Journal of Research in Environmental Health. Volume 3, Issue 1, Spring 2017

Transcript

1 Journal of Research in Environmental Health Volume 3, Issue, Spring 7 يزدانى و همكاران / ارزيابى عملكرد فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش در... Performance evaluation of combined Ultrasonic/UV process in removal of Tetracycline Antibiotic from aqueous solutions using Response Surface Methodology Mohsen Yazdani MS.c. Department of Environmental Health Engineering, Student Research Committee, School of Health, Mashhad University of Medical Sciences, Mashhad, Iran. Ali Asghar Najafpoor Associate Professor, Department of Environmental Health Engineering, Management & Social Determinants of Health Research Center, School of Health, Mashhad University of Medical Sciences, Mashhad, Iran. Ali Akbar Dehghan PhD Student of Environmental Health Engineering. Department of Environmental Health Engineering, School of Health, Tehran University of Medical Sciences, Tehran, Iran. Hossein Alidadi Associate Professor, Department of Environmental Health Engineering, Management & Social Determinants of Health Research Center, School of Health, Mashhad University of Medical Sciences, Mashhad, Iran. Mahmood Dankoob MS.c. Department of Environmental Health Engineering, Student Research Committee, School of Health, Mashhad University of Medical Sciences, Mashhad, Iran. Reyhane Zangi B.S. Department of Environmental Health Engineering, Student Research Committee, School of Health, Mashhad University of Medical Science, Mashhad, Iran. Sima Nourbakhsh MS.c. Department of Environmental Health Engineering, Student Research Committee, School of Health, Mashhad University of Medical Sciences, Mashhad, Iran. Reza Ataei MS.c. Department of Environmental Health Engineering, Student Research Committee, School of Health, Mashhad University of Medical Sciences, Mashhad, Iran. Ali AsgharNavaei fezabady* MS.c. Department of Environmental Health Engineering, Student Research Committee, School of Health, Mashhad University of Medical Sciences, Mashhad, Iran. navaeiaa93@mums.ac.ir Received: 7 May 7 Accepted: 4 May 7 ABSTRACT Background and Objectives: Tetracycline is known as the second high consumed groups of antibiotics throughout the world, which their entrance into the domestic wastewater will lead to pollute the water resources. The aim of this study was to determine the performance of combined Ultrasonic/UV process in removal of tetracycline antibiotic from aqueous environments. Materials and methods: This experimental study was performed by the ultrasonic bath associated with ultraviolet radiation. To determine the effects of independent variables including contact time (56 min), initial antibiotic concentration (55 mg/l), ph (3) and the input power ( 3 W) on response variable (tetracycline removal), the samples were taken from reactor in different time intervals and the residual concentrations of tetracycline were measured by spectrophotometer in 6 nm wavelength. Results: The results of this study showed that the removal efficiency of UV and Ultrasonic processes was6% and 3% in optimum conditions, respectively. While in Ultrasonic /UV process, removal efficiency increased. The best removal efficiency (7%) was observed in ph of 4.5, antibiotic concentrationof mg/i, input power of 4 W and contact time of 5 min. Conclusion: According to the obtained results, Ultrasonic/UV process can be used as an effective process to remove the tetracycline antibiotic from aqueous solutions. Document Type: Research article Keywords: antibiotic, ultraviolet waves, ultrasound, aqueous solutions, Response Surface Method. Citation: Yazdani M, Najafpoor A, Dehghan A, Alidadi H, Dankoob M, Zangi R, Nourbakhsh S, Ataei R, Navaei fezabady A. Performance evaluation of combined Ultrasonic/UV process in removal of Tetracycline Antibiotic from aqueous Solutions using Response surface Methodology. Iranian Journal of Research in Environmental Health.Spring 7;3 () :.

