ΠΡΟΣΟΜΟΙΩΣΗ ΡΟΗΣ ΚΑΙ ΔΙΑΧΥΣΗΣ ΑΕΡΙΩΝ ΜΙΓΜΑΤΩΝ ΣΕ ΠΟΡΩΔΗ ΜΕΣΑ ΣΤΗ ΜΕΤΑΒΑΤΙΚΗ ΠΕΡΙΟΧΗ KNUDSEN

ΠΡΟΣΟΜΟΙΩΣΗ ΡΟΗΣ ΚΑΙ ΔΙΑΧΥΣΗΣ ΑΕΡΙΩΝ ΜΙΓΜΑΤΩΝ ΣΕ ΠΟΡΩΔΗ ΜΕΣΑ ΣΤΗ ΜΕΤΑΒΑΤΙΚΗ ΠΕΡΙΟΧΗ KNUDSEN B.Κ. Μιχάλης 1,2, Α.Ν. Καλαράκης 1, Ε.Δ. Σκούρας 1, Β.Ν. Μπουργανός 1 1 IΤΕ /ΕΙΧΗΜΥΘ, Τ.Θ. 1414, 26504 Πάτρα 2 Τμήμα Χημικών Μηχανικών, Πανεπιστήμιο Πατρών, 26504 Πάτρα ΠΕΡΙΛΗΨΗ Στην παρούσα εργασία μελετάται η πλήρως ανεπτυγμένη ροή σε πορώδεις δομές σε συνθήκες αραίωσης χρησιμοποιώντας τις μεθόδους DSMC και δικτύου-boltzmann με χρήση κατάλληλων συνοριακών συνθηκών. Η επίδραση της μορφολογίας του πορώδους μέσου στη ροή εξετάζεται παράλληλα με το είδος της αλληλεπίδρασης αερίου-τοιχώματος. Γίνεται μια ποσοτική παρουσίαση της απόκλισης της διαπερατότητας από αντίστοιχες τιμές που υπολογίζονται με την θεώρηση του συνεχούς (χρήση εξισώσεων Navier-Stokes) και επιλύονται με συνήθεις υπολογιστικές τεχνικές (όπως πεπερασμένους όγκους), καθώς και από προβλέψεις κλασσικών μοντέλων δικτύου-boltzmann σε δομές πρακτικού ενδιαφέροντος. ΕΙΣΑΓΩΓΗ Για μία μεγάλη κατηγορία ροών, οι εξισώσεις Navier-Stokes που βασίζονται στην υπόθεση του συνεχούς μέσου είναι κατάλληλες για την περιγραφή της συμπεριφοράς του ρευστού. Η υπόθεση του συνεχούς θεωρεί πως η μέση ελευθέρα διαδρομή λ των μορίων ενός αερίου είναι κατά πολύ μικρότερη του χαρακτηριστικού μήκους ενδιαφέροντος L (π.χ. τις διαστάσεις ενός σώματος), δηλαδή ο αριθμός Knudsen (Kn=λ/L) είναι πολύ μικρός (<<1). Παρόλα αυτά, για μία ποικιλία ροών η υπόθεση αυτή δεν ισχύει και κατ επέκταση η χρήση μεθόδων επίλυσης των συνεχών εξισώσεων είναι ανεπαρκής. Η ροή αερίων σε συνθήκες αραίωσης ανήκει στην παραπάνω περίπτωση και παρουσιάζει πρακτικό ενδιαφέρον στη ροή αερίων διά μέσου πόρων της τάξης των νανομέτρων, στην αεροδυναμική υψηλών υψομέτρων, στα μικροηλεκτρομηχανικά συστήματα, στη χημική εναπόθεση ατμού χαμηλής πίεσης, στην τεχνολογία κενού, κα. Με βάση τον αριθμό Knudsen μπορούμε να διακρίνουμε τέσσερις περιοχές ροής. Για αριθμούς Knudsen μικρότερους του 0.01 ισχύει η θεώρηση του συνεχούς. Για 0.01<Κn<0.1 η ισχύς της επεκτείνεται με χρήση κατάλληλων συνοριακών συνθηκών ολίσθησης. Η τρίτη περιοχή, για αριθμούς Knudsen μεταξύ 0.1 και 10, ονομάζεται μεταβατική περιοχή, όπου η περιγραφή της είναι η πλέον προβληματική, ενώ για Κn>10 κυριαρχούν οι συγκρούσεις με τα τοιχώματα επιτρέποντας πρακτικά την ανάπτυξη ελεύθερης μοριακής ροής που περιγράφεται ικανοποιητικά