηαλήο δέζκεο θαη γηα ην ίδην Φ. Μηα πξώηε παξαηήξεζε ζπγθξίλνληαο ηεο δύν θακπύιεο είλαη πσο ζηελ πεξίπησζε ηεο top hat δέζκεο ε δηαθνξά ζηε δηαπεξαηόηεηα κεηαμύ κέγηζηνπ θαη ειάρηζηνπ παξνπζηάδεη κηα αύμεζε θαηά έλα παξάγνληα ίζν κε πεξίπνπ.5, ζε ζρέζε κε ηελ αληίζηνηρε δηαθνξά γηα γθανπζζηαλή δέζκε [8]. Υπάξρεη επνκέλσο κηα αλάινγε (~.5 θνξέο) αύμεζε ηεο επαηζζεζίαο ηεο ηερληθήο Z-scan όηαλ ρξεζηκνπνηνύληαη top hat δέζκεο. Στ. -1. Θεσξεηηθέο θακπύιεο closed aperture Z-scan γηα Gaussian θαη top-hat δέζκε. Ο ππνινγηζκόο ηεο κε γξακκηθήο κεηαηόπηζεο θάζεο γίλεηαη κέζσ ηεο ζρέζεο 1.7 tanh pv (.61) 1.14.81 S έρνληαο κεηξήζεη ηε δηαθνξά scan. Έρνληαο ππνινγίζεη ην δηάζιαζεο από ηε k nleff. pv από ηελ πεηξακαηηθή θακπύιε ηεο closed aperture Z- εύθνια ππνινγίδεηαη ε παξάκεηξνο κε γξακκηθήο 41
Σηελ πεξίπησζε όκσο πνπ ην πιηθό εκθαλίδεη κε γξακκηθή απνξξόθεζε, ηόηε ε θαηαλνκή ηνπ ειεθηξηθνύ πεδίνπ ζηελ έμνδν ηνπ δείγκαηνο ζα είλαη[9] όπνπ i / 1/ al / Ee r, z E r, z e 1 r, z (.6) I L eff (.63) είλαη ε θαζηθή κεηαηόπηζε εμαηηίαο ηεο κε γξακκηθήο απνξξόθεζεο θαη ' / (.64) IL eff είλαη ε θαζηθή κεηαηόπηζε ηεο κε γξακκηθήο δηάζιαζεο. Καη νη δύν κε γξακκηθέο κεηαηνπίζεηο θάζεο ππνινγίδνληαη κε ηε βνήζεηα ηνπ δηαγξάκκαηνο ηνπ ζρήκαηνο -11 [9]. Έπεηηα είλαη εύθνιν λα βξεζνύλ θαη νη ππόινηπεο κε γξακκηθέο παξάκεηξνη πνπ έρνπλ ήδε αλαθεξζεί. Στήμα -11. Γηάγξακκα κέζσ ηνπ νπνίνπ πξνζδηνξίδνληαη νη θαζηθέο κεηαηνπίζεηο. 4
.5 Η εξάρτηση της μέτρησης της μη γραμμικότητας από τη διάρκεια του παλμού Υπάξρνπλ δηάθνξνη κεραληζκνί πνπ ζπλεηζθέξνπλ ζηε κε γξακκηθή απόθξηζε ηεο ύιεο. Κπξηόηεξνη είλαη ε απόθξηζε ηνπ ειεθηξνληαθνύ λέθνπο ζην ειεθηξηθό πεδίν ηνπ laser, ν κνξηαθόο πξνζαλαηνιηζκόο θαη ε αλαθαηαλνκή ησλ κνξίσλ, θαζώο θαη ηα ζεξκηθά θαηλόκελα. Όινη απηνί νη κεραληζκνί επηθέξνπλ ηελ αιιαγή ηνπ κε γξακκηθνύ δείθηε δηάζιαζεο θαη επνκέλσο θαη ηεο κε γξακκηθήο επηδεθηηθόηεηαο