2 فصلنامه پژوهش در بهد اشت محيط / د ورة سوم شمارة اول بهار 396 ارزيابى عملكرد فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش در حذف ا نتى بيوتيك تتراسايكلين محسن يزدانى كارشناسى ارشد گروه مهندسى بهداشت محيط كميته تحقيقات دانشجويى دانشكده بهداشت دانشگاه علوم پزشكى مشهد مشهد ايران. على اصغر نجف پور دانشيار گروه مهندسى بهداشت محيط مركز تحقيقات مديريت و عوامل اجتماعى مو ثر بر سلامت دانشكده بهداشت دانشگاه علوم پزشكى مشهد مشهد ايران. على اكبر دهقان دانشجوى دكتراى مهندسى بهداشت محيط گروه مهندسى بهداشت محيط دانشكده بهداشت دانشگاه علوم پزشكى تهران تهران ايران. حسين عليدادى دانشيار گروه مهندسى بهداشت محيط مركز تحقيقات مديريت و عوامل اجتماعى مو ثر بر سلامت دانشكده بهداشت دانشگاه علوم پزشكى مشهد مشهد ايران. محمود دنكوب كارشناسى ارشد گروه مهندسى بهداشت محيط كميته تحقيقات دانشجويى دانشكده بهداشت دانشگاه علوم پزشكى مشهد مشهد ايران. ريحانه زنگى كارشناس گروه مهندسى بهداشت محيط كميته تحقيقات دانشجويى دانشكده بهداشت دانشگاه علوم پزشكى مشهد مشهد ايران. سيما نوربخش كارشناسى ارشد گروه مهندسى بهداشت محيط كميته تحقيقات دانشجويى دانشكده بهداشت دانشگاه علوم پزشكى مشهد مشهد ايران. رضا عطايى كارشناسى ارشد گروه مهندسى بهداشت محيط كميته تحقيقات دانشجويى دانشكده بهداشت دانشگاه علوم پزشكى مشهد مشهد ايران. على اصغر نوايى فيض ا بادى * كارشناسى ارشد گروه مهندسى بهداشت محيط كميته تحقيقات دانشجويى دانشكده بهداشت دانشگاه علوم پزشكى مشهد مشهد ايران. navaeiaa93@mums.ac.ir تاريخ د ريافت: 396//7 تاريخ پذيرش: 396/3/ از محلول هاى ا بى با استفاده از روش سطح پاسخ چكيد ه زمينه و هدف: از ميان انواع مختلف ا نتى بيوتيك ها تتراسايكلين ها دومين گروه شايع ا نتى بيوتيك ها از نظر توليد و مصرف در سراسر جهان هستند كه ورود ا نها به فاضلاب خانگى مى تواند منجر به ا لودگى منابع ا ب شود. مطالعه حاضر با هدف تعيين كارايى فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش در حذف ا نتى بيوتيك تتراسايكلين از محلول هاى ا بى انجام شد. مواد و روش ها: اين مطالعه تجربى با استفاده از حمام اولتراسونيك و در حضور اشعه ماوراء بنفش انجام گرفت. به منظور سنجش تا ثير متغيرهاى زمان تماس (56 دقيقه) غلظت اوليه ا نتى بيوتيك (55mg/l) (3)pH و توان ورودى (3 وات) بر فرا يند از راكتور در فواصل زمانى مشخص نمونه بردارى و غلظت باقى مانده توسط دستگاه اسپكتروفتومتر در طول موج 6 نانومتر قراي ت گرديد. تجزيه و تحليل داده ها با استفاده از ا زمون ANOVA انجام گرفت. يافته ها: در اين مطالعه تابش فرابنفش و اولتراسونيك در بهترين شرايط به ترتيب 6 و 3 درصد راندمان در حذف اين ا لاينده داشتند. با به كارگيرى همزمان US/UV كارايى حذف ا نتى بيوتيك افزايش يافت و بهترين راندمان در ph=4/5 غلظت اوليه ا نتى بيوتيك mg/l و توان ورودى 4 وات حاصل شد. در اين شرايط بعد از زمان تماس 5 دقيقه راندمان حذف 7 درصد براى ا نتى بيوتيك تتراسايكلين حاصل گرديد. نتيجه گيرى: از فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش مى توان به عنوان يك فرا يند مو ثر براى حذف ا نتى بيوتيك تتراسايكلين از محلول هاى ا بى استفاده كرد. نوع مقاله: مقاله پژوهشى كليد واژه ها: ا نتى بيوتيك امواج فرابنفش اولتراسونيك محلول هاى ا بى روش سطح پاسخ. استناد : يزدانى م نجف پور ع دهقان ع عليدادى ح دنكوب م زنگى ر نوربخش س عطايى ر نوايى فيض ا بادى ع. ارزيابى عملكرد فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش در حذف ا نتى بيوتيك تتراسايكلين از محلول هاى ا بى با استفاده از روش سطح پاسخ. فصلنامه پژوهش در بهداشت محيط. بهار :().