από την κινητική θεωρία. Η παρούσα εργασία επικεντρώνεται στη μελέτη της μεταβατικής περιοχής ροής, με έμφαση σε ροή μέσα από πορώδη μέσα, μέσω των τεχνικών Direct Simulation Monte Carlo (DSMC) και ενός νέου προτύπου δικτύου Boltzmann, κατάλληλου για εφαρμογή σε αραιά αέρια. DIRECT SIMULATION MONTE CARLO H DSMC αποτελεί μία μεσοσκοπική τεχνική για την προσομοίωση ροής αραιών αερίων. H μέθοδος αυτή αναπτύχθηκε από τον G.A. Bird [1] την δεκαετία του 60 αλλά συνάντησε ευρύτερη αποδοχή μετά τα μέσα της δεκαετίας του 80 όπου έτυχε καλύτερης θεωρητικής θεμελίωσης [2]. Η τεχνική επιδεικνύει ευελιξία στην περιγραφή της γεωμετρίας της ροής καθώς και στο χειρισμό της αλληλεπίδρασης αερίου-τοιχώματος και έχει αναδειχθεί σε μία από τις πλέον ενδιαφέρουσες τεχνικές για την επίλυση προβλημάτων στη μεταβατική περιοχή ροής αερίων. Η μέθοδος DSMC διακρίνεται από τρία βασικά χαρακτηριστικά. Το πρώτο χαρακτηριστικό αποτελεί το γεγονός ότι η ροή ενός αερίου προσομοιώνεται παρακολουθώντας τις θέσεις και τις ταχύτητες ενός ικανού αριθμού ψευδο-μορίων, καθένα από τα οποία αντιπροσωπεύει ένα

μεγάλο αριθμό πραγματικών μορίων αερίου, καθώς αυτά κινούνται και συγκρούονται μεταξύ τους και με τα στερεά τοιχώματα. Δεύτερο βασικό χαρακτηριστικό είναι ο διαχωρισμός της συνεχούς διεργασίας μοριακής κίνησης και των διαμοριακών συγκρούσεων σε δύο διαδοχικούς αλλά ανεξάρτητους υπολογισμούς ανά χρονικό βήμα. Ως προϋπόθεση για την απόζευξη της κίνησης από τις συγκρούσεις θεωρείται το χρονικό βήμα της μεθόδου Δt να είναι αρκετά μικρότερο από το μέσο χρόνο σύγκρουσης τ λ. Τρίτο χαρακτηριστικό είναι η στοχαστική αντιμετώπιση των συγκρούσεων. Αντί για τον επακριβή υπολογισμό των συγκρούσεων, όπως στη μοριακή δυναμική, η DSMC προβλέπει συγκρούσεις με στοχαστικό τρόπο υπολογίζοντας τους ρυθμούς σύγκρουσης και τις κατανομές ταχυτήτων μετά από κάθε σύγκρουση από την κινητική θεωρία αερίων. Έτσι, παρόλο που οι υπολογισμοί DSMC δεν είναι σωστοί στην κλίμακα της ατομικής διαμέτρου, είναι ακριβείς για κλίμακες μικρότερες από τη μέση ελευθέρα διαδρομή, ενώ ικανοποιούνται οι νόμοι διατήρησης ορμής και ενέργειας. Η μέθοδος DSMC πρακτικά είναι μια έξυπνη μέθοδος Μοριακής Δυναμικής με στοχαστικά στοιχεία (Monte Carlo). Είναι ιδιαίτερα αποτελεσματική και σημαντικά ταχύτερη από κλασικές μεθόδους Μοριακής Δυναμικής σε συνθήκες όπου δεν χρειάζεται να ολοκληρώσει κανείς πρακτικά ευθείες τροχιές (αραιά αέρια). Μοντέλα