ηξίηεο ηάμεο. Ο ρξόλνο πνπ απαηηείηαη ώζηε λα ζπλεηζθέξεη θάπνηνο κεραληζκόο πνηθίιεη θαη ε κεηξνύκελε κε γξακκηθή πνζόηεηα εμαξηάηαη ηζρπξά από ην πνηνη κεραληζκνί ππεηζέξρνληαη θάζε θνξά ζηε κέηξεζε, θαη ε ρξνληθή δηάξθεηα ηνπ παικνύ ζα έρεη θαηαιπηηθό ξόιν ζε απηό. Σηνλ πίλαθα πνπ αθνινπζεί παξαηίζεληαη ελδεηθηηθέο ηηκέο ρ (3) γηα ηε ζπλεηζθνξά ησλ πην ζεκαληηθώλ κεραληζκώλ θαζώο θαη νη ρξόλνη πνπ απαηηνύληαη γηα λα ζπλεηζθέξνπλ. Μητανισμός τ (3) (esu) Χρόνος απόκρισης(sec) Ηλεκτρονιακή ~1-14 ~1-15 σσνεισυορά Μοριακός ~1-1 ~1-1 προσανατολισμός Electrostriction ~1-1 ~1-9 Θερμική σσνεισυορά ~1-4 ~1-3 Παξαηεξνύκε πσο αλάινγα κε ην ρξνληθό εύξνο ηνπ εθάζηνηε παικνύ, δηαθνξεηηθνί κεραληζκνί ζα ζπλεηζθέξνπλ θάζε θνξά ζην κε γξακκηθό δείθηε δηάζιαζεο θαη θαη επέθηαζε ζηελ επηδεθηηθόηεηα ηξίηεο ηάμεο. Φαίλεηαη μεθάζαξα όηη ε κε γξακκηθή απόθξηζε ηεο ύιεο εμαξηάηαη από ηε δηάξθεηα ηνπ παικνύ. Γηα παικηθή αθηηλνβνιία δηάξθεηαο κεξηθώλ femtosecond ζα ζπλεηζθέξεη απνθιεηζηηθά ε ειεθηξνληαθή απόθξηζε, αθνύ ζε ηέηνηνπο ρξόλνπο ε αθηηλνβνιία δηαηαξάζζεη κόλν ηελ θίλεζε ησλ ειεθηξνλίσλ ελώ γηα έλα παικό ρξνληθήο δηάξθεηαο κεξηθώλ picosecond ζα ζπλεηζθέξνπλ επηπιένλ ν κνξηαθόο πξνζαλαηνιηζκόο, δειαδή νη ηαιαληώζεηο θαη νη πεξηζηξνθέο ησλ κνξίσλ (orientational Kerr effect), θαη ίζσο θαη ε αλαθαηαλνκή ησλ κνξίσλ(molecular redistribution). Γηα παικνύο δηάξθεηαο κεξηθώλ δεθάδσλ nanosecond θαη ζηελ πεξίπησζε ύπαξμεο γξακκηθήο απνξξόθεζεο ζηελ πεξηνρή ηνπ κήθνπο θύκαηνο ηνπ παικνύ, θπξηαξρεί ε 43
κεηαβαηηθή απόθξηζε αθνύ νη παικνί πξνθαινύλ ειεθηξνληθέο κεηαβάζεηο ζηα κόξηα θαη έηζη κεηαβάιινπλ ηνπο πιεζπζκνύο ησλ ελεξγεηαθώλ επηπέδσλ ηνπο. Σηελ πεξίπησζε πνπ ε κε γξακκηθή απνξξόθεζε είλαη κηθξή ηόηε ζηε κε γξακκηθόηεηα ηνπ κνξίνπ ζα ζπλεηζθέξεη θπξίσο ν κεραληζκόο ηεο ειεθηξνζπζηνιήο (electrostriction), ν νπνίνο πεξηγξάθεη ηε ζπκπίεζε ηνπ πιηθνύ ιόγσ ηεο