3 3 مقدمه حضور تركيب ها و باقى مانده هاى دارويى در محيط به ويژه منابع ا بى به دليل پايدارى و عدم تجزيه پذيرى ا نها مسا له مهمى در محيط زيست است( ). ا نتى بيوتيك ها به همراه فاضلاب خانگى پساب صنايع دارويى فاضلاب بيمارستان ها و درمانگاه هاى دام پزشكى محصولات كشاورزى و حوض هاى پرورش ماهى به طور قابل توجهى وارد منابع ا ب و محيط زيست مى شوند( 3 ). تتراسايكلين ها دومين گروه شايع ا نتى بيوتيك ها از نظر توليد و مصرف در سراسر جهان مى باشند كه به صورت طبيعى از تخمير برخى قارچ ها يا به وسيله فرا يندهاى نيمه سنتتيك به دست مى ا يند و عليه بسيارى از ميكروارگانيسم ها مو ثر بوده و به صورت بى رويه و مكرر مورد استفاده قرار مى گيرند( 4 ). وجود اين ا نتى بيوتيك ها در محيط و از جمله محيط ا بى مى تواند باعث بروز واكنش هاى مختلف از ا لرژى هاى ساده گرفته تا در برخى موارد سميت مستقيم شود علاوه بر اين وجود اين مواد دارويى در محيط زيست منجر به توسعه پاتوژن هاى مقاوم به ا نتى بيوتيك مى شود كه به طور بالقوه عملكرد اكوسيستم و سلامت انسان را تهديد مى كند( 6 5). تاكنون از روش هاى فيزيكى شيميايى و زيستى مختلفى براى حذف اين ا لاينده ها در محيط ا بى استفاده شده است. مطالعات مختلف نشان داده اند روش هاى جذب سطحى فرا يند الكتروكواگولاسيون و فرا يند غشايى مى توانند در حذف اين تركيب ها استفاده شوند اما به دليل كارايى پايين هزينه بالاى سرمايه گذارى و راهبرى و نگهدارى دشوار اين روش ها مقرون به صرفه نيستند( 7 ). در چند سال اخير فرا يند هاى اكسيداسون پيشرفته (AOPS) به منظور كاهش ا لودگى ناشى از حضور باقى مانده دارويى در ا ب استفاده شده است( 8 ). از بين ديگر فرا يندها فرا يندهاي اكسيداسيون پيشرفته براي تصفيه فاضلاب حاوي تركيبات دارويى كاربردي تر مى باشد زيرا اين روش فقط ا لودگى ها را از يك فاز به فاز ديگر انتقال نمى دهد بلكه برخلاف روش هاي ديگر ا لاينده هاي دارويى را كاملا حذف مى كند( 9 ). مكانيسم اصلى فرا يندهاى اكسيداسيون پيشرفته بر اساس توليد راديكال هاى هيدروكسيل (OH) مى باشد كه اين راديكال ها تقريبا قادرند اكثر تركيبات ا لى را به سرعت و بهطورغيرگزينشى اكسيد نمايند. فرا يندهاى اكسيداسيون پيشرفتهمختلفى ازقبيل ازن زنى فتوفنتون تابش پرتو فرابنفش و غيره براى حذف ا لايندههاى ا لى به ويژه ا نتىبيوتيكها از ا ب مورد استفاده قرار گرفتهاند. از ديگر روشهاى اكسيداسيون پيشرفته تابش امواج اولتراسونيك (US) مىباشد( ). واكنشهاى سونوشيميايى ناشى از تابش صوتى با شدت بالا در مايعات در فركانسهايى هستند (به طور معمول در محدوده ) khz كه توليد كاويتاسيون (حفره) مىنمايند. بنابراين كاويتاسيون بهعنوان وسيله متمركز كننده انرژى منتشر شده اولتراسوندبه داخل ميكروراكتور بودهكهبه همراه انتشار همزمان راديكالهاى واكنشپذير به هر راكتور سرويسدهنده به عنوان يك نقطه داغ عمل مىكند. امواج اولتراسوند تغييرات شيميايى و فيزيكى در يكمحيط مايع را از طريق توليد و متعاقب ا ن تخريب حبابهاى كاويتاسيون افزايش مىدهد. اين حبابها در طى يك دوره از تعدادى دوره (چرخه) تشكيل شده و رشد مىكنند تا به يك اندازه تعادلى براى فركانس خاصى برسند. سرنوشت اين حبابها اين است كه در دورههاى متراكم (فشرده) بعدى متلاشىمىشوند تا انرژى لازم براى اثرات شيميايى و مكانيكى را توليد نمايند. علاوه بر اين سونوليز ا ب HO توليد مىكند( ). مطالعه حاضر با هدف تعيين عملكرد فرا يندتلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش در حذف ا نتىبيوتيك تتراسايكلين از محلولهاى ا بى انجام شد. روشكار اين مطالعه از نوع بنيادى بود كه به صورت ناپيوسته در مقياس ا زمايشگاهىبر روى غلظتهاىمختلفى از محلول سنتتيك حاوى ا نتىبيوتيك تتراسايكلين با درجه خلوص بيش از 95 درصد انجام گرفت. در ابتداباحل كردننمك تتراسايكليندر ا ب مقطر محلول استوك تتراسايكلين (5 ميلىگرم بر ليتر) به صورت هفتگى تهيه شد و در تاريكى در دماى 4 درجه سلسيوس نگهدارى گرديد. سپس محلولهايى با غلظتهاى مورد نظر با استفاده از محلول استوكتهيه شدند. جهتتنظيم ph از اسيدكلريدريك و سود يك يزدانى و همكاران / ارزيابى عملكرد فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش در...