σκληρών σφαιρών έχουν δειχθεί ότι αναπαράγουν ικανοποιητικά τη στατιστική των συγκρούσεων σε ισόθερμες διεργασίες, οπότε και χρησιμοποιήθηκαν εδώ. ΜΕΘΟΔΟΣ ΔΙΚΤΥΟΥ BOLTZMANN Εναλλακτικά η ροή σε πορώδη μέσα μπορεί να προσομοιωθεί με χρήση της μεθόδου δικτύου Boltzmann (ΔΒ). Εξομοιωτές ΔΒ αποτελούν ισχυρά εργαλεία για την επίλυση ροών σε περίπλοκες γεωμετρίες, λόγω της ευκολίας με την οποία αντιμετωπίζουν τις συνοριακές συνθήκες. Στην περίπτωση συμπιεστής ροής σε χαμηλές πιέσεις, όπως συμβαίνει στις ενδιάμεσες περιοχές Kn, το πρότυπο θα πρέπει να τροποποιηθεί ώστε να λαμβάνει υπόψη την τοπική μέση ελευθέρα διαδρομή των μορίων του αερίου, λ, στο μέσο. Στο τροποποιημένο πρότυπο ΔΒ εισάγεται η στατιστική περιγραφή της κλασικής κινητικής θεωρίας των αερίων [3] στις μεσοσκοπικές μεταβλητές του προτύπου και συγκεκριμένα στη σταθερά χαλάρωσης του συστήματος, η οποία και συσχετίζεται με τον αριθμό Kn και την τοπική πυκνότητα [4]. Η επίδραση δε των τοιχωμάτων στη ροή υπεισέρχεται στο πρότυπο με την εισαγωγή ενός γενικευμένου συντελεστή διάχυσης [5], μ, που προκύπτει ως αρμονικός μέσος των ιξωδών σε συνεχή και ελεύθερη μοριακή ροή. Έτσι το νέο πρότυπο ΔΒ καθίσταται κατάλληλο για εφαρμογή σε αραιά αέρια, καθώς επιτρέπει τη χωρική μεταβολή του χαρακτηριστικού χρόνου χαλάρωσης, τ(r,t) και, συνεπώς, και του κινηματικού ιξώδους του ρευστού. Σημαντική παράμετρος του νέου προτύπου είναι η δυνατότητα επιβολής συνθήκης ολίσθησης στις στερεές επιφάνειες μέσω της σωματιδιακής περιγραφής των πιθανοτήτων σύγκρουσης των σωματιδίων. Μέρος των σωματιδίων που συγκρούονται με το τοίχωμα ανακλώνται κατοπτρικά προς την διεύθυνση της κίνησής τους ενώ τα υπόλοιπα ανακλώνται στην ίδια διεύθυνση με την πρόσπτωση αλλά με αντίθετη φορά. Το ποσοστό των σωματιδίων που ανακλάται με τον ένα ή τον άλλο τρόπο καθορίζεται από το συντελεστή μη ολίσθησης, p b, που σχετίζεται με το διορθωτικό συντελεστή εφαπτομενικής ορμής [5], σ v. Σε πρώτης τάξης ακρίβειας ο συντελεστής μη ολίσθησης είναι σταθερός και ίσος με p b =0.4658. Στην παρούσα εργασία χρησιμοποιήθηκε και ο τοπικός συντελεστής μη ολίσθησης 2 ης τάξης ακρίβειας, ως συνάρτηση του τοπικού αριθμού Kn. pb p b ( Kn) = 0.5 + p BKn b (1) όπου στην παραπάνω σχέση p b =0.4658 και Β συντελεστής που προσδιορίζεται πειραματικά και στην παρούσα εργασία λαμβάνει την τιμή 0.26 [6]. Το πρότυπο που χρησιμοποιήθηκε είναι 2 διαστάσεων και 9 ταχυτήτων (D 2 Q 9 ) και η τοπική σταθερά χαλάρωσης συναρτήσει της θέσης και των παραμέτρων αναφοράς Kn ref, ρ ref, δίνεται από τη σχέση:

8 lρref Kn τ ( x, y) = 1 0.5 3π 2 ρ, + (2) ref ( ) ( Kn ) ref xy ΜΕΘΟΔΟΣ ΠΕΠΕΡΑΣΜΕΝΩΝ ΟΓΚΩΝ Για λόγους σύγκρισης χρησιμοποιήθηκε ως βάση αναφοράς για τον υπολογισμό της διαπερατότητας και του πεδίου ροής η μέθοδος πεπερασμένων όγκων, όπου η δομή των πόρων (σε τρεις διαστάσεις, με περιοδικές συνθήκες και μοναδιαίο μήκος 20 [nm] κατά την τρίτη διάσταση, z) διακριτοποιήθηκε σε τετράεδρα ελάχιστης χαρακτηριστικής διατομής ~20 [nm]. Συνολικά οι προσομοιώσεις που αναφέρονται εδώ περιείχαν 1853593 μοναδιαία στοιχεία (465351 κόμβοι), εκτελεσμένες παράλληλα σε έξι επεξεργαστές η κάθε μία (χρήση Ansys CFX). Οι προσομοιώσεις αφορούσαν στην επίλυση των εξισώσεων Navier-Stokes κατά τη συμπιεστή ροή αέριου αζώτου στο πορώδες δοκίμιο, με ιξώδες εξαρτώμενο από την τοπική θερμοκρασία (της τάξεως των 1.77 10-5 [Pa s]) και τον υπολογισμό της διαπερατότητας σε διάφορες συνθήκες ροής. Οι συνθήκες καθορίζονταν από τον αριθμό Knudsen στην έξοδο (άρα και της τοπικής πίεσης και της πυκνότητας), και τον λόγο πιέσεων εισόδου-εξόδου, P r = 2. ΑΝΑΚΑΤΑΣΚΕΥΗ ΠΟΡΩΔΩΝ ΥΛΙΚΩΝ ΜΕ ΤΕΧΝΙΚΗ FBM ΠΟΛΛΑΠΛΩΝ ΚΥΤΤAΡΩΝ Για την ανακατασκευή πορωδών μέσων χρησιμοποιήθηκε η μέθοδος της κλασματικής κίνησης κατά Brown. Η μέθοδος αυτή αναπτύχθηκε κατά το παρελθόν από τους Kikkinides and Burganos [7] και αποτελεί μία στοχαστική μέθοδο ανακατασκευής, η οποία ακολουθεί τις ιδιότητες της κλασματικής κίνησης Brown και χρησιμοποιεί την μέθοδο μετατόπισης μεσαίου σημείου και την σύνδεση πολλαπλών κελιών. Η ρύθμιση του εκθέτη Hurst (H) κανονίζει τον βαθμό συσχέτισης της δομής, με αύξηση του Hurst να συνεπάγεται αύξηση της συσχέτισης. Μια αντιπροσωπευτική δομή ενός πορώδους μέσου που ανακατασκευάστηκε με την τεχνική FBM και χρησιμοποιήθηκε εδώ δίνεται στο Σχήμα 1. Η δομή αυτή έχει πορώδες φ=0.7 και Η=4. Στο ίδιο σχήμα παρουσιάζονται αποτελέσματα υπολογισμών διαπέρασης αζώτου όπου φαίνονται χαρακτηριστικά μονοπάτια κίνησης (γραμμές ροής) με επίλυση των εξισώσεων Navier-Stokes με πεπερασμένους όγκους, σε συνθήκες Kn=0.07. Οι δομές που χρησιμοποιήθηκαν στις παρούσες προσομοιώσεις έχουν χαρακτηριστική διάσταση πόρων της τάξης των 200 [nm]. Σχήμα 1. Αντιπροσωπευτική δομή πόρων ανακατασκευασμένη με τεχνική FBM πολλαπλών κυττάρων (φ=0.7, Η=4). Γραμμές ροής αζώτου (Kn out = 0.07), υπολογισμένες με μεθόδους πεπερασμένων όγκων.