πξόζπησζεο ηνπ ηζρπξνύ πεδίνπ θαη ηελ επαγόκελε αιιαγή ηεο ππθλόηεηαο θαη ηνπ δείθηε δηάζιαζεο. Να ζεκεηώζνπκε πσο ζε απηή ηε δηάξθεηα παικώλ (ns) νη ζπληνληζκνί έρνπλ θαζνξηζηηθό ξόιν ζηελ απόθξηζε ηεο ύιεο θαη ζπλήζσο νδεγνύλ ζε απμεκέλε κε γξακκηθόηεηα. Τέινο, γηα παικνύο κεγάιεο ρξνληθήο δηάξθεηαο (δειαδή ζηελ πεξηνρή ησλ κs) ή γηα ζπλερή αθηηλνβνιία, ν κεραληζκόο πνπ επηθξαηεί είλαη ε ζεξκηθή ζπλεηζθνξά, δειαδή ε αιιαγή ησλ νπηηθώλ ηδηνηήησλ ηνπ πιηθνύ ιόγσ ύπαξμεο ζεξκηθώλ θαηλνκέλσλ. Ζ έληνλε απνξξόθεζε αθηηλνβνιίαο έρεη σο επαθόινπζν ηε ζέξκαλζε ηνπ πιηθνύ θαη σο εθ ηνύηνπ ηε ζπζηνιή ηνπ, ε νπνία νδεγεί ζηε κεηαβνιή ηεο ππθλόηεηαο θαη θαη επέθηαζε ζηε κεηαβνιή ηνπ δείθηε δηάζιαζεο. Τέινο, αμίδεη λα αλαθεξζεί όηη εμάγεηαη έλα πνιύ ελδηαθέξνλ ζπκπέξαζκα: όζν απμάλεηαη ε ρξνληθή δηάξθεηα ηνπ παικνύ, νη κε γξακκηθέο παξάκεηξνη γ θαη β απμάλνληαη [1]. 44
Βιβλιογραυία [1] M. Sheik-Bahae, M., Said, A., Wei, T., Hagan, D., V. Stryland, E., IEEE J. Quantum Electron., 6 (199), p.p. 76-769. [] Sheik-Bahae, M., Said, A., Hagan, Soileau, M., D., V. Stryland, E., Opt. Eng. 3 (1991) p.p. 18-135. [3] Weaire, D., Wherret, B., Miller, D, Smith, S., Opt. Lett., 4 (1979), p.p. 331-333. [4] Wang, J., Sheik-Bahae, M., Said, A., Hagan, D., V. Stryland, J. Opt. Soc. Am. B, 11 (1994), p.p. 19-117. [5] Π. Αινύθνο, Μειέηε ησλ κε-γξακκηθώλ νπηηθώλ ηδηνηήησλ θνπιιεξελίσλ θαη δηζεηνιεληθώλ ζπκπιόθσλ, Γηδαθηνξηθή δηαηξηβή, Τκήκα Φπζηθήο, Πάηξα, (6). [6] Δ. Ξελνγηαλλνπνύινπ, Μειέηε ηεο κε γξακκηθήο νπηηθήο απόθξηζεο θνπιιεξελίσλ, παξαγώγσλ ηνπο θαη ιεπηώλ πκελίσλ λαλνζσκαηηδίσλ ρξπζνύ, Γηδαθηνξηθή δηαηξηβή, Τκήκα Φπζηθήο, Πάηξα, (6). [7] M. Born, E. Wolf, Principles of Optics, 6 th ed., Pergamon, Oxford (198). [8] W. Zhao, P. Palffy-Muhoray, Appl. Phys. Lett. 63 (1993) 1613. [9] W. Zhao, P. Palffy-Muhoray, Appl. Phys. Lett. 65 (1994) 673. [1] S. Couris, E. Koudoumas, A. A. Ruth, S. Leach, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 8 (1995) 4537. 45