4 4 فصلنامه پژوهش در بهد اشت محيط / د ورة سوم شمارة اول بهار 396 نرمال استفاده شد. تمام مواد شيميايى ساخت شركت م رك ا لمان با گريد ا زمايشگاهى و درجه خلوص بالا مورد استفاده قرار گرفت. بر اساس ساير پژوهشهاى صورت گرفته پارامترهاى مورد مطالعه در اين پژوهش شامل: (3) ph غلظت اوليه ا نتىبيوتيك (55 ميلىگرم در ليتر) توان ورودى (3 وات) و زمان تماس (56 دقيقه) بود. براى تعيين حجم نمونه از نرمافزار Design Expert (نسخه 7) استفاده شد. ا زمايشاتبهطور جداگانه در حمام اولتراسونيك (مدل (Elmasonic P به حجم سه ليتر و همچنين در راكتور فرابنفش ساخته شده در ا زمايشگاه براى بهدست ا وردن بهترين شرايطو بهترين راندمان حذف ا لاينده انجامشد. ا زمايشاتبر روى نمونههاى 5 ميلىليترىباغلظتهاى موردنظر ا نتىبيوتيك صورت گرفت. پس از تنظيم ph نمونهها در معرض تابش امواج اولتراسوند و اشعه فرابنفش قرار گرفتند. منبع تابش لامپ UV با توان اسمى 4 وات (W) بود كه با لوله كوارتزى پوشش داده شد و در وسط راكتور قرار داده شد. كل اين سيستم براي جلوگيري از بازتابش در داخل فويل ا لومينيومى پيچيده شده بود. در فواصل زمانى از پيش تعيين شده توسط نرمافزار از راكتور نمونه بردارى گرديدوغلظتا نتىبيوتيكتوسط دستگاهاسپكتروفتومتر در طول موج 6 نانومتر قراي ت گرديد. پس از تعيين شرايط بهينه در هر يك از فرا يندهاى اولتراسونيك وUV ادامه ا زمايشاتجهتتعيين راندمانتلفيقىسيستم اولتراسونيك و UV در شرايط بهينه انجام گرفت. و نتايج توسط دستگاه اسپكتروفتومتر قراي ت گرديد. نتايج وارد نرمافزار Design Expert شد و با استفاده از ا زمون ا مارى ANOVA مورد تجزيهتحليل قرار گرفت. تصاوير راكتور مورد استفاده در پژوهش الف) سيستم اولتراسونيك ب) راكتور فرابنفش ج) راكتور تلفيقى اولتراسونيك و فرابنفش طراحى مطالعه در اين مطالعه با استفاده از نرمافزار Design Expert به بررسى تا ثير فاكتورهاى زمان واكنش غلظت اوليه ا نتىبيوتيك ph و توان ورودى در سيستم اولتراسونيك و تا ثير فاكتورهاى زمان واكنش غلظت اوليه ا نتىبيوتيك و ph در راكتور فرابنفش پرداخته شد. محاسبه حجم نمونه و تعداد ا ن با روش سطح پاسخ (RSM) و با استفاده از ط رح مركب مركزى (CCD) انجام گرفت. طراحى مطابق جدول و در 5 سطح انجام شد. همچنين راندمان حذف به عنوان پاسخ در طراحى ا زمايشات انتخاب شد كه در جدول نشان داده شده است. پس از انجام ا زمايشات و وارد كردن مقادير پاسخ در جدول طراحى ا زمايش نرمافزار انتخاب مدل صورت گرفت. جهت تجزيه و تحليل دادهها از ا زمون ANOVA استفاده شد كه در ا ن عدم برازش دادهها Lack) Fvalue تعيين شدند. در واقع و R (of fit Pvalue Fvalue شاخصى جهت ارزيابى معنادار بودن مدل است كه هرچه مقدار عددى ا ن بزرگتر باشد مدل معنادارتر است و Pvalue كمتر از /5 مورد تا ييد مدل مىباشد. ضريب همبستگى R نزديك بودن دادههاى مدل به دادههاى ا زمايشگاهى را نشان مىدهد كه

5 5 فاكتور زمان تماس غلظت اوليه ا نتىبيوتيك ph توان ورودى فاكتور زمان تماس غلظت اوليه ا نتىبيوتيك ph واحد min mg/l W واحد min mg/l سطوح صفر 7/5 5 6/5 سطوح صفر 3 /5 5 6/5 يزدانى و همكاران / ارزيابى عملكرد فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش در... +α α / /5 4/ /5 جدول. متغيرها و محدوده مورد مطالعه در سيستم اولتراسونيك α علامت واقعى علامت كد شده 5 A X 5 B X 3 C X3 D X4 در راكتور فرابنفش α علامت واقعى علامت كد شده 5 A X 5 B X 3 C X3 هرچه مقدار عددى R به عدد نزديك تر باشد پراكندگى داده ها كمتر است. در بخش ا ناليز داده ها معنادار بودن مدل و مطالعه ميزان تا ثير هر كدام از فاكتورها و برهمكنش فاكتورها بر هم مشخص مى گردد. متغير پاسخ در قالب مدل رگرسيون چند