CFD (Navier-Stokes) B συνεχούς B τροποποιημένη DSMC K (10-14 m 2 ) 1 0.1 0.1 1 10 Kn Σχήμα 2. Συντελεστής διαπερατότητας, Κ, συναρτήσει του αριθμού Κnudsen. Σύγκριση μεταξύ των τεσσάρων τεχνικών προσομοίωσης ροής. ΣΥΝΤΕΛΕΣΤΗΣ ΔΙΑΠΕΡΑΤΟΤΗΤΑΣ Ο συντελεστής διαπερατότητας ορίζεται από τον νόμο του Darcy που συσχετίζει την μαζική παροχή Q από μια διατομή του πορώδους μέσου με την πτώση πίεσης Κ A i Q = P (3) μ όπου Κ ι o συντελεστής διαπερατότητας, μ το δυναμικό ιξώδες και Α το εμβαδόν της διατομής. ΑΠΟΤΕΛΕΣΜΑΤΑ - ΣΥΜΠΕΡΑΣΜΑΤΑ Τα αποτελέσματα του Σχήματος 2 αφορούν δομή με πορώδες φ=0.7 και Η=4. Παρουσιάζεται η μεταβολή του συντελεστή διαπερατότητας συναρτήσει του αριθμού Κnudsen και γίνεται σύγκριση μεταξύ τεσσάρων τεχνικών. Η μέθοδος πεπερασμένων όγκων και η κλασσική τεχνική ΔΒ (LB) αντιπαραβάλλονται με τη μέθοδο DSMC και τηv τροποποιημένη μέθοδο ΔΒ. Παρατηρούμε πως για χαμηλούς αριθμούς Knudsen οι δύο πρώτες τεχνικές του συνεχούς (πεπερασμένοι όγκοι και κλασικό πρότυπο ΔΒ) πρακτικά ταυτίζονται μεταξύ τους και διαφέρουν από τις άλλες δύο μεθόδους κυρίως λόγω της επιβολής συνθηκών μη ολίσθησης στα στερεά τοιχώματα στις τελευταίες. Αυξανομένου του αριθμού Knudsen η μέθοδος πεπερασμένων όγκων υποτιμά σημαντικά το συντελεστή διαπερατότητας σε σχέση με τις τεχνικές που λαμβάνουν υπόψη τους τα φαινόμενα αραίωσης. Η μέθοδος DSMC και η τροποποιημένη ΔΒ δίνουν παραπλήσια αποτελέσματα, υψηλότερα της περιγραφής πεπερασμένων όγκων και της κλασσικής μεθόδου ΔΒ, καθώς η επιβαλλόμενη συνθήκη μη ολίσθησης στις μεθόδους συνεχούς θέτει μια επιπλέον αντίσταση στη ροή διαμέσου του πορώδους υλικού. Εδώ φαίνεται η χρησιμότητα της περιγραφής τέτοιων συνθηκών ροής σε πορώδη υλικά με τις μεθόδους DSMC και τροποποιημένης ΔΒ, σε σχέση με το περιορισμένο εύρος ακρίβειας των «κλασσικών» μεθόδων περιγραφής που βασίζονται στην υπόθεση του συνεχούς. Πρέπει να τονιστεί το γεγονός ότι η προσομοίωση πεπερασμένων όγκων συμπιεστής ροής σε υψηλές συνθήκες αραίωσης συγκλίνει χαρακτηριστικά αργά (σύγκλιση πιο αργή από γραμμική) σε σχέση με τις υπόλοιπες αριθμητικές προσεγγίσεις που αναφέρονται εδώ. Σε συνδυασμό με την αυξημένη διακριτοποίηση, η οποία είναι απαραίτητη για την ακριβή