Κεφάλαιο 3 Πειραματική διάταξη 3.1 Συστήματα laser Οη πεηξακαηηθέο κεηξήζεηο πξαγκαηνπνηήζεθαλ κε δύν δηαθνξεηηθά ζπζηήκαηα laser. Αξρηθά ρξεζηκνπνηήζεθε έλα Nd:YAG laser (YG9 Quantel) εγθιείδσζεο ξπζκνύ (mode locked), ην νπνίν εθπέκπεη ζηα 164nm κε δηάξθεηα παικνύ 35ps θαη ζπρλόηεηα ιεηηνπξγίαο (repetition rate) 1ΖΕ. Με ηε βνήζεηα θξπζηάιινπ γέλεζεο δεύηεξεο αξκνληθήο (KDP) παξέρεηαη ε δπλαηόηεηα ιεηηνπξγίαο θαη ζηα 53nm. Τν mode locking γίλεηαη ελεξγεηηθά θαη παζεηηθά. Τν παζεηηθό mode locking γίλεηαη κε ηε ρξήζε ρξσζηηθήο (dye), ε νπνία είλαη δηαιπκέλε ζε 1, δηρισξν-αηζάλην. Τν ελεξγεηηθό mode locking γίλεηαη κε ηε βνήζεηα αθνπζην-νπηηθνύ δηακνξθσηή (acousto-optic modulator). Τν πξνθίι (δει. ε ρσξηθή θαηαλνκή ηεο έληαζεο) ηεο δέζκεο ακέζσο κεηά ηελ έμνδό ηεο από ηελ θνηιόηεηα ηνπ laser, έρεη θαηαγξαθεί ζην παξειζόλ από ηελ νκάδα ηνπ εξγαζηεξίνπ κε ηε ρξήζε κηαο CCD θάκεξαο (Watec LCL-93HS)(ζρ.3-1). Ζ δέζκε βξέζεθε λα έρεη γθανπζζηαλή θαηαλνκή, αθηίλαο πεξίπνπ 3.5mm [1]. Δπίζεο, πξαγκαηνπνηήζεθαλ κεηξήζεηο γηα ην πξνθίι ηεο δέζκεο εθαηέξσζελ από ην εζηηαθό επίπεδν ηνπ θαθνύ ηεο δηάηαμεο (f=cm). Ζ αθηίλα ηεο δέζκεο (53nm) ζην εζηηαθό επίπεδν, βξέζεθε λα είλαη ίζε κε (17.4±.3)κm [1]. Τν δεύηεξν ζύζηεκα laser πνπ ρξεζηκνπνηήζεθε ήηαλ έλα Q-switched Nd:YAG ην νπνίν εθπέκπεη παικνύο ζηα 164nm, δηάξθεηαο 5ns θαη ξπζκνύ επαλαιεςηκόηεηαο 1Hz. Τν laser απηό, ζπλδπάδεηαη κε έλαλ Optical Parametric Oscillator (OPO) θαη εθπέκπεη ζε κήθε θύκαηνο από 1-1nm. Παξόια απηά, γηα ηηο αλάγθεο ησλ κεηξήζεσλ δε ρξεζηκνπνηήζεθε ν OPO αιιά κόλν ε ζεκειηώδεο δέζκε ζηα 164nm, θαζώο θαη ε δεύηεξε αξκνληθή ηεο. Καη ζηελ πεξίπησζε απηνύ ηνπ laser, ε αθηίλα ηεο δέζκεο (γηα ι=53nm) βξέζεθε λα είλαη πεξίπνπ (17.±.5)κm []. Στήμα 3-1. Φσξηθό πξνθίι ηεο δέζκεο ηνπ Quantel YG9 laser (53nm). 46