جمله اى كه در معادله نمايش داده شده است به صورت تابعى از متغيرهاى مستقل اراي ه گرديد( 3 ). جدول 3. نتايج ا زمون ANOVA براى مدل راندمان حذف ا نتى بيوتيك تتراسايكلين سيستم اولتراسونيك راكتور فرابنف ش PValue FValue df PValue FValue df فاكتور مجموع مربعات ميانگين مربعات فاكتور مجموع مربعات ميانگين مربعات </ 4/7 9/ 9 6/7 </ 74/6 9/ 4 مدل 75/68 مدل </ 4/46 5/97 5/97 A </ 6/ /53 398/53 A </ 433/47 /7 /7 B </ 6/37 9/ 9/ B </ 39/59 83/77 83/77 C </ /63 38/33 38/33 C / 3/7 /78 /78 A B </ 43/38 47/8 47/8 D /8 5/4 3/9 3/ 9 A C /87 /96 6/68 6/68 A B / 3/ 7/88 7/88 B C /64 6/6 /66 /66 A C /65 4/9 /9 /9 A /88 6/93 3/6 3/6 A D /466 5/5 /3 /3 B /3 5/56 53/ 53/ B C /8 /6 /5 /5 C /866 /3 / / B D /5 /5797 باقى مانده ها /54 /3 /9 /9 C D /668 /5 /36 5 /8 Lack of fit /7 7/8 4/46 4/46 A /374 /46 8/39 8/39 B /67 / 7/9 7/9 C /67 / 7/9 7/9 D 3/4 5 باقى مانده ها 5/ /766 3/8 4/5 45/7 Lack of fit

6 6 فصلنامه پژوهش در بهد اشت محيط / د ورة سوم شمارة اول بهار 396 شماره زمان اجرا (دقيقه) جدول. مقادير كارايى حذف ا نتى بيوتيك تتراسايكلين مقادير كد شده در سيستم اولتراسونيك غلظت اوليه ا نتى بيوتيك (mg/l) توان ورود ى (وات) راندمان حذف ( ) زمان (دقيقه) مقادير كد شده در راكتور فرابنفش غلظت اوليه ا نتى بيوتيك (mg/l) راندمان حذف ( ) 6/4 /4 6/4 3/ 6/8 /9 7/5 ph /68 /9 3/ 7/95 6/8 5 /3 6/7 ph /4 /68 3/3 8 7/56 3/57 9 3/55 3/84 /73 /68 7/3 6/7 6/3 4/57 /33 3 /8 /44 4 7/3 /54 5 6/6 /83 6 /49 /68 /56 7 6/8 /84 8 9/33 /68 8/35 9 / /68 9/8 6/9 /4 8/5 3 /67 4 /3 5 6/65 6 5/9 7 3/6 8 6/4 9 5/6 3

7 7 يافته ها به منظور بررسى راندمان حذف ا نتى بيوتيك تتراسايكلين توسط فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش از ط رح مركب مركزى (CCD) يكى از روش هاى سطح پاسخ (RSM) استفاده شد و تا ثير پارامترهاى زمان واكنش غلظت اوليه ا نتى بيوتيك ph و توان ورودى مورد بررسى قرار گرفت. ميزان پاسخ در جدول ا ورده شده است. اعتبار مدل هاى اراي ه شده از طريق ا زمون ANOVA مورد سنجش قرار گرفت. نتايج ا زمون ANOVA به پاسخ هاى مشاهده شده در جدول 3 نشان داده شده است. ) مدل اراي ه شده در سيستم اولتراسونيك: در جدول فوق A B C و D نشاندهنده اثر اصلى متغيرهاى مستقل به ترتيب شامل زمان واكنش غلظت اوليه ا نتىبيوتيك AB و توان ورودى به سيستم اولتراسونيك مىباشد. متغير ph نشان دهنده اثر مداخلهاى زمان واكنش (فاكتور A) و غلظت اوليه ا نتىبيوتيك (فاكتور B) بوده و متغير A نشاندهنده اثر مربعى فاكتور A بر روى پاسخ مورد نظر مىباشد. مدل اراي ه شده به صورت مدل اصلاح شده با خارج كردن متغيرهاى غير معنىدار با حفظ اثرات اصلى متغيرها از مدل براى كارايى حذف ا نتىبيوتيك در روابط زير بيان شده است: يزدانى و همكاران / ارزيابى عملكرد فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش در... ) مدل اراي ه شده در راكتور فرابنفش: كه در اين روابط A B C و D به ترتيب مقادير كد شده فاكتورهاى زمان واكنش غلظت اوليه ا نتىبيوتيك ph و توان ورودى مىباشد. همچنين رگرسيون خطى ا زمون ديگرى است كه براى اعتبارسنجى مدل مورد استفاده قرار گرفت. در اين ا زمون ضريب تعيين ) R) ضريب تعيين تعديل شده ) (Adj.R و ضريب تعيين پيشگويى ) (Pred.R محاسبه و گزارش شد. نتايج اين ا ناليز براى مدلها در جدول 4 اراي ه شده است. جدول 4. نتايج ا ناليز رگرسيون خطى براى مدل هاى اصلاح شده بر اساس نتايج بهدست ا مده كاربرد فرا يند تابش فرابنفش و اولتراسونيك به تنهايى كارايى ناچيز و در بهترين شرايط به ترتيب 6 و 3 درصد راندمان در