DSMC B τροποποιημένη 1 K (10-14 m 2 ) 0.1 0.6 0.7 0.8 0.9 φ Σχήμα 3. Συντελεστής διαπερατότητας, Κ, συναρτήσει του πορώδους, φ. Σύγκριση αποτελεσμάτων DSMC στη μεταβατική περιοχή ροής με την τροποποιημένη μέθοδο ΔΒ. περιγραφή του χώρου και των οριακών συνθηκών ροής (μη ολίσθηση) στα τοιχώματα των πόρων, και την «κατάρρευση» της υπόθεσης του συνεχούς (δηλ., συσχέτισης των διατμητικών τάσεων με το ιξώδες και ταχύτητες ρευστού) σε συνθήκες υψηλής αραίωσης, η μέθοδος καθίσταται αποτρεπτική για εφαρμογή στις συγκεκριμένες πορώδεις δομές υπό αυτές τις συνθήκες, σε σχέση με την εφαρμογή των υπολοίπων τεχνικών που αναφέρονται στην παρούσα εργασία. Στο Σχήμα 3 φαίνεται η μεταβολή του συντελεστή διαπερατότητας στη μεταβατική περιοχή ροής, όπως υπολογίστηκε με τη μέθοδο DSMC και με την τροποποιημένη μέθοδο ΔΒ, συναρτήσει του πορώδους. Είναι εμφανής η αύξηση της διαπερατότητας στη μεταβατική περιοχή Knudsen σε όλο το φάσμα του πορώδους που επιτρέπει διαπέραση (φ>0.5) ενώ η συμφωνία μεταξύ των δύο τεχνικών είναι εμφανής. Αξίζει να παρατηρήσουμε πως η τροποποιημένη μέθοδος ΔΒ είναι αρκετά ταχύτερη από την μέθοδο DSMC, και με δεδομένη την ικανότητά της να περιγράφει πολύπλοκες γεωμετρίες, εμφανίζεται να υπερτερεί της μεθόδου DSMC σε πορώδη μέσα υπό συνθήκες υψηλής αραίωσης. Όμως, η DSMC έχει το βασικό πλεονέκτημα ότι δεν απαιτεί καμιά παράμετρο προσαρμογής κατά την περιγραφή της αλληλεπίδρασης μορίων-τοιχωμάτων και των συνθηκών ολίσθησης στα τοιχώματα, ενώ αποτελεί την βάση αναφοράς για προσομοιώσεις ροής σε συνθήκες υψηλής αραίωσης σε ένα πλήθος διεργασιών [5]. Η παρούσα εργασία είναι μία από τις πρώτες προσπάθειες εφαρμογής της μεθόδου DSMC όπου γίνεται ψηφιακή αναπαράσταση της δομής και αποδεικνύει την αξιόπιστη εφαρμογή της σε νανοπορώδη μέσα. ΒΙΒΛΙΟΓΡΑΦΙΑ [1]. Βird G.A., Computers Math. Applic. 35(1/2):1 (1998) [2]. Wagner W., Journal of Statistical Physics, 66(3/4):1011 (1992) [3]. Pollard W.G., Present R.D., Phys. Rev. E, 73(7):762 (1948) [4]. Kalarakis A.N., Michalis V.K., Skouras E.D., Burganos V.N.,, submitted (2008) [5]. Beskok A., Karniadakis G.E., Microscale Thermophys. Eng., 3:43 (1999) [6]. Mauer J., Tabeling P., Joseph P., Willaime H., Phys. Fluids, 15:2613 (2003) [7]. Kikkinides E.S., Burganos V.N., Physical Review E., 59,(6) (1999).