حذف اين ا لاينده داشتند (شكل و ). با كاربرد همزمان اين دو فرا يند كارايى حذف ا نتىبيوتيك افزايش يافت و بهترين راندمان در ph=4/5 غلظت اوليه ا نتىبيوتيك mg/l و توان ورودى 4 وات حاصل شد. در شرايط بهينه بعد از 5 دقيقه زمان تماس راندمان حذف تتراسايكلين 7 درصد حاصل گرديد. جدول 5. شرايط بهينه سيستم هاى مورد استفاده در پژوهش شاخص رگرسيونى ضريب تعيين ) (R ضريب تعيين تعديل شده ) (Adj.R ضريب تعيين پيشگويى ) (Pred.R دقت پاسخ راندمان حذف ( ) سيستم اولتراسونيك راكتور فرابنفش /9833 /9755 /9547 4/ رديف فرايند اولتراسونيك شرايط بهينه mg/l غلظت اوليه ا نتى بيوتيك: ph=4 5/ Power=w4 زمان تماس: 5 دقيقه راندمان پيش بينى شده توسط نرم افزار 35 تابش امواج فرابنفش mg/ غلظت اوليه ا نتى بيوتيك: ph=4/5 l زمان تماس: 5 دقيقه 8 3 اولتراسونيك/ امواج فرابنفش mg/l غلظت ا نتى بيوتيك: ph=4 /5 Power=w4 زمان تماس: 5 دقيقه /94 /9 /857 5/77

8 Hº+ O OHº () بنابراين از ا نجايى كه ميزان راديكال توليدى طى اين فرا يند ناچيز است بنابراين قدرت تخريب و حذف ا نتىبيوتيك تتراسايكلين تحت اين شرايط چشمگير نيست( 6 5). در مطالعه محوى و همكاران (5) اولتراسونيك به تنهايى تا ثير ناچيز و در بهترين شرايط /3 درصد راندمان در حذف ا نتىبيوتيك تتراسايكلين داشت( 7 ). بررسى تا ثير پرتو فرابنفش: با توجه به نتايج كارايى فرا يند UV قابل ملاحظه نيست. اين ميزان حذف هرچند ناچيز است اما به هر حال مىتواند ناشى از فتوليز مستقيم يا هيدروليز ا نتىبيوتيك تحت اين شرايط باشد. نتيجه حاصله با نتايج مطالعه كيم و همكاران (9) در زمينه تجزيه كلاريترومايسين اريترومايسين ا زيترومايسين و تتراسايكلين با فرا يندUV مطابقت داشت( 8 ). 8 فصلنامه پژوهش در بهد اشت محيط / د ورة سوم شمارة اول بهار 396 شكل. تا ثير غلظت اوليه ا نتى بيوتيك و زمان بر راندمان حذف با اولتراسونيك ph=4/5 Power = 4w 7 شكل. تا ثير غلظت اوليه ا نتىبيوتيك و ph بر راندمان حذف با UV زمان 5 دقيقه بحث بر اساس نتايج ا زمايشات فرا يندهاى اولتراسونيك و تابش فرابنفش هر كدام به تنهايى كارايى ناچيز و در بهترين شرايط به ترتيب 6 و 3 درصد راندمان در حذف اين ا لاينده داشتند. با كاربرد همزمان اين دو فرا يند راندمان حذف ا لاينده به 7 درصد افزايش يافت. بررسى تا ثير فرا يند اولتراسونيك: پايين بودن ميزان حذف در حضور اولتراسونيك به تنهايى ناشى از اين واقعيت است كه ميزان تشكيل راديكالهاى ا زاد OHº در حضور اولتراسونيك به تنهايى ناچيز است. تنها منبع توليد راديكال ا زاد OHº در حضور امواج اولتراسونيك سونوليز ا ب طبق روابط زير است( 4 ). HO + US Hº + OHº() تا ثير غلظت اوليه ا نتىبيوتيك بر فرا يند: همانطور كه در شكل مشاهده مىشود با كاهش غلظت اوليه ا نتىبيوتيك راندمان حذف اين ا لاينده افزايش يافت. بهروزى نويد و همكاران () حذف ا نتىبيوتيك مترونيدازول از پساب كارخانجات داروسازى را با روش UV/H O بررسى كردند و به اين نتيجه رسيدند كه كاهش غلظت ا نتىبيوتيك بر افزايش ميزان حذف تا ثير مثبت دارد چون افزايش غلظت ا نتىبيوتيك به معنى افزايش ماده تحت تابش است كه اولا به زمان بيشترى براى انجام فرا يند نياز دارد ثانيا ماده به عنوان فيلتر عملمىكند و در نتيجه باعث كاهش نفوذ تابش اشعه UV مىشود. در نتيجه روند افزايش سرعت با روند افزايش غلظت ماده (ا نتىبيوتيك) دو نقطه مقابل يكديگر مىباشند( 9 ). در يك تحقيق مشابه ديگر شاوجون و همكاران (8) تجزيه تتراسايكلين را با استفاده از اشعه UV بررسى كردند و به اين نتيجه رسيدند كه سرعت فتوليز به غلظت اوليه تتراسايكلين وابسته است بدينصورت كه با افزايش غلظت اوليه تتراسايكلين سرعت فتوليز به صورت چشمگيرى كاهش مىيابد( ).

9 9 تا ثير ph بر فرا يند: همانطور كه در شكل مشاهده مىشود با كاهش ph راندمان حذف ا نتىبيوتيك افزايش يافت. روما و همكاران () تجزيه و حذفسيپروفلوكساسين را با استفاده از روش UV/H O در سه (3 ph 7 و ) در محيط ا بى بررسى كردند. ا نها به اين نتيجه رسيدند كه روش UV/H O در ph=3 بسيار موفقيتا ميز بوده است( ). نادي و و همكاران (9) در يك تحقيق مشابه تجزيه داروهاى ديكلوفناك ا موكسىسيلين و كاربامازپين را تحت تابش اشعه UV در محلول ساده (ا ب خالص حاوى فقط يك دارو) و سه محلول مخلوط (از 3 داروى مذكور) همراه با پساب فاضلاب شهرى ارزيابى كردند. ا نها دريافتند كه با كاهش ph ميزان تجزيه داروها افزايشمىيابد( ). المولا و چادحورى (9) نيز گزارش كردند كه در ph كم به دليلتشكيل يونهاى اكسونيم پراكسيد هيدروژن ثابتتر است و يونهاى اكسونيوم پايدارى H O را بهبود مىبخشند( 3 ). بررسى تا ثير زمان بر فرا يند: نتايج مطالعه حاضر نشان داد كه با افزايش زمان تماس راندمان حذف تتراسايكلين نيز افزايش چشمگيري مىيابد. دليل افزايش در راندمان حذف در زمانهاي اوليه واكنش ايجاد حفره و خوردگى بيشتر در سطح نانوذره و در نتيجه افزايش سطح مقطع جذب و كارايى حذف مىباشد( 4 ). در مطالعه كرد مصطفىپور و همكاران (6) به اين نتيجه رسيدند كه زمان 6 دقيقه به عنوان زمان تماس بهينه براى حذف ا نتىبيوتيك سيپروفلوكساسين مناسب مىباشد( 5 ). نتيجهگيرى: فرا يند اولتراسونيك و تابش امواج فرابنفش هر كدام به تنهايى نمىتوانند به عنوان روش كارا مدى براى حذف ا نتىبيوتيك تتراسايكلين از محلولهاى ا بى مورد استفاده قرار گيرند اما با كاربرد همزمان دو فرا يند راندمان حذف افزايش مىيابد از اين رو مىتوان فرا يند تركيبى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش را به عنوان روشى سودمند جهت حذف اين ا لاينده از ا ب و فاضلاب بهكار گرفت. تشكر و قدردانى اين مقاله برگرفته از ط رح پژوهشى با شماره ط رح 9553 است كه با حمايت مالى معاونت پژوهشى دانشگاه علوم پزشكى مشهد انجام شد. بدينوسيله از تمام كسانى كه در انجام اين تحقيق همكارى كردند تشكر و قدردانى مىشود. يزدانى و همكاران / ارزيابى عملكرد فرا يند تلفيقى اولتراسونيك/ تابش فرابنفش در... References. Dirany A, Sirés I, Oturan N, Oturan MA. Electrochemical abatement of the antibiotic sulfamethoxazole from water. Chemosphere. ;8(5): Gagnon C, Lajeunesse A, Cejka P, Gagne F, Hausler R. Degradation of selected acidic and neutral pharmaceutical products in a primarytreated wastewater by disinfection processes. Ozone: Science and Engineering. 8;3(5): Rahmani A, Mehralipour J, Shabamlo A, Majidi S. Efficiency of ciprofloxacin removal by ozonation process with calcium peroxide from aqueous solutions. J Qazvin Univ Med Sci. 5; 9 (): 5564.(Persian) 4.Sarmah AK, Meyer MT, Boxall AB. A global perspective on the use, sales, exposure pathways, occurrence, fate and effects of veterinary antibiotics (VAs) in the environment. Chemosphere. 6;65(5): Elmolla ES, Chaudhuri M. Comparison of different advanced oxidation processes for treatment of antibiotic aqueous solution. Desalination. ;56(): Kümmerer K. Antibiotics in the aquatic environment a review part I. Chemosphere. 9;75(4): Garoma T, Umamaheshwar SK, Mumper A. Removal of sulfadiazine, sulfamethizole, sulfamethoxazole, and sulfathiazole from aqueous solution by ozonation. Chemosphere. ;79(8): LinaresHernández I, BarreraDíaz C, Bilyeu B, Juárez GarcíaRojas P, CamposMedina E. A combined electrocoagulation electrooxidation treatment for industrial wastewater. Journal of hazardous materials. ;75(): Yuan F, Hu C, Hu X, Qu J, Yang M. Degradation of selected pharmaceuticals in aqueous solution with UV and UV/H O. Water Research. 9;43(6): Safari G, Hoseini M, Kamali H, Moradirad R, Mahvi A. Photocatalytic Degradation of Tetracycline Antibiotic from Aqueous Solutions Using UV/TiO and UV/HO/TiO. Journal of Health. 4;5(3):33.(Persian). Michael I, Rizzo L, McArdell C, Manaia C, Merlin C, Schwartz

10 T, et al. Urban wastewater treatment plants as hotspots for the release of antibiotics in the environment: a review. Water Research. 3;47(3): Davoudi M, Gholami M, Naseri S, Mahvi AH, Farzadkia M, Esrafili A, et al. Application of electrochemical reactor divided by cellulosic membrane for optimized simultaneous removal of phenols, chromium, and ammonia from tannery effluents. Toxicological & Environmental Chemistry. 4;96(9): Doltabadi M, Alidadi H, Davoudi M. Comparative study of cationic and anionic dye removal from aqueous solutions using sawdustbased adsorbent. Environmental Progress & Sustainable Energy Hou L, Zhang H, Xue X. Ultrasound enhanced heterogeneous activation of peroxydisulfate by magnetite catalyst for the degradation of tetracycline in water. Separation and Purification Technology. ;84: Klavarioti M, Mantzavinos D, Kassinos D. Removal of residual pharmaceuticals from aqueous systems by advanced oxidation processes. Environment international. 9;35(): SanchezPrado L, Barro R, GarciaJares C, Llompart M, Lores M, Petrakis C, et al. Sonochemical degradation of triclosan in water and wastewater. Ultrasonics Sonochemistry. 8;5(5): Hoseini M, Safari GH, Kamani H, Jaafari J, Mahvi A. Survey on Removal of Tetracycline Antibiotic from Aqueous Solutions by NanoSonochemical Process and Evaluation of the Influencing Parameters. Iranian Journal of Health and Environment. 5;8():45.(Persian) 8. Kim I, Yamashita N, Tanaka H. Performance of UV and UV/H O processes for the removal of pharmaceuticals detected in secondary effluent of a sewage treatment plant in Japan. Journal of hazardous materials. 9;66(): BehrouziNavid M, Olya M, Monakchian K, editors. Removal of Metronidazole in pharmaceutical industrial effluents by UV/HO. The 5th National Conference and Exhibition on Environmental Engineering;.. Shaojun J, ZHENG S, Daqiang Y, Lianhong W, Liangyan C. Aqueous oxytetracycline degradation and the toxicity chan ge of degradation compounds in photoirradiation process. Journal of Environmental Sciences. 8;(7):863.. Roma M. Removal of Ciprofloxacin from Water using Adsorption, UV Photolysis and UV/HO Degradation: Worcester Polytec hnic Institute;.. Naddeo V, Meriç S, Kassinos D, Belgiorno V, Guida M. Fate of pharmaceuticals in contaminated urban wastewater effluent under ultrasonic irradiation. Water Research. 9;43(6): Elmolla E, Chaudhuri M. Optimization of Fenton process for treatment of amoxicillin, ampicillin and cloxacillin antibiotics in aqueous solution. Journal of hazardous materials. 9;7(): Tyrovola K, Peroulaki E, Nikolaidis NP. Modeling of arsenic immobilization by zero valent iron. European Journal of Soil Biology. 7;43(5): Kord Mostafapour F, Bazrafshan E, Belarak D, Khoshnamvand N. Survey of Photocatalytic Degradation of Ciprofloxacin Antibiotic Using Copper Oxide Nanoparticles (UV / CuO) in Aqueous Environment. Journal of Rafsanjan University of Medical Sciences. 6;5(4):378.(Persian) فصلنامه پژوهش در بهد اشت محيط / د ورة سوم شمارة